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論文

Adsorption mechanism of Eu onto newly synthesized fluorous-compound-impregnating adsorbent

荒井 陽一; 渡部 創; 渡部 雅之; 新井 剛*; 勝木 健太*; 吾郷 友宏*; 藤川 寿治*; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 保科 宏行*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 554, p.165448_1 - 165448_10, 2024/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Instruments & Instrumentation)

Radioactive aqueous and organic liquid wastes contaminated by U and radioactive materials have been generated through solvent extraction experiments on nuclear fuel materials. Although incineration and denitrification / conversion processes are promising for treatment of such liquid wastes, installation of large equipment is essential. Treatment of liquid wastes generated from the reprocessing experiments is one of important tasks of Systematic Treatments of RAdioactive liquid wastes for Decommissioning (STRAD) project, and the recovery technologies of nuclear materials from the spent solvent has been developed. However, recovery of trace amounts of nuclear fuel material from aqueous solutions with wide pH range is still a challenging task. In our previous study, the porous silica particles with a high specific surface area bearing the iminodiacetic acid (IDA) functional group were revealed to be applicable to recover cations. Although the IDA group introduced adsorbents showed an excellent adsorption reaction from the aqueous solution, further improvement related to the adsorption amount is indispensable for application to the radioactive liquid treatment. In this study, fluorous ligands with IDA group were newly synthesized, and its complexation behavior with cations was investigated in order to understand the adsorption mechanism.

論文

Evaluation of the remaining spent extraction solvent in vermiculite after leaching tests via PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 542, p.206 - 213, 2023/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:41.04(Instruments & Instrumentation)

Spent PUREX solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the spent nuclear fuel reprocessing. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. The organic liquid is considered to be trapped between layers of the vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity, elution behavior of the loaded solvent into organic diluents were evaluated. A part of the loaded solvent was easily leaked into the diluent, while some solvent remained inside the particle even after the leaching test. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior of the amount of change in adsorbed P atom qualitatively agreed with the results of the leaching test.

論文

High performance tokamak experiments with a ferritic steel wall on JFT-2M

都筑 和泰; 木村 晴行; 川島 寿人; 佐藤 正泰; 神谷 健作; 篠原 孝司; 小川 宏明; 星野 克道; Bakhtiari, M.; 河西 敏; et al.

Nuclear Fusion, 43(10), p.1288 - 1293, 2003/10

 被引用回数:39 パーセンタイル:73.59(Physics, Fluids & Plasmas)

JFT-2Mでは、原型炉のブランケット構造材料の候補である低放射化フェライト鋼とプラズマとの適合性を調べる実験を進めてきている。昨年度にはフェライト鋼内壁を真空容器内に全面的に設置する作業を行い、今年度より実験を開始している。プラズマ生成,制御は問題なく行われ、金属不純物の放出も検出限界以下であった。改善閉じ込め(Hモード)も実現され、そのしきいパワーもこれまでと同等であった。プラズマ安定性に関してもこれまでの所悪影響は観測されておらず、規格化$$beta$$が3を超える放電との共存性も示された。高速イオンのリップル損失に関しても顕著な低減が実証された。以上のように、フェライト鋼の悪影響は小さく、有望な結果を得ている。JFT-2Mでは、その他にも先進的、基礎的な研究を行っている。先進的粒子供給手法であるコンパクトトロイド(CT)入射実験においては、再現性よくプラズマ中へ入射が行われ、CT入射に伴う密度の急上昇が初めて明確に観測された。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,115; 抽出クロマトグラフィによるMA分離性能向上を目的としたポリマー被覆の研究

神長 大祐*; 吾郷 友宏*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

抽出クロマトグラフィは、吸着担体に新規抽出剤を含浸した吸着材をカラムに充填し、高レベル放射性廃液の送液によって、マイナーアクチノイドを選択的に分離回収する技術である。吸着担体は多孔質シリカ粒子にスチレン-ジビニルベンゼン共重合体を被覆しており、先行研究から、その被覆重量(もしくは膜厚)の調整によって吸着種の吸着速度が増加する結果が得られていた。本研究では、被覆重量を制御可能なSiO$$_{2}$$-Pの調製方法を検討した。また、被覆重量をパラメータにした吸着担体にTEHDGAを含浸(e.g.重量分率は20%で固定)し、バッチ形式の振とう試験によって、改良吸着材の吸着性能を評価した。被覆重量の減少に応じて、(1)分配係数の増加、(2)吸着速度の加速が認められた。高分子膜内におけるTEHDGAの存在密度が上昇し、水・イオンの拡散速度が改善されたため、金属錯体を形成しやすくなったと考えられる。今後の計画として、改良吸着材を充填したカラム試験を行い、既存吸着材との分離性能を比較評価する。

口頭

放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究,121; 抽出クロマトグラフィ用吸着材の$$gamma$$線照射による劣化物生成挙動評価

風間 悠*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一

no journal, , 

現行再処理計画では、使用済燃料再処理後の廃液をガラス固化処理し、地層処分することとしている。MOX燃料の利用において、放射性廃棄物の減容化および有害度低減は必要不可欠であり、マイナーアクチノイド(MA; Am, Cm)の選択的分離技術を開発している。抽出クロマトグラフィはその1つであり、MAと希土類元素の共回収にテトラ(2-エチルヘキシル)ジグリコールアミド(TEHDGA)担持吸着材を用いる。先行研究で報告されたTEHDGAの放射線劣化物の挙動を把握するため、推定化合物を有機合成するとともに、標準試薬に用いることで、積算線量に対する定量評価を行った。段階的な分解反応が示唆され、低分子化がみられたことから、繰り返し利用に伴って生成する劣化物との複合錯体構造や劣化物除去に係る研究開発を行う予定である。

口頭

Evaluation of remaining spent extraction solvent in vermiculite by PIXE analysis

荒井 陽一; 渡部 創; 長谷川 健太; 岡村 信生; 渡部 雅之; 武田 啓佑*; 福元 博基*; 吾郷 友宏*; 羽倉 尚人*; 塚原 剛彦*

no journal, , 

The spent extraction solvent, which mainly consists of tributyl phosphate (TBP) and normal dodecane, is generated by solvent extraction of Plutonium and Uranium in the reprocessing. The spent solvent should be appropriately treated for disposal or storage. One of the treatment options for storage of the spent solvent is adsorption of the liquid into vermiculite. Our previous experiments on the adsorption of spent solvent into the vermiculite have shown that some parts of loaded solvent gradually leaked out from the vermiculite. In order to investigate the adsorption mechanism and capacity more precisely, elution behavior of loaded solvent into hexane or acetone was evaluated. In this study, the adsorption capacity of the vermiculite was evaluated through amount of remaining solvent after washing with diluents. The amount of the remaining solvent was analyzed by Particle Induced X-ray Emission (PIXE) on P contained in TBP. Peak intensity of P-K$$alpha$$ line depended on the washing condition, and the behavior qualitatively agreed with the results of the leaching test.

口頭

複数のペルフルオロアルキル基を導入したイミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては抽出剤の合成プロセスと共に、パーフルオロ基の合成数が抽出操作や性能に与える影響についても報告する。

口頭

ペルフルオロアルキル基を導入したキレート剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、一般的なキレート配位子であるイミノ二酢酸に対し、効率的なパーフルオロ基の合成プロセスについて報告する。

口頭

ペルフルオロアルキル基を導入したキレート剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、キレート効果を示す官能基のパートを変更した配位子について、吸着性能の違いを調査した。

口頭

含フッ素イミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,1

武田 啓佑*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、先行研究の知見を利用し、イミノ二酢酸に配位させるパーフルオロ基の構造が抽出性能に与える影響について報告する。

口頭

含フッ素イミノ二酢酸型キレート吸着剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、先行研究の知見を利用してペルオロアルキル部位とイミノ二酢酸部位をそれぞれ2つずつ導入した化合物を合成し、抽出性能に与える影響について報告する。

口頭

Extraction chromatography technology for MA(III) recovery from spent MOX fuel, 2; Preparation of extractant-impregnated absorbent based on polymer-coated SiO$$_{2}$$ particles

福元 博基*; 樋口 秀也*; 神長 大祐*; 新井 剛*; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 渡部 創; 竹内 正行

no journal, , 

スチレンとジビニルベンゼンモノマーの共重合反応でポリマー被覆した多孔質SiO$$_{2}$$粒子(SiO$$_{2}$$-P)を合成し、TEHDGAの含浸によって、抽出クロマトグラフィ用吸着材を調整した。高分子被覆1wt%のSiO$$_{2}$$(1wt% SiO$$_{2}$$-P)で得られたTEHDGA含浸吸着材は、従来吸着材よりもEu(III)に対する高い吸着性能を見いだした。

口頭

Extraction chromatography technology for MA(III) recovery from spent MOX fuel, 1; Overview of the research project

佐野 雄一; 渡部 創; 竹内 正行; 福元 博基*; 新井 剛*; Kim, S.*; 中瀬 正彦*; 塚原 剛彦*

no journal, , 

抽出クロマトグラフィー技術を用いたマイナーアクチニド回収に関する研究プロジェクトは、ガラス固化体の発生量と放射性毒性の低減を目的として実施された。本発表では、このプロジェクトの概要と主な結果について述べる。

口頭

スチレンジビニルベンゼンポリマーが被覆した抽出クロマトグラフィ用吸着担体の合成

神長 大祐*; 吾郷 友宏*; 福元 博基*; 宮崎 康典; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ用吸着材は、多孔質シリカ粒子の細孔表面に被覆したスチレン-ジビニルベンゼンの高分子膜内に新規抽出剤を含浸させて、カラムに充填後、高レベル放射性廃液からの選択的なMA分離回収を行う。先行研究では、既存吸着担体に含浸する新規抽出剤の重量分率等の調整によって最適化が図られてきたが、高分子がMA分離に及ぼす影響は明らかになっていなかった。本研究では、多孔質シリカ粒子に対する高分子の被覆手法を新規提案し、TEHDGAの含浸重量分率が異なる吸着材を調製するとともに、バッチ形式の振とう試験により、既存吸着材と分配係数を比較した。改良吸着材は、既存吸着材よりも吸着速度が若干遅いものの、分配係数が改善したことから、技術的課題である吸着容量の増加に寄与する成果が得られた。今後、吸着容量を維持しつつ、吸着速度を速くするための高分子被覆手法を検討する。

口頭

複数のペルフルオロアルキル基を導入したイミノニ酢酸型キレート吸着剤の開発,2

藤川 寿治*; 荒井 陽一; 渡部 創; 福元 博基*; 吾郷 友宏*

no journal, , 

STRADプロジェクトの一環として実施してきた廃溶媒処理に係る吸着材の開発について、廃液中から金属イオンを吸着するフッ素系配位子の合成を進めている。本発表においては、RF基としてペルフルオロヘキシル基(C6F13基)を導入したイミノ二酢酸型キレート吸着剤の合成プロセスと、吸着材としての性能評価について報告する。

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