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論文

福島原発事故の地球化学; 放射性核種の生成・飛散・移行

田中 万也; 高橋 嘉夫*; 福士 圭介*; 宇都宮 聡*

地球化学, 49(4), p.169 - 171, 2015/12

福島第一原子力発電所事故以来、環境中に放出された放射性核種の動態に関して多くの研究が行われてきた。本特集号は、大気エアロゾル,土壌,森林,河川,海洋などの調査や新しい分析技術を環境放射能研究に適用した例など様々な研究成果をまとめた7編の総説論文から成る。ここでは、個々の総説論文について簡単に紹介する。

論文

Sorption of Eu(III) on granite; EPMA, LA-ICP-MS, batch and modeling studies

福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*; 青井 裕介*; 田村 明弘*; 荒井 章司*; 山本 祐平*; 青才 大介*; 水野 崇

Environmental Science & Technology, 47(22), p.12811 - 12818, 2013/11

 被引用回数:19 パーセンタイル:55.01(Engineering, Environmental)

Eu(III)の花崗岩への収着について、巨視的、微視的な手法を組み合わせた研究を行った。花崗岩の薄片と10$$mu$$MのEu(III)溶液とを反応させ、EPMAおよびLA-ICP-MSにより分析した。その結果、多くの黒雲母粒子では、最大で6wt.%までEuが増加した。黒雲母中でEuが付加された部分ではKが減少しており、黒雲母へのEuの収着様式は層間の陽イオン交換反応であることが示唆される。また、花崗岩および黒雲母の紛体を利用したEu(III)のバッチ収着試験を実施した。この試験により得られた黒雲母に対するEu(III)の巨視的な収着挙動は、花崗岩に対する収着挙動と一致した。得られた収着エッジはシングルサイトの陽イオン交換反応を考慮したモデルにより、合理的に再現することが可能である。以上のことから、花崗岩は複雑な鉱物の集合体であるが、巨視的および微視的な手法を組み合わせることによって、複雑な鉱物集合体全体を代表する一つの基本となる収着反応を明らかにすることができた。

論文

FDG-PET検査における体外計測から臓器線量への換算係数の評価

津田 啓介; 木名瀬 栄; 福士 政広*; 斎藤 公明

保健物理, 42(4), p.349 - 352, 2007/12

FDG-PET検査は、クリニカルPETとして注目されている。FDGを用いたクリニカルPETの被検者数は、今後大きく増加することが予測されるため、被検者に対するFDG-PET線量評価は、ますます重要になる。これまで、臓器線量を評価する場合、ICRPの線量評価法に基づき、FDG投与量に線量換算係数を乗じて算出することにより行われてきた。しかし、ICRPの線量評価法は、平均的な欧米人の体格をもとに線量換算係数が整備されているため、日本人の体格に適した線量評価法になるとは必ずしもいえない。そこで本研究では、FDG-PET検査における高精度臓器線量評価法の開発に着手し、その第一段階の研究として、日本人成人ボクセルファントムを用いて、臓器表面での吸収線量から線源臓器の自己吸収線量を評価する換算係数をモンテカルロ計算により取得した。本研究の結果、FDG-PET検査における、信頼性の高い脳の線量評価法を新たに提案し、評価に必要な線量換算係数をモンテカルロシミュレーションにより求めた。本研究により、被検者の脳表面での吸収線量から、容易に当人の脳の吸収線量を推定することが可能となった。

論文

Natural attenuation of antimony in mine drainage water

間中 光雄*; 柳瀬 信之; 佐藤 努*; 福士 圭介*

Geochemical Journal, 41(1), p.17 - 27, 2007/00

 被引用回数:21 パーセンタイル:49.13(Geochemistry & Geophysics)

廃鉱山の廃水中アンチモンの自然浄化を研究した。鉱山から採取した廃水,ずり,沈殿物を鉱物学及び化学の観点から調べた。廃水の化学的性質を、現場においてはpH, ORP, EC測定で、また、実験室でのICP-MSとイオンクロマト測定により調べた。それらの結果から、ずり中のスティブナイトとアンチモン二次鉱物の溶解により生じたSbは、廃水中に絶えず生じる鉄沈殿物、特にシュベルトマナイトにより自然浄化されることがわかった。沈殿へのSb吸着のみかけの分配係数(Kd)は少なくとも10$$^{5}$$L/kgであった。

論文

Evaluation of the patient internal organ doses in positron emission tomography using EGS4

津田 啓介; 木名瀬 栄; 福士 政広*; 斎藤 公明

KEK Proceedings 2006-4, p.88 - 93, 2006/11

本研究では$$^{18}$$F-FDGを用いたPET検査に着目し、実測及びモンテカルロシミュレーションを用いた信頼性の高い臓器線量評価法の開発に着手した。まず、PET検査の主流である脳PET検査に着目し、蛍光ガラス線量計(Photo luminescence dosimetry: PLD)により$$^{18}$$F-FDGを用いたPET検査における脳表面の吸収線量(頭部眉間位置)を実測評価した。次に、シミュレーション計算により、頭部眉間位置PLDの吸収線量と脳内放射能の関係を調べるとともに、脳の吸収線量と脳内放射能の関係を調べた。その結果、頭部眉間位置に配置したPLDの吸収線量は、$$^{18}$$F-FDG静脈投与後、時間経過に伴い増加することが確認できた。また、$$^{18}$$F-FDGの体内動態を考慮すると、シミュレーション計算によるPLDの吸収線量は、実測値と一致することがわかった。これにより、本手法によるPLD吸収線量の計算評価が妥当であることを確認した。本研究により、陽電子線を考慮した脳の吸収線量をPLDの読み値から簡易的に推定する回帰式を作成し、信頼性の高い線量評価法を考案した。

論文

Arsenate sorption on schwertmannite

福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 湊 淳一*; 山田 裕久*

American Mineralogist, 89(11-12), p.1728 - 1734, 2004/11

シュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が酸性条件下におけるAs(V)濃度の関数としたバッチ収着実験と結晶学的考察から検討された。シュベルトマナイトの結晶構造シミュレーションから、シュベルトマナイトのAs(V)収着のための潜在的な表面サイトは、幾つかの配位環境の異なる表面水酸基及び表面硫酸基であることが推測された。バッチ収着実験から、As(V)イオンは表面吸着硫酸基及び表面に配位する構造由来の硫酸基と選択的に配位子交換を行うことでシュベルトマナイトに収着されることが示唆された。また、As(V)は表面吸着硫酸サイトに対しては単座的に配位子交換を行い、構造由来硫酸サイトに対しては二座的に配位子交換を行うことが示唆された。さらに実験結果から見積もられた配位子交換反応の平衡定数は実験結果をうまく再現した。

論文

A Natural attenuation of arsenic in drainage from an abandoned arsenic mine dump

福士 圭介*; 佐々木 美和*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 天野 光; 池田 穂高*

Applied Geochemistry, 18(8), p.1267 - 1278, 2003/08

 被引用回数:197 パーセンタイル:96.12(Geochemistry & Geophysics)

西ノ牧廃鉱山では、鉱滓周辺の水は酸性でヒ素を多く含んでいる。しかし、下流のヒ素濃度は自然に減少する。このような自然浄化の機構を研究するために、河川水と沈殿物を採取した。試料はXRD, IR, ICP-MS及びイオンクロマトにより分析した。沈殿物については選択的抽出法による分析も行った。得られた結果を地球化学コードによる解析結果と比較検討した。パイライトとリアルガーの酸化により放出されたFe(II)は、バクテリアの酸化作用によりFe(III)となりシュベルトマナイトを生成する。シュベルトマナイトのような水酸化鉄はヒ素に対して大きい収着能を示す。この反応により下流の河川水中ヒ素濃度はバックグラウンドレベルまで下がり、沈殿物のヒ素濃度は60mg/gまで上昇する。したがって、ヒ素はシュベルトマナイトの生成により効果的に河川水から除去され自然浄化されることがわかった。

論文

Solid-solution reactions in As(V) sorption by schwertmannite

福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之

Environmental Science & Technology, 37(16), p.3581 - 3586, 2003/07

 被引用回数:65 パーセンタイル:79.22(Engineering, Environmental)

25$$^{circ}$$C,酸性条件下(pH3.3-3.4)において、溶液As(V)濃度の関数としたバッチ式収着実験によりシュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が調査された。反応溶液と反応固体のキャラクタリゼーションから、As(V)収着機構はシュベルトマナイト中の固相SO$$_{4}$$と溶液のAs(V)との配位子交換であることが認められた。この配位子交換は2つの異なる機構を含む。すなわち、表面サイトに配位するSO$$_{4}$$とAs(V)の配位子交換,表面サイトから構造内へのAs(V)の移動、そして構造内SO$$_{4}$$とAs(V)の配位子交換である。As(V)収着とSO$$_{4}$$放出の交換比率及びシュベルトマナイト中におけるSO$$_{4}$$の配位環境の性質から、モノデンテートAs(V) 配位は表面サイトにおこり、バイデンテート・バイニュークリアAs(V) 配位は構造内サイトに起こることが推測された。これらの異なる反応サイトを考慮した収着モデリングは実測されたAs(V)収着現象をうまく表現した。

口頭

ボクセルファントムを用いた$$^{18}$$F-FDG PET検査における脳の吸収線量評価法の開発

津田 啓介; 木名瀬 栄; 福士 政広*; 斎藤 公明

no journal, , 

近年、がんの診断において$$^{18}$$F-FDG PET検査が注目されている。クリニカルPETとして日常の臨床に広く利用されつつあることから、個人ごとの精度の高い被ばく線量評価がますます重要になると考えられる。こうした状況を踏まえ、本研究ではFDG PET検査における脳PET検査に着目し、実測及びモンテカルロシミュレーションを用いた信頼性の高い脳の線量評価法の開発に着手した。実測の結果、頭部眉間位置に配置した蛍光ガラス線量計(PLD)の吸収線量は、FDG静脈投与後、時間経過に伴い増加することが確認できた。また、FDGの体内動態を考慮すると、シミュレーション計算によるPLD吸収線量は、実測値と一致することがわかった。これにより、本手法によるPLD吸収線量の計算評価が妥当であることを確認した。さらに、ボクセルファントムを用いたシミュレーション計算によりPLDの読み値と脳の吸収線量を関係付ける回帰式を作成した。本研究により、陽電子線を考慮した脳の吸収線量をPLDの読み値から簡易的に推定する信頼性の高い脳の線量評価法を考案した。

口頭

Evaluation of radiation shielding ability of lead glass

津田 啓介; 福士 政広*; 明上山 温*; 北村 秀秋*; 井上 一雅*; 中谷 儀一郎*; 木村 純一*; 澤口 政人*; 木名瀬 栄; 斎藤 公明

no journal, , 

近年、核医学診断では、陽電子放射断層撮影(PET)検査が広く利用され、クリニカルPETとして普及している。ポジトロン放出核種の実効線量定数は、核医学診断で広く使用されている核種$$^{99m}$$Tcの約8倍であるため、今後のポジトロン核種を用いる検査の発展には、十分な防護がなされなければならない。このため、PET施設における放射線防護,安全確保が課題であり、PET施設の放射線遮へい材として含鉛ガラスに注目が集まっている。われわれは、英国ピルキントン社製の2種類の含鉛ガラスの放射線遮へい能評価の依頼を受け、本研究において、含鉛ガラスの$$^{18}$$F(511keV)に対する放射線遮へい能評価を、実測及びモンテカルロシミュレーション計算評価にて行った。本研究の結果、実測値とモンテカルロシミュレーション値との実効線量透過率を算出し、今回評価した含鉛ガラスには十分な防護効果があることを確認した。さらに、$$^{137}$$Cs(662keV), $$^{60}$$Co(1.17, 1.33MeV)に対する遮へい能評価を行い、同様の防護効果があることを確認した。

口頭

瑞浪超深地層研究所における地球化学研究; 地下施設建設が周辺環境へ与える影響の把握

水野 崇; 竹内 真司; Abdelgawad, A.*; 福士 圭介*; 渡辺 邦夫*

no journal, , 

瑞浪超深地層研究所(以下、研究所)で発生した排水にかかわる問題を事例として、地下施設建設が周辺環境に与える影響の効率的な低減方法に関して、地球化学的な手法を用いた事前検討について報告する。研究所では、研究坑道掘削に伴い排出される排水及び掘削土について、関連法規に定められた基準を遵守するための処理を行い、排水については近隣河川への放流し、掘削土については研究所用地内の堆積場で管理している。しかし、過去においては、排水中のフッ素及びホウ素の濃度が環境基準を超過したため、立坑内からの排水を停止する事象が発生した。そのため、深度約500mまでの関連法規に示された項目の分布状態の把握と供給源の特定を目的とした調査を行った。その結果、地下水中のフッ素,ホウ素は、花崗岩中に存在する鉱物と地下水との反応により供給され、岩石中の砒素は塩基性貫入岩に特徴的に含まれていることが明らかとなった。以上のことから、周辺環境への影響が懸念される物質の分布や供給源については、地球化学的な調査で特定できる可能性が高く、そのうえで効率的な処理方法や排出量を低下させるための方策を検討することが可能となると考えられる。

口頭

花崗岩へのEu吸着の表面錯体モデリング

前田 耕志*; 長谷川 優介*; 福士 圭介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

元素の岩盤への吸着特性を評価するには、さまざまな水質条件における岩盤への吸着挙動を理解する必要があり、元素の岩盤への吸着プロセスを定量的に取り扱う方法として表面錯体モデリングが挙げられる。ただし、表面錯体モデリングは単一鉱物を対象に開発された手法であり、花崗岩のような鉱物集合体への適用は世界的な課題となっている。本研究では、さまざまな水質条件における花崗岩への強吸着性元素の吸着挙動を表面錯体モデリングに基づいて理解するための手法の構築を目的としている。本研究で吸着体とした花崗岩試料は、日本原子力研究開発機構が岐阜県瑞浪市に建設を進めている瑞浪超深地層研究所の深度300mから掘削したボーリング孔より採取した岩石コアを利用した。吸着質は鉱物に対し強い吸着性を示す元素の1つであるEuをモデル吸着質として、pH及びイオン強度を変化させた際の花崗岩の表面電荷とEu吸着挙動の解析に基づき、Eu吸着モデルの構築を試みたので、その結果を報告する。

口頭

原位置固液分配係数測定システムの開発

長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 前田 耕志*; 福士 圭介*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分にかかわる安全評価において、地下環境における元素の挙動を定量的に表す指標として固液分配係数(Kd)が用いられている。ただし、既存のKdは原位置において直接的に取得されたものではないため、実際の地下環境への適用妥当性の検証が求められている。本研究では、原位置においてKdを直接的に取得し、既存のKdとの比較を行うため、原位置Kd測定システムの構築を目的とした検討を行った。

口頭

花崗岩へのEu吸着の表面錯体モデリング

前田 耕志*; 長谷川 優介*; 福士 圭介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

元素の岩盤への吸着は、地下環境中での元素の挙動を予測するうえで評価が必要なプロセスの一つである。吸着プロセスを定量的に取り扱う方法として表面錯体モデリングがあるが、表面錯体モデリングは単一鉱物を対象にした手法であり、花崗岩のような鉱物集合体への適用方法は確立されていない。本研究では、さまざまな水質条件における元素の吸着挙動を表面錯体モデリングに基づいて予測する手法の構築を目的とし、花崗岩をモデル吸着体、Euをモデル溶質として、吸着予測モデルの構築を試みた。花崗岩試料として、瑞浪超深地層研究所の深度300, 400mの研究坑道から掘削したボーリング孔より採取した岩石コアを利用した。吸着等温線の測定結果から、本実験に用いた花崗岩の最大吸着量は0.21$$mu$$mol/gであった。花崗岩によるEuの吸着率はpH2.5以下では0%であるが、pHの増加とともに上昇し、pH3.5以上では100%に達した。この結果を表面錯体モデリングで解析し、吸着反応の平衡定数を得た。花崗岩は複雑な鉱物集合体であるが、従来の表面錯体モデリングにより吸着特性をパラメータ化することができた。得られたパラメータに基づき、花崗岩によるEuの吸着挙動の予測を行った結果、Eu=10$$mu$$M以下、固液比が1g/L以上、pH4以上の条件では、地下水中のEuのほとんど花崗岩に吸着されることがわかった。今後は炭酸イオンなどの共存配位子の影響を考慮した条件での検討を進めていく。

口頭

原位置試験による元素の固液分配係数(Kd)の決定及び評価手法の構築

山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 前田 耕志*

no journal, , 

固液分配係数(Kd)は岩盤による元素の保持機能を定量的に示す指標の一つであり、地下環境における物質移行評価に用いられている。これまでには室内試験により得られたKdを地下環境でのKdと仮定し、元素の固液分配反応を評価している。ただし、原位置でのKd決定の難しさと室内実験において原位置の地下環境の再現の難しさのために、仮定の妥当性の検証はなされていない。元素のKdは水質に依存するため、室内実験によって得られたKdと原位置の地下環境におけるKdは、さまざまな水質条件において比較される必要がある。本研究では、原位置におけるKdを決定するための手法を開発するとともに、これまでに取得されてきたKdの妥当性を評価する手法を確立することを目的とした。本研究の実施内容は、(1)瑞浪超深地層研究所坑道内水質モニタリング装置を利用し、原位置でKdを決定するシステムの構築、(2)さまざまな水質条件におけるモデル元素(陽イオン及び陰イオン)の原位置におけるKdの見積もり、(3)室内実験に基づく既存情報から得られたKdと原位置試験から得られたKdの比較から成る。以上の検討により室内実験によって得られたKdの実際の地下環境への適用妥当性をさまざまな水質条件において検証を行った。

口頭

Identification and characterization of phase governing Eu(III) uptake in granite by microscopic observations

長谷川 優介*; 福士 圭介*; 前田 耕志*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

Sorption behaviors of trace elements on single mineral surfaces have been extensively studied. However, there have been very few researches for the trace elements sorption on complex mineral assemblages such as rocks, sediments and soils. In the present study, the sorption of trace level of Eu(III) on complex mineral assemblages, slightly altered granite, as function of pH was studied by microscopic approaches. As the result, we concluded that biotite is most important phase governing Eu(III) uptake on the granite. The uptake mode of Eu on biotite is ion-exchange of K in biotite and Eu(III) in solution.

口頭

Modeling Eu(III) sorption on granite

前田 耕志*; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

There have been very few researches for the trace elements sorption on complex mineral assemblages such as rocks, sediments and soils. In the present study, the batch sorption experiments of Eu(III) on granite were conducted as function of pH, ionic strength and surface loadings to understand the migration of trace elements on geologic media. As the result of experiments, sorption ratio of Eu(III) was almost zero at pH 2. They abruptly increase with pH up to 3.5. Above pH 3.5, the sorption ratio indicates almost constant. The sorption strongly depends on ionic strength at the pH more than 3.5.

口頭

収着実験及び収着モデリングによる花崗岩へのEu(III)収着挙動の把握

前田 耕志*; 福士 圭介*; 長谷川 優介*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

本研究では、鉱物集合体としての花崗岩への微量元素の収着挙動を理解することを目的として、pH,イオン強度及び微量元素のモデル元素として添加したEu濃度を変化させてEu(III)の収着実験を行った。また、Eu(III)の花崗岩への収着をモデル化し、微量元素の鉱物集合体への収着挙動を把握することを試みた。その結果、Eu(III)の花崗岩への収着はイオン交換反応が主体であるものの、pHが4以下の領域では、花崗岩から溶出するAlやFeとの競合により収着率が低下することがわかった。また、これらの結果は、鉄酸化物の溶解とイオン交換反応を考慮した収着モデリングにより再現することができた。

口頭

微小領域分析で探る花崗岩へのEu(III) 取り込み機構

長谷川 優介*; 福士 圭介*; 前田 耕志*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇

no journal, , 

本研究では、鉱物集合体としての花崗岩への微量元素の収着挙動を理解することを目的として、花崗岩に対するさまざまなpH条件における希薄濃度のEu(III)の収着挙動を電子線マイクロアナライザー等の微視的手法により検討した。その結果、黒雲母及び変質鉱物のスメクタイトにはEuの濃集が認められた。花崗岩中における黒雲母の含有量はスメクタイトよりも大きいため、黒雲母が花崗岩においてEu(III)の収着を支配する鉱物相であることがわかった。また、Euの濃集が認められた黒雲母においてKとEuの含有量に逆相関が認められたことから、黒雲母によるEu(III)の収着メカニズムは黒雲母層間のKとEuのイオン交換であることがわかった。

口頭

能登半島西岸域の中新世安山岩中に認められる変質鉱物中のカリウムの存在状態とK-Ar年代の意義

宇波 謙介*; 福士 圭介*; 高橋 嘉夫*; 板谷 徹丸*; 丹羽 正和

no journal, , 

従来、スメクタイトは組成式にカリウムが含まれておらず、層間イオンとしてカリウムが含まれていても、容易に他のイオンに置換され長期間保持されることはないため、K-Ar年代測定は適用できないとされてきた。しかし、化学組成分析では少量のカリウムが認められることがある。本研究では、少量のカリウムが検知される能登半島西岸域の中新世安山岩中のスメクタイトに富む変質鉱物を対象に、XRD, TEM, 交換性陽イオン分析, XAFSなどを行い、変質鉱物中のカリウムの存在形態を検討した。その結果、XRDレベルの分析でスメクタイトと同定される変質鉱物であっても、その鉱物中にカリウムが固定される構造を含んでいる場合があることが分かった。

口頭

能登半島西岸域の中新世安山岩中に認められる粘土鉱物中のカリウムの存在状態

宇波 謙介*; 福士 圭介*; 高橋 嘉夫*; 丹羽 正和

no journal, , 

本研究では、XRD分析ではほとんどスメクタイトで構成されるが、化学分析では少量のカリウムが認められる粘土鉱物に対し、カリウムの存在状態を明らかにするため、TEMやXAFSなどの分析結果を精査した。XAFSの結果からは、内圏錯体の寄与が認められ、その内圏錯体/外圏錯体の比率は、モンモリロナイトおよびイライトの標準的な試料の結果と比較すると中間的な値を示した。よって、この粘土鉱物には、イライトのようにカリウムが固定される構造が含まれていると考えられる。

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