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論文

Comparative analysis of actinide(VI) carbonate complexation by Monte Carlo resampling methods

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 84(1), p.21 - 29, 1999/00

AnO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$(An=U,Np)の溶解度積logK'$$_{sp}$$、炭酸錯体AnO$$_{2}$$CO$$_{3}$$,AnO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$及びAnO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$の安定度定数log$$beta$$'$$_{101}$$,log$$beta$$'$$_{102}$$,log$$beta$$'$$_{103}$$の確率密度分布を評価するために、0.1MNaClO$$_{4}$$中のUO$$_{2}$$Co$$_{3(s)}$$及びNpO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$の溶解度データをモンテカルロ法により解析した。変数に対する正規確率密度の仮定を避けて、Kolmogorov-Smirnovテスト、Bayesian統計及びWilcoxon-Mann-Whitney準位テストを用いる母数によらない統計に基づいてデータの比較を行った。Np(VI)に対する変数は一般にU(VI)のものよりも小さいことがわかった。これはNp(VI)の有効電荷がU(VI)よりも小さいこと、炭酸錯体の構造的な特徴と一致する。しかし、これまでに報告されたデータは両イオン系の性質の統計的に決定的な評価を下すにはまだ不十分である。したがって、Pu(VI)も含めこれらの系の更なる研究が必要であると結論づけた。

論文

Stokes relationship in absorption and fluorescence spectra of U(VI) species

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 82, p.115 - 120, 1998/00

地球化学的に重要なU(VI)の単独化学種の吸収及び蛍光スペクトルは、天然環境におけるウランの挙動を予測するための精度の高い熱力学データの取得、ならびに天然に含まれるウランをトレーサーとして使用する可能性の評価において必要となる。時間分解レーザー誘起蛍光法(TRLFS)は10$$^{-10}$$mol dm$$^{-3}$$以下の濃度でU(VI)が検出できることを実証してきた。また、ほとんどの天然水系におけるU(VI)濃度は$$>$$10$$^{-10}$$mol dm$$^{-3}$$であることが知られている。このように、原理的に検出可能な低濃度のU(VI)に対して、TRLFSは励起スペクトル、蛍光スペクトル及び蛍光寿命の特徴的な3つのパラメータを提供する。さらにこれに加え、U(VI)化学種の吸収スペクトルと蛍光スペクトル間のエネルギー差(ストークス・シフト)がパラメータとなる。この関係をU(VI)の加水分解種及び炭酸錯体を用いて実証する。

論文

Speciation study of uranium in the ternary system UO$$_{22+}$$-F$$^{-}$$-SO$$_{42-}$$ by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy (TRLFS)

加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; G.Meinrath*

Uranium Mining and Hydrogeology II, p.227 - 235, 1998/00

水溶液中におけるウラニル(VI)イオン[UO$$_{22+}$$]種の化学形は環境条件下でのスペシエーションだけでなく、その配位構造及び結合の観点からも興味深い。二元系におけるUO$$_{22+}$$の錯形成は広範に研究されてきたが、三元錯体の生成についてはよく知られていない。本研究では、水溶液中のウランの直接的なスペシエーションに有効な時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)を用いて、三元系UO$$_{22+}$$-F$$^{-}$$-SO$$_{42-}$$を研究した。二元系UO$$_{22+}$$-F$$^{-}$$及びUO$$_{22+}$$-SO$$_{42-}$$において生成された単核錯体UO$$_{2}$$F$$_{n2-n}$$(n=1-4)及びUO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{n2-2n}$$(n=1-3)の蛍光波長と蛍光寿命に基づいて、三元系における単核三元錯体UO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{m}$$F$$_{n2-2m-n}$$(m=1-2,n=1-3)の生成を検討した。三元錯体の安定性、構造及びその環境放射化学研究における意義について議論する。

論文

Solid-aqueous phase equilibria of uranium(VI) under ambient conditions

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 75(3), p.159 - 167, 1996/00

0.1M NaClO$$_{4}$$、液温25$$^{circ}$$C、pH2.8~4.6(8.0及び0.3%CO$$_{2}$$分圧)及びpH3.8~7.0(0.03%CO$$_{2}$$分圧)溶液のU(VI)固液相平衡について研究した。pH7以下の8.0%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)、0.3%及び0.03%CO$$_{2}$$分圧下でUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)が溶解度制限固相として存在することを確認した。pH7以上の溶液中で、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)からのNaを含む結晶化度の低い固相への相転移が観られた。熱力学的溶解度積として、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)のlog K°$$_{sp}$$=-14.91$$pm$$0.10、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)のlog K°$$_{s}$$=4.68$$pm$$0.14(0.3%CO$$_{2}$$)、log K°$$_{s}$$=5.14$$pm$$0.05(0.03%CO$$_{2}$$)を算出した。時間分解しレーザー誘起蛍光法による分光学的スペシエーションを利用して、UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O(s)の溶解度の評価について議論し、錯形成定数log K'$$_{35}$$=-17.14$$pm$$0.13を得た。

論文

Speciation of actinides in aqueous solution by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy(TRLFS)

木村 貴海; 加藤 義春; G.Meinrath*; 吉田 善行; Choppin, G. R.*

JAERI-Conf 95-005, Vol.2, 0, p.473 - 485, 1995/03

高感度かつ高選択的定量法の時間分解レーザー誘起蛍光分光法(TRLFS)を、水溶液中のアクチノイドのスペシエーション(化学種の状態分析)に適用し、i)U(VI)の加水分解、炭酸錯体形成及び、ii)Cm(III)の水和数の直接決定法について研究した結果を報告する。

論文

Behaviour of U(VI) solids under conditions of natural aquatic systems

G.Meinrath*; 木村 貴海

Inorg. Chim. Acta, 204, p.79 - 85, 1993/00

 被引用回数:38 パーセンタイル:84.95(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

100%、0.98%、及び0.03%のCO$$_{2}$$分圧下における、0.1M過塩素ナトリウム水溶液(pH2.8~4.6,24$$pm$$2$$^{circ}$$C)中でのU(VI)の固・液平衡を検討した。熱分析、FTIR-及びUV/Vis-光音響法、X線回折法により、UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$及びUO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$Oの生成を確認した。それぞれの溶解度積;logK$$_{sp}$$(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-13.89$$pm$$0.11、logK$$_{sp}$$(UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O)=-22.28$$pm$$0.19、及び生成自由エネルギー;$$Delta$$G$$_{f}$$°(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-1559.9$$pm$$2.7KJ/mol,$$Delta$$G$$_{f}$$°(UO$$_{3}$$・2H$$_{2}$$O)=-1631$$pm$$3.2KJ/molを得た。

論文

Solid-liquid equilibria of Nd$$^{3+}$$ in carbonate solutions

G.Meinrath*; 武石 秀世

Journal of Alloys and Compounds, 194, p.93 - 99, 1993/00

 被引用回数:23 パーセンタイル:82.85(Chemistry, Physical)

水溶液中、NdOHCO$$_{3}$$(s)及びNd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O(s)の溶解度積を測定した。添字(s)は固相をあらわす。測定はより広範囲のCO$$_{2}$$分圧、金属イオン濃度の領域で実施した。CO$$_{2}$$分圧0.03-0.3%の領域でNdOHCO$$_{3}$$(s)が、また分圧$$>$$1.0%の領域でNd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O(s)が形成されることがわかった。それぞれの溶解度積は以下のとおりであった。logKsp(NdOHCO$$_{3}$$)=-20.12$$pm$$0.09,logKsp(Nd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O)=-31.54$$pm$$0.11。また、Nd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$・(4.5-6)H$$_{2}$$O(s)はCO$$_{2}$$分圧1.0%の条件下では不安定な中間生成物であることを明らかにした。化合物の生成ギブス自由エネルギーを以下のとおり見積った。$$Delta$$Gf$$^{0}$$(Nd$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{3}$$(s))=-3115.9$$pm$$4.0KJmol$$^{-1}$$,$$Delta$$Gf$$^{0}$$(NdOHCO$$_{3}$$(s))=-1476.0$$pm$$2.9KJmol$$^{-1}$$

論文

Carbonate complexation of the uranyl(VI)ion

G.Meinrath*; 木村 貴海

Journal of Alloys and Compounds, 202, p.89 - 93, 1993/00

 被引用回数:35 パーセンタイル:89.29(Chemistry, Physical)

CO$$_{2}$$雰囲気下、0.1MNaClO$$_{4}$$水溶液中(25$$^{circ}$$C)でのU(VI)/H$$_{2}$$O/CO$$_{2}$$系の平衡を、溶解度測定法によって検討した。各種錯体の生成定数を以下のように決定した。log$$beta$$(UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=9.23$$pm$$0.04、log$$beta$$(UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$)=15.38$$pm$$0.17、log$$beta$$(UO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$)=21.86$$pm$$0.05。なお平衡状態にある固相はUO$$_{2}$$CO$$_{3}$$(s)であることを確認した。UO$$_{2}$$CO$$_{3}$$の溶解度積; logKsp=-14.18$$pm$$0.03を得た。さらに中間生成種であるUO$$_{2}$$OH$$^{+}$$の錯形成定数は、log$$beta$$(UO$$_{2}$$OH$$^{+}$$)$$<$$8.6であると結論した。

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