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論文

Poly(ether ether ketone) (PEEK)-based graft-type polymer electrolyte membranes having high crystallinity for high conducting and mechanical properties under various humidified conditions

濱田 崇; 長谷川 伸; 深沢 秀行*; 澤田 真一; 越川 博; 宮下 敦巳; 前川 康成

Journal of Materials Chemistry A, 3(42), p.20983 - 20991, 2015/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:70.78(Chemistry, Physical)

燃料電池の本格普及のため、低加湿下でのプロトン導電率と高加湿下での機械強度を併せ持つ電解質膜が不可欠である。本研究は、膜強度の高いポリ(エーテルエーテルケトン) (PEEK)に着目し、放射線グラフト重合により高いイオン交換容量(IEC)を有するPEEK-グラフト型電解質膜(PEEK-PEM)を合成することで、導電率と機械的強度の両立を目指した。IEC=3.08mmol/gのPEEK-PEMは、80$$^{circ}$$Cにおいて、低加湿下(相対湿度30%)でナフィオンと同等の導電率、高加湿下(相対湿度100%)で1.4倍の引張強度(14MPa)を示した。さらに、PEEK-PEM (IEC=2.45mmol/g)を用いて作製した燃料電池は、高加湿下(相対湿度100%)でナフィオンと同等、低加湿下(相対湿度30%)でナフィオンの2.5倍の最大出力密度を示した。X線回析からPEEK-PEMは、グラフト重合中、結晶性が増加するため、高いIECを持つPEEK-PEMにおいても、高い機械的強度を示すことが明らかとなった。

口頭

芳香族系炭化水素高分子/無機ナノ粒子複合体からなるグラフト型電解質膜に関する研究

深澤 秀行*; 長谷川 伸; 前川 康成

no journal, , 

燃料電池の本格普及のためには、低加湿時の出力特性(導電性)と高加湿時の機械特性を併せ持つ高分子電解質膜の開発が必須である。これまで、芳香族炭化水素系高分子であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)からなるグラフト型電解質膜は室温において優れた導電性や機械特性を示すことを報告してきた。今回、無機ナノ粒子を複合化させることで高分子膜の機械特性や耐熱性などが向上することが報告されていることから、PEEKに無機ナノ粒子とし、シリカ、酸化マグネシウム及び酸化アルミニウムを複合化した膜(PEEK複合膜)について、スチレンスルホン酸誘導体(ETSS)の放射線グラフト重合性及び作製した複合化PEEK電解質膜の導電性と機械強度を評価した。その結果、無機ナノ粒子の添加重量に比例して導電率が向上すること、及び、破断強度が10%程度増加する効果を確認した。

口頭

Graft-type polymer electrolyte membranes consisting of poly(ether ether ketone) (PEEK) and inorganic nanoparticles

長谷川 伸; 深澤 秀行*; 越川 博; Chen, J.; 前川 康成

no journal, , 

燃料電池用高分子電解質膜の開発を目的に、高温での機械特性及び耐久性に優れた芳香族系炭化水素であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)からなる電解質膜(PEEK-PEM)の作製と諸特性について検討した。今回、機械特性や耐熱性などの向上が報告されている無機ナノ粒子(シリカ、酸化マグネシウム及び酸化アルミニウム)を配合した複合PEEK膜(複合化PEEK)を用いて、放射線グラフト重合による電解質膜の調製を検討したところ、グラフト率15$$sim$$196%、IEC 0.72$$sim$$3.42mmol/gの電解質膜(複合化電解質膜)が作製できた。複合化電解質膜のうち、3%シリカ含有膜は、PEEK基材のみと比較して破断強度が7%増加した。イオン交換容量(IEC)2.1mmol/gに調製した複合化電解質膜のプロトン伝導度は、同IECをもつPEEK基材のみの電解質膜に比べ45%増加する効果を確認した。

口頭

芳香族炭化水素系高分子/無機ナノ粒子複合膜からなるグラフト型電解質膜の合成と特性評価

深澤 秀行*; 長谷川 伸; 前川 康成

no journal, , 

燃料電池は、高い発電効率のため化石燃料枯渇の有望な解決策となること及びCO$$_{2}$$の排出を大幅に削減でき地球温暖化の抑止手段となることから、その開発が望まれている。しかしながら、本格的に燃料電池自動車を普及させるためには、低加湿時の高プロトン伝導性と高加湿時の高機械特性を併せ持つ電解質膜の開発が必須である。これまで我々は、耐熱性や機械強度に優れた芳香族炭化水素系高分子であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)からなるグラフト型電解質膜(PEEK電解質膜)が優れたプロトン伝導性や機械特性を示すことを報告してきた。高分子膜は、無機ナノ粒子を複合化することでその物性、機能性が向上することが報告されていることから、今回、SiO$$_{2}$$、MgO及びAl$$_{2}$$O$$_{3}$$などの無機ナノ粒子をPEEKに複合化した膜(PEEK複合膜)を基材とし、グラフト鎖にイオン伝導性基に変換可能なスチレンスルホン酸誘導体(ETSS)を導入することで、複合化PEEK電解質膜の作製を検討した。本研究より、IEC=0.6-3.2mmol/gのSiO$$_{2}$$を含むPEEK複合化電解質膜は、同じIECのPEEK電解質膜よりもプロトン伝導性が向上すること、その原因が含水率増加であることを明らかにした。

口頭

芳香族系高分子/無機ナノ粒子複合膜からなるグラフト型電解質膜の合成と特性評価

深澤 秀行*; 長谷川 伸; 前川 康成

no journal, , 

芳香族系高分子であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)からなるグラフト型電解質膜が優れたイオン伝導性や機械特性を示すことを報告してきた。一方、高分子膜に無機ナノ粒子を複合化することでその物性や機能性が向上することが知られている。そこで、PEEKにシリカなどの無機ナノ粒子を複合化した膜(PEEK複合膜)を基材とし、グラフト鎖にイオン伝導性基に変換可能なスチレンスルホン酸誘導体を放射線グラフト重合により導入することで、複合化PEEK電解質膜を合成し、そのイオン伝導性や機械特性などに及ぼす無機ナノ粒子の効果を評価した。その結果、シリカナノ粒子を3%添加した複合化電解質膜は、高い出力特性が要求される低加湿条件(80$$^{circ}$$C, 30%RH)で無添加のPEEK膜と比較して1.2倍のプロトン伝導度を示した。この高いプロトン伝導度はシリカナノ粒子による含水率(保水性)の向上に起因することを明らかにした。

口頭

芳香族系高分子/無機ナノ粒子複合膜からなるグラフト型電解質膜の合成と特性評価

深澤 秀行*; 長谷川 伸; 前川 康成

no journal, , 

芳香族系高分子であるポリエーテルエーテルケトン(PEEK)からなるグラフト型電解質膜が優れたイオン伝導性や機械特性を示すことをこれまで報告してきた。一方、高分子膜に無機ナノ粒子を複合化することでその物性や機能性が向上することが知られていることから、PEEKにシリカなどの無機ナノ粒子を複合化した膜(PEEK複合膜)を基材とし、グラフト鎖にイオン伝導性基に変換可能なスチレンスルホン酸誘導体(ETSS)を導入した複合化PEEK電解質膜を合成し、そのイオン伝導性や機械特性などに及ぼす無機ナノ粒子の効果を評価した。その結果、シリカナノ粒子を3%添加した複合化電解質膜は、無添加のPEEK膜と比較して、出力低下が顕著となる低加湿条件(80$$^{circ}$$C、相対湿度(RH)30%)で、1.2倍のイオン伝導度と、高い機械特性が要求される高加湿条件(80$$^{circ}$$C, 100%RH)で1.5倍の破断強度を示した。この破断強度の向上はシリカナノ粒子の添加と結晶化度の維持に起因することを明らかにした。

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