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論文

クラウンエーテル誘導体を担持した$$^{90}$$Sr分析用吸着繊維の作製

堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩

分析化学, 66(3), p.189 - 193, 2017/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:3.24(Chemistry, Analytical)

放射性ストロンチウム($$^{90}$$Sr)分析の迅速化のため、放射線エマルショングラフト重合法により$$^{90}$$Sr分析用分離材料を作製した。最初に、直径13$$mu$$mのポリエチレン繊維を基材として、エポキシ基を有したビニルモノマーであるメタクリル酸グリシジル(GMA)を繊維表層部にエマルジョングラフト重合した。次に、得られた繊維の表層部に疎水場を構築するため、オクタデシルアミンをエポキシ開環反応により導入した。最後に、疎水性相互作用によりSr$$^{2+}$$の抽出剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を得られた高分子鎖上に担持した。作製したSr分離材料は、市販のSr分離材料(Sr Resin)よりも100倍ほど速い吸着速度を有しており、$$^{90}$$Sr分析の迅速化に適用可能であることを示した。

論文

吸着繊維を用いた閉鎖域内汚染海水からのセシウムの除去

染谷 孝明*; 浅井 志保; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 梅野 太輔*; 斎藤 恭一*

日本海水学会誌, 69(1), p.42 - 48, 2015/02

東京電力福島第一原子力発電所の第1-4号機取水路前には放射性セシウム等で汚染された海水が堤防やシルトフェンスに仕切られて貯留されている。著者らは、汚染水中からセシウムを高速除去する吸着材として、市販の6-ナイロン繊維に不溶性フェロシアン化コバルト微粒子を担持したセシウム吸着繊維を作製した。この繊維を芯材に巻いてワインドフィルターにして汚染水をポンプで流通させる、あるいはセシウム吸着繊維を組み紐にして汚染水に浸漬させることを想定し、物質収支式、吸着等温式、および吸着速度式を用いて除染に必要となるセシウム吸着繊維の重量および接触時間を推算した。平衡に達するまでの汚染水接触時間は約15分であり、短時間で十分にセシウムを除去できることがわかった。

論文

Removal of cesium using cobalt-ferrocyanide-impregnated polymer-chain-grafted fibers

石原 量*; 藤原 邦夫*; 原山 貴登*; 岡村 雄介*; 内山 翔一朗*; 杉山 まい*; 染谷 孝明*; 天海 亘*; 海野 理*; 小野 翼*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(10), p.1281 - 1284, 2011/10

AA2011-0190.pdf:0.45MB

 被引用回数:44 パーセンタイル:94.17(Nuclear Science & Technology)

Zeolites combined with insoluble metal ferrocyanides are known as adsorbents capable of specifically capturing cesium ions and attract much attention, due to its easy operation at sites for processing water contaminated with radioisotopes. To achieve more effective adsorption, we prepared a novel M-FC-impregnated fiber by radiation-induced graft polymerization and subsequent chemical modifications. Cobalt ions were bound to a sodium styrene sulfonate-grafted 6-nylon fiber via an ion-exchange interaction. Subsequently, the bound cobalt ions were reacted with potassium ferrocyanide to form insoluble or sparingly soluble cobalt-ferrocyanide (Co-FC). The resultant Co-FC-impregnated fiber with a Co-FC content of 7.3% exhibited a high affinity to cesium ions in the presence of NaCl. Such fibers can be fabricated into various fiber modules suitable for the removal of radioisotopes at sites.

論文

Experimental study of the effect of radiation exposure to concrete

藤原 一成*; 伊東 賢伸*; 笹沼 美和*; 田中 英朗*; 広谷 浄*; 鬼沢 邦雄; 鈴木 雅秀; 雨澤 博男*

Transactions of the 20th International Conference on Structural Mechanics in Reactor Technology (SMiRT-20) (CD-ROM), 8 Pages, 2009/08

現在国内では、原子力発電所の高経年化に対する関心が高まっている。しかしながら、原子力発電所を構成するコンクリートに及ぼす放射線照射の影響については、研究例や実測例が非常に少ないのが現状である。そこで、放射線照射がコンクリートの基本的な材料特性に及ぼす影響を確認するため、JMTRにおいてコンクリート試験体への照射試験を行った。JMTRでの照射試験では、照射中のコンクリート試験体の温度は原子力発電所の設計規定値である65$$^{circ}$$C以下を満足し、高速中性子照射量は、代表的BWR型原子力発電所の原子炉圧力容器外側における60年相当の照射量を十分に超える12$$times$$10$$^{18}$$n/cm$$^{2}$$(E$$>$$0.1MeV)を与えることができた。照射後のコンクリート試験体を用いた圧縮強度試験の結果、基本的な環境で養生したコンクリート試験体とほぼ同等の圧縮強度が得られた。また、試験体の水分量を測定した結果、結合水量に照射前後で変化は見られなかった。以上より、本実験における照射量の範囲では、放射線照射がコンクリートの基本的な材料特性に大きな影響を及ぼさないことを確認した。

口頭

Sr-90分析の迅速化を目的とした放射線エマルジョングラフト重合によるクラウンエーテル誘導体担持Sr吸着繊維作製の検討

堀田 拓摩; 浅井 志保; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水中の$$^{90}$$Srの迅速分析が求められている。これまで、放射性Csについては迅速回収のための吸着繊維が、放射線グラフト重合技術に基づき作製され実用化されている。本研究では、Cs吸着繊維と同様に、繊維表面に付与した高分子鎖にSr吸着物質を高密度に担持する技術を適用して$$^{90}$$Sr分析の迅速化が可能か検討した。更に、長い高分子鎖が得られる放射線エマルジョングラフト重合法(グラフト重合)、並びに自由な成形性をもつ繊維構造に着目し、Sr吸着容量を向上させ、Sr分離操作の簡略化とSr溶出操作の省略を可能とし、放射線測定に最適なSr吸着繊維の作製を検討した。ポリエチレン繊維を基材として、グラフト重合によりメタクリル酸グリシジルを重合した。さらに、オクタデシルアミンを結合し繊維表面の疎水性を高め、疎水性相互作用によりジシクロヘキサノ-18-クラウン-6-エーテルを担持したSr吸着繊維を作製した。Sr吸着実験の結果から、Sr吸着繊維は既存のSr吸着材料と遜色ない吸着容量を示したことから、Sr吸着繊維は$$^{90}$$Srの迅速分析への適用性が高いと結論した。

口頭

放射線グラフト重合技術により繊維状高分子材料表面に18-クラウン-6-エーテル誘導体を担持したSr分析材料作製の検討

堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 北辻 章浩

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水から、告示濃度限度(30Bq/L)を大きく上回る高濃度の$$^{90}$$Srが検出されている。しかしながら、現状では$$^{90}$$Srの分析に長時間を要し、迅速な汚染状況の把握が困難であることが課題となっている。これまで、放射性Csの迅速回収を目的としたCs吸着繊維が放射線グラフト重合技術に基づき作製され、実用化されている。Cs吸着繊維は、繊維表面に付与した高分子鎖にCs吸着物質が高密度に担持され、効率よくCsを吸着できる。本研究では$$^{90}$$Sr分析に不可欠な化学分離の効率化を目的として、この技術をSr吸着に応用することにより、Srを選択捕捉する分子ジシクロヘキサノ-18-クラウン-6(DCH18C6)を担持したSr吸着繊維を作製した。DCH18C6は、グラフト重合によって繊維表面に付与した高分子鎖が形成する疎水相に疎水性相互作用によって担持した。作製したSr吸着繊維のSr吸着容量は、既存材料の約半分程度であったが、吸着平衡に達するまでの時間は約10秒と既存材料に比べて約180倍速くなり、化学分離の迅速化を十分に期待できる結果となった。

口頭

繊維表層部に吸着させた$$^{90}$$Srの直接$$beta$$線測定; 放射線グラフト重合技術により18-crown 6-ether誘導体を担持したSr吸着繊維の作製

堀田 拓摩; 浅井 志保; 今田 未来; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 北辻 章浩

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故により発生した汚染水中の$$^{90}$$Srの迅速分析が求められている。しかしながら、従来の$$^{90}$$Sr分析では、Sr分離, Y分離という2段階の$$beta$$線測定前処理分離操作を要する。そのため、一連の$$^{90}$$Sr分析におよそ1ヶ月かかる。そこで本研究では、前処理分離操作を効率化することを目的とし、Sr分離操作だけで前処理分離操作を完了できるSr吸着繊維の作製を目指した。作製したSr吸着繊維のSr吸着容量およびSr選択性について検討した。その結果、Sr Resinに比べ比表面積が1000倍小さいにも関わらず、Sr吸着繊維は同等のSr吸着容量を有した。このことは、Sr Resinより1000倍高い密度で繊維表面へSrを濃縮できたと考えられる。また、選択性については、共存するCs, YからSrを高い選択性で分離できた。このことは、18-crown 6-ether誘導体のSr選択性は、疎水性相互作用により担持しても性質が変化せず、安定し選択して分離できていると考えられる。これらのことから、Sr吸着繊維が$$^{90}$$Srの直接$$beta$$線測定に必要な吸着容量と選択性を有することを確認した。

口頭

Preparation of Sr adsorption fiber for beta-ray measurement

堀田 拓摩; 浅井 志保; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*; 藤原 邦夫*; 北辻 章浩

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、汚染水中に含まれる$$^{90}$$Srの迅速分析技術の開発が喫緊の問題である。現状の$$^{90}$$Sr分析法では、$$beta$$線測定を行うための前処理であるSr分離操作と$$^{90}$$Sr-$$^{90}$$Yの放射平衡待ちに時間がかかり、分析値を出すまでに一ヶ月間も必要となる。そこで本研究ではSrを選択的に吸着し、吸着したまま$$beta$$線測定を可能にするSr分離材を用いた$$^{90}$$Srの迅速分析法の開発を目指した。まず、基材表面に高密度のSr吸着相を有するSr吸着繊維を作製した。市販の$$^{90}$$Sr分析用吸着樹脂は、ビーズ状多孔性樹脂の細孔内部に$$^{90}$$Srを吸着する。一方で、Sr吸着繊維は繊維表面に$$^{90}$$Srを吸着できる。そのため、基材による自己減衰効果を最小限に抑えられ高効率な$$beta$$線計数を可能とする。次に、作製したSr吸着繊維のSr吸着能およびSr選択性を評価した。吸着能は市販のSr吸着樹脂と同等の性能を有した。選択性についても、市販のSr吸着樹脂の選択性とほぼ同じ傾向を示した。これらの結果から、Sr吸着繊維は$$^{90}$$Srの高効率な$$beta$$線計数を可能とすることを確認した。

口頭

Sr吸着繊維を用いた汚染水中の$$^{90}$$Srその場分析法の開発

今田 未来; 堀田 拓摩; 浅井 志保; 松枝 誠; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 亀尾 裕

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、海水・地下ドレン水等に含まれる放射性核種のモニタリングが行われている。その中でも$$^{90}$$Srの放射能分析は煩雑で長時間を要する分析前処理が必要となるため、簡易・迅速化が達成できれば、より効率的なデータの取得が可能となる。これまで我々は、$$^{90}$$Sr分析の前処理を容易にするためにSr吸着繊維を作製してきた。本繊維は、グラフト重合を用いて付与した高分子鎖により繊維表面の疎水性を向上させ、疎水性相互作用によってSr吸着剤である18-クラウン-6-エーテル誘導体を担持している。本研究では、$$^{90}$$Srを吸着した繊維の(1)サーベイメータを用いた$$beta$$線測定、(2)液体シンチレーションカウンタを用いた$$^{90}$$Yのチェレンコフ光測定の2つの測定法への適用を検討した。$$^{90}$$Srの正確な定量のためには、繊維による$$beta$$線の自己吸収やチェレンコフ光の遮蔽を考慮し、測定試料を作製する必要があることがわかった。

口頭

$$^{90}$$Srのその場分析のためのクラウンエーテル誘導体担持繊維の開発; 安全なSr吸着操作のための硝酸使用量低減化の検討

今田 未来; 堀田 拓摩; 浅井 志保; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 石森 健一郎; 亀尾 裕

no journal, , 

$$^{90}$$Srの従来の放射能分析は、$$^{90}$$Yとの放射平衡待ちが必要で、緊急時の対応が難しいという課題があった。そこで我々は、$$^{90}$$Sr分析の迅速化を目的としてSrに対して高い選択性を有するクラウンエーテル誘導体を担持したSr吸着繊維を開発した。これまでの検討では、試料溶液の液性はSr吸着率が最大となるHNO$$_{3}$$ 8Mとしていたが、劇物でない安全な試薬を用いて吸着を行うために、毒劇物でないNaNO$$_{3}$$溶液を使用し、HNO$$_{3}$$使用量の低減化を検討した。その結果、HNO$$_{3}$$濃度が高い方がSr吸着率は高いが、HNO$$_{3}$$が0Mであっても吸着率は65%とHNO$$_{3}$$が8Mのときの約7割であり、HNO$$_{3}$$の代替としてNaNO$$_{3}$$を試料採取現場での安全なSr吸着操作に使用できることが分かった。

口頭

$$^{90}$$Srのその場分析のためのクラウンエーテル誘導体担持繊維の開発; 安全なSr吸着操作のための硝酸代替試薬の検討

今田 未来; 堀田 拓摩; 浅井 志保*; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 石森 健一郎; 亀尾 裕

no journal, , 

$$^{90}$$Srの従来の放射能分析は、$$^{90}$$Yとの放射平衡待ちが必要で、緊急時の対応が難しいという課題があった。そこでわれわれは、$$^{90}$$Sr分析の迅速化を目的とし放射線グラフト重合を利用してSrに対して高い選択性を有するクラウンエーテル誘導体を担持したSr吸着繊維を開発した。これまでの検討では、試料溶液の液性はSr吸着率が最大となるHNO$$_{3}$$ 8Mとしていたが、劇物でない安全な試薬を用いて吸着を行うために、毒劇物でないNaNO$$_{3}$$溶液を使用し、HNO$$_{3}$$を使用しないSr吸着方法を検討した。その結果、HNO$$_{3}$$濃度が高い方がSr吸着率は高いが、HNO$$_{3}$$が0Mであっても吸着率は65%とHNO$$_{3}$$が8Mのときの約7割であり、試料採取現場での安全なSr吸着操作のため、HNO$$_{3}$$の代替としてNaNO$$_{3}$$を使用できることが分かった。

口頭

放射性物質の除去を目的とした吸着繊維の開発; ストロンチウム選択的吸着繊維の作製

原山 貴登*; 海野 理*; 浅井 志保; 藤原 邦夫*; 斎藤 恭一*; 須郷 高信*

no journal, , 

汚染水中の$$^{90}$$Sr除去を目的とし、Sr$$^{2+}$$を選択的に吸着する繊維(ST繊維)を開発した。ST繊維は、市販のナイロン繊維の表面に放射線グラフト重合によって陽イオン交換性を持つ高分子鎖を付与し、さらに高分子鎖中にチタン酸ナトリウム粒子を担持することによって作製した。ST繊維における海水中Sr$$^{2+}$$の濃縮係数は、接触時間とともに増加し最大で600mL/gとなった。Mg$$^{2+}$$及びCa$$^{2+}$$の濃縮係数は、すべての接触時間でSr$$^{2+}$$の濃縮係数を下回り、浸漬1時間後のSr$$^{2+}$$の濃縮係数のそれぞれ1/11及び1/3となった。したがって、ST繊維における選択性は、Sr$$^{2+}$$$$>$$Ca$$^{2+}$$$$>$$Mg$$^{2+}$$の順になり、海水中Sr$$^{2+}$$を選択的に除去できることがわかった。

口頭

放射性物質の除去を目的にした吸着繊維の開発; セシウム除去用吸着繊維の製造とその性能

岡村 雄介*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 浅井 志保; 斎藤 恭一*

no journal, , 

汚染水中から$$^{137}$$Csを除去するには、吸着速度と吸着容量に優れ、そして除染現場で使い勝手のよいセシウム除去用吸着材が必要である。本研究では、セシウムを特異的に吸着する不溶化フェロシアン化物を、放射線グラフト重合法を適用してボビン形状のナイロン繊維に担持し、1回の製造工程につき約100kgのフェロシアン化ニッケル担持吸着繊維を作製した。得られた繊維を用いてセシウムの吸着速度及び吸着等温線を測定し、ゼオライトの場合と比較した。ゼオライトのセシウム吸着量は海水中では淡水中の1/8程度となり、海水中では吸着効率が低下した。一方、本研究で作製した繊維は海水中と淡水中の両方でセシウムをよく吸着できた。吸着等温線はFreundlich式に整理でき、吸着等温線の傾きから好ましい吸着平衡関係であることを確認できた。

口頭

Sr-90分析の迅速化を目的としたクラウンエーテル誘導体担持Sr吸着繊維の作製

今田 未来; 浅井 志保; 半澤 有希子; 斎藤 恭一*; 藤原 邦夫*; 須郷 高信*; 間柄 正明

no journal, , 

$$^{90}$$Sr分析の現行法で採用されている$$beta$$線測定は、共存$$beta$$線放出核種を全て分離する必要があり、測定前処理操作の煩雑さが課題となっている。操作時間の短縮には迅速分離可能なSr吸着材料の使用が有効である。グラフト重合法を応用した吸着材料は、グラフト鎖中の吸着サイトに目的イオンが効率よく接触でき、迅速分離に理想的な構造をもつ。本研究では、測定方法に応じて自由に成形できる「繊維」に着目し、疎水性のグラフト鎖を繊維表面に結合させ、疎水性相互作用を利用してグラフト鎖間にSr$$^{2+}$$抽出剤dicyclohexano-18-crown-6(DC18C6)を高密度に担持することにより分離の迅速化を試みた。まず、疎水性向上のためにグラフト鎖にalkylamino基を導入し、その導入量とalkyl炭素数を調整してDC18C6高密度担持に最適な条件を検討した。アルキル炭素鎖数を18、導入量を0.8mmol/gとした繊維では担持量が最大となり、高密度担持に最適であることが示された。また、得られた繊維の抽出剤担持密度は、市販のSr吸着材料と同程度であったことから、実用上十分なSr吸着容量を期待できる。

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