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論文

Pd(210)表面に化学吸着したH$$_{2}$$オルト-パラ転換

植田 寛和; 福谷 克之

Vacuum and Surface Science, 64(9), p.430 - 434, 2021/09

A unique molecularly chemisorption of H$$_{2}$$ occurs on some stepped surfaces in addition to the typical adsorption schemes of physisorption and dissociation. In the present study, the rotational state and ${it ortho-to-para (o-p)}$ conversion of the molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ on Pd(210) at a surface temperature of 50 K were probed by combining a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques. We experimentally demonstrated that the ${it (o-p)}$ conversion proceeds with a conversion time constant of $$sim$$2s that is 2-3 orders of magnitude smaller than those reported for physisorption systems. The origins of such fast conversion and the rotational state distribution of H$$_{2}$$ in molecular chemisorption state are discussed.

論文

Direct measurement of fast ortho-para conversion of molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ on Pd(210)

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之

Physical Review B, 102(12), p.121407_1 - 121407_5, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Materials Science, Multidisciplinary)

Pd(210)表面に化学吸着したH$$_{2}$$のオルトーパラ転換を報告する。分子線,光刺激脱離,共鳴多光子イオン化法を用いて水素の回転状態変化を調べた。実験結果から、~2秒の転換時間で転換が起こることが明らかになった。実験結果と過去の理論計算結果を比較することで、2次の摂動による転換メカニズムを支持する。

論文

Bias temperature instability characterization of advanced gate stacks

藤枝 信次*; 寺井 真之*; 西藤 哲史*; 戸田 昭夫*; 三浦 喜直*; Liu, Z.*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; Wilde, M.*; 福谷 克之*

ECS Transactions, 6(3), p.185 - 202, 2007/00

先端CMOSのバイアス温度不安定性に関する著者らの研究成果を招待講演で紹介する。25-nm SiO$$_{2}$$から1.8-nmプラズマ窒化SiON, 1.6-nm HfSiON high-k, 1.5-nm Ni-full-silicide/HfSiONまでというようにゲートスタックがスケーリングされるにつれ、負/正バイアス温度不安定性の原因として不純物,界面ストイキオメトリ,応力等の新しい化学的・物理的要因が現れてきたことを指摘する。

口頭

Growth mechanism of the ultra-thin oxide films on metal substrates

Wilde, M.*; 福谷 克之*; 盛谷 浩右; 吉越 章隆; 寺岡 有殿

no journal, , 

NiAl(100)表面酸化過程に見られる水素の影響をリアルタイムXPSを用いて調べた。酸素分子線及び水分子線を用いて表面を酸化し、膜厚が飽和した試料について酸化膜由来のAl$$^{3+}$$信号強度と基板由来のAl$$^{0}$$信号強度の取り出し角依存性を測定した。その結果、水分子線を用いて酸化した試料の方がAl$$^{3+}$$信号強度が強く、飽和酸化膜厚が厚いことがわかった。このことは、表面にOH基が形成されそれに基づく強い電場のために酸化が促進されるというモデルを支持すると考えられる。

口頭

Al(111)基板上のシリセンの原子配置

深谷 有喜; 松田 巌*; 福谷 克之

no journal, , 

近年、その特異な物性への期待から、IV族単原子で構成された2次元原子シート物質に注目が集まっている。最近我々は、Al(111)基板上におけるゲルマネン(グラフェンのGe版)が予想に反して非対称なバックリング構造を持つことを明らかにした。今回新たに、Al(111)基板上ではシリセン(グラフェンのSi版)も作製できることがわかった。全反射高速陽電子回折を用いた構造解析から、Al(111)基板上のシリセンはゲルマネンの時と同様に非対称なバックリング構造を持つことが推測される。

口頭

Al(111)基板上のシリセンとゲルマネンの構造

深谷 有喜; 松田 巌*; 福谷 克之

no journal, , 

近年、その特異な物性の発現から、グラフェンに代表される2次元原子シート物質に興味が持たれている。最近我々は、Al(111)基板上のゲルマネン(グラフェンのGe版)が、理論的な予想に反して非対称なバックリング構造を持つことを報告した。今回、同じAl(111)基板上においてシリセン(グラフェンのSi版)も作製できることがわかった。本研究では、全反射高速陽電子回折(TRHEPD)を用いて、同じ基板上で作製されるシリセンとゲルマネンの構造の差異について報告する。Al(111)基板上のシリセンとゲルマネンから測定したロッキング曲線は、強度の違いはあるものの似通った形状を示した。このことから、両者は類似の構造を持つことが推測された。動力学的回折理論に基づく強度解析の結果、シリセンはゲルマネンと同様な非対称なバックリング構造を持つことがわかった。

口頭

Ag(111)基板上の水素終端シリセンの原子配置

深谷 有喜; Feng, B.*; 福谷 克之; 松田 巌*

no journal, , 

2次元物質として注目されるシリセンの電子状態の変調には、水素終端が有効な手段だと考えられている。最近、Ag(111)基板上のシリセンにおいて、均一かつ広いドメインでの水素終端化が報告された。しかし、その原子配置の詳細はわかっていない。そこで我々は全反射高速陽電子回折を用いて、水素終端シリセンの原子配置を決定した。結果として、水素原子の吸着によりシリセン自体も大きく原子変位することがわかった。

口頭

Rotational state distribution of molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ on Pd(210)

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 福谷 克之

no journal, , 

On a flat metal surface, hydrogen typically chemisorbs dissociatively. On the other hand, it is known that hydrogen can molecularly chemisorbs on stepped surfaces, such as Ni(510) and Pd(210), in which the potential is expected to be highly anharmonic, unlike the case of physisorption. The anisotropic potential would modify the rotational state of H$$_{2}$$ and promote ortho-para (o-p) conversion. For the system of H$$_{2}$$/Pd(210), a previous study with rotational-state-selective temperature programmed desorption indicated the occurrence of fast o-p conversion. In this study, to further probe the rotational state and conversion of molecularly chemisorbed H$$_{2}$$, a combination of photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques is used. It is found that photo-desorbed H$$_{2}$$ consists of a variety of rotational states with an anisotropic angular distribution. Photo-desorption and o-p conversion process will be discussed.

口頭

Rotational-state distribution and ortho-para conversion of molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ on Pd(210)

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之

no journal, , 

Imperfections of the surface, such as steps, are known to affect adsorption and reaction processes. While hydrogen typically chemisorbs dissociatively on a flat metal surface, it is known that hydrogen can molecularly chemisorb on stepped surfaces, such as Ni(510) and Pd(210), in which the potential is expected to be highly anisotropic, unlike the case of physisorption. The anisotropic potential would modify the rotational state of H$$_{2}$$ and promote ortho-para (o-p) conversion. For the system of H$$_{2}$$/Pd(210), the conversion time of ~1 sec was predicted based on the measurement on rotational-state-selective thermal desorption of H$$_{2}$$ (J=0 and J=1). The predicted value is indeed much shorter than those in previously reported physisorption systems. In this contribution, to further probe the rotational state and conversion of molecularly chemisorbed H$$_{2}$$, a combination of a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques is used. We will present the rotational state distribution of photo-desorbed H$$_{2}$$, and the o-p conversion process of molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ will be discussed.

口頭

Pd(210)表面における分子状化学吸着水素の回転状態分布と核スピン転換

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 福谷 克之

no journal, , 

一般的に平坦な金属表面では水素分子は解離吸着をするが、Pd(210)表面のようなステップ構造をもつ表面では、解離吸着のほか、分子状化学吸着することが知られている。本研究では、分子線, 光刺激脱離レーザーおよび共鳴多光子イオン化法を用いて、Pd(210)表面に分子状化学吸着した水素の回転状態を調べる。発表では、得られた光脱離水素分子の回転状態から化学吸着した水素分子の核スピン転換について議論する予定である。

口頭

Pd(210)表面における水素分子のオルト-パラ転換研究

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之

no journal, , 

一般的に平坦な金属表面では水素分子は解離吸着をするが、Pd(210)表面のような特異的なステップ構造を有する表面では、解離吸着のほか、分子状化学吸着することが知られている。吸着水素分子のオルト-パラ転換を調べるために、今回新たに分子線, 光刺激脱離および共鳴多光子イオン化法を組み合わせた測定手法を確立した。本発表では、この実験手法を用いて測定したPd(210)表面でのH$$_{2}$$のオルト-パラ転換時間について報告する。

口頭

Pd(210)表面に化学吸着した水素分子のオルト-パラ転換時間測定

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之

no journal, , 

水素分子は、Pd(210)表面のように特有なステップ構造をもつ表面では、解離吸着のほか分子状化学吸着する。本研究では、分子線, 光刺激脱離および共鳴多光子イオン化法を用いて、Pd(210)表面に化学吸着した水素分子のオルト-パラ転換を調べた。決定された転換時間は過去に報告されている物理吸着系(数百-千秒)と比べて大変短い2秒程度であった。発表では、測定結果とともに速い転換の起源について議論する予定である。

口頭

パラジウムステップ表面に吸着した水素分子のオルトーパラ転換

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之

no journal, , 

表面温度50KでPd(210)表面に化学吸着した水素分子のオルト-パラ転換時間を測定した。実験の結果、転換時間は2秒程度であることが分かった。この時間は過去に2次摂動の転換モデルを基に見積もられた時間と同等であり、本研究はその転換モデルの正当性を支持する。

口頭

グラフェン-パラジウム電極を用いた水素同位体分離

保田 諭; 松島 永佳*; 朝岡 秀人; 福谷 克之

no journal, , 

本研究では、パラジウム薄膜をグラフェン膜に蒸着したグラフェン-パラジウム電極を用いてグラフェンが水素同位体ガスの分離能に与える影響について検証した。グラフェンーパラジウム電極とPt/C電極からなる膜複合体を作製し、水素同位体ガスの分離能を評価した結果、パラジウム電極のみと比べ、グラフェンーパラジウム電極では水素同位体分離能が向上することが分かった。

口頭

水素ポンピング法によるグラフェン-金属ヘテロ電極を用いた水素同位体ガスの分離

保田 諭; 松島 永佳*; 朝岡 秀人; 福谷 克之*

no journal, , 

本研究では、パラジウム薄膜をグラフェン膜に蒸着したグラフェン-パラジウム電極触媒を用い、水素ポンピング法を適用することでグラフェンが水素同位体ガスの分離能に与える影響について検証した。グラフェン-パラジウム電極と白金微粒子の電極からなる膜複合体を作製し、水素ポンピング法により水素同位体ガスの分離能を評価した結果、パラジウム電極のみと比べ、グラフェン-パラジウム電極では水素同位体分離能が向上することが分かった。

口頭

A Role of rotational energy transfer in H$$_{2}$$ ortho-para conversion

植田 寛和; 福谷 克之

no journal, , 

H$$_{2}$$ has two nuclear spin isomers, ortho-H$$_{2}$$ (o-H$$_{2}$$) and para-H$$_{2}$$ (p-H$$_{2}$$). Due to symmetry restriction, o-H$$_{2}$$ and p-H$$_{2}$$ with parallel and antiparallel proton spins have odd and even rotational states, respectively. Interconversion between these two species, ortho-to-para (o-p) conversion is of great interest not only from a fundamental point of view but also in industrial applications such as H$$_{2}$$ liquification and storage. While the radiative o-p conversion is forbidden in the gas phase, the conversion is promoted on various surfaces. The o-p conversion is completed by the nuclear spin flip and the rotational energy transfer. The former process has been paid much attention in previous o-p conversion studies, but the detail of the latter one remains unclear. In this contribution, we deal with the o-p conversion of molecularly chemisorbed H$$_{2}$$ on Pd(210). This system allows us to probe the o-p conversion at a wider range of surface temperature as compared with physisorption systems. A combination of a pulsed molecular beam, photo-stimulated desorption and resonance-enhanced multiphoton ionization techniques is used to probe time evolution of o-H$$_{2}$$ and p-H$$_{2}$$ populations. Figure 1 shows that o-p conversion occurs with a conversion time of about 2 sec at a surface temperature of 50 K. To obtain insight into a role of rotational energy transfer in o-p conversion, we further study the surface temperature dependence of o-p conversion and the reverse process of p-o back conversion. From the results obtained the conversion mechanism will be discussed.

口頭

グラフェンのH$$^{+}$$透過能評価に向けた低速H$$^{+}$$照射装置の開発

寺澤 知潮; 福谷 克之; 保田 諭; 朝岡 秀人

no journal, , 

グラフェンの水素イオン透過の機構解明のため、高エネルギー分解能を持つ低速水素イオン照射装置を開発した。20eVの運動エネルギーを持つイオンを静電半球型のモノクロメータを通過させ0.5eV程度のエネルギー分解能を得た。Wien型のフィルタを用いてH$$^{+}$$とH$$_{2}$$$$^{+}$$の分離にも成功した。本装置開発によりグラフェンのH$$^{+}$$やD$$^{+}$$といった水素イオンの透過機構が解明されると期待できる。

口頭

Development of low energy H$$^{+}$$ gun for evaluation of H$$^{+}$$ permeability of graphene

寺澤 知潮; 福谷 克之; 保田 諭; 朝岡 秀人

no journal, , 

Graphene, a single-layer honeycomb lattice composed of C atoms, is impermeable against gas molecules and ions. On the other hand, the permeation of hydrogen ions (H$$^{+}$$, including proton, deuteron, and triton) and the isotope effect for this phenomenon have been reported. However, the H$$^{+}$$ permeability of graphene has been evaluated in water and H$$^{+}$$ transport membranes. Thus the elementary process of the H$$^{+}$$ permeation through graphene has not been revealed yet. The H permeability of graphene can be directly evaluated by H$$^{+}$$ irradiation against graphene and ion current measurement after the permeation of graphene in a vacuum. Since the energy barrier of approximately 1 eV was reported for the H$$^{+}$$ permeation, the energy resolution for H$$^{+}$$ irradiation is required to be less than 1 eV. Here we employ the electrostatic hemispherical monochromator to the H$$^{+}$$ ion gun to achieve the energy resolution less than 1 eV. We will discuss the separation of H$$^{+}$$ ions and the energy resolution of the H$$^{+}$$ ion beam at the presentation.

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