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論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:61(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04

 被引用回数:43 パーセンタイル:72.54(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。

口頭

Electrolytic reduction studies of Mo and W towards the reduction of seaborgium

豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー$$^{93m}$$Moと$$^{176,181}$$Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ into toluene with Aliquat336 as model experiments for seaborgium (Sg)

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 金谷 佑亮; 大江 一弘*; 佐藤 大輔*; 後藤 尚哉*; 津藤 翔平*; 小森 有希子*; 村上 昌史*; 羽場 宏光*; et al.

no journal, , 

106番元素シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成の解明を目標に、軽同族元素であるモリブデン(Mo)ならびにタングステン(W)の硫酸-Aliquat336系における溶媒抽出挙動を調べた。理化学研究所において、$$^{93m}$$Mo (半減期T$$_{1/2}$$=6.85h)と$$^{181}$$W (T$$_{1/2}$$=121.8d)を生成し、これらを放射性トレーサーとして用いてバッチ抽出実験を行った。分配比${it D}$の硫酸濃度依存性を調べた結果、Mo, Wともに0.10Mから3.0Mの硫酸濃度範囲で${it D}$値が緩やかに減少していき、3.0M以上で急激に増加した。このことから、Mo, Wは3.0M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$以下でプロトン付加し、3.0M以上で陰イオン硫酸錯体を形成していると推測される。更に${it D}$値のAliquat336濃度依存性について調べた結果、約3.0M以下では[HMO$$_{4}$$]$$^{-}$$ (M=Mo, W)として、約5.0M以上では[MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$]$$^{2-}$$として抽出されることが示唆された。

口頭

Extraction behavior of Mo and W from H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ with Aliquat336 as homologues of seaborgium (Sg)

水飼 秋菜; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 金谷 佑亮; 武田 晋作*; 永目 諭一郎; 小森 由希子*; 村上 昌史*; et al.

no journal, , 

超重元素シーボーギウム(Sg)の硫酸錯体形成についての研究を進めている。本研究発表では、硫酸とアミン抽出剤(Alqiaut336)系におけるシーボーギウムの軽同族元素Mo, Wの溶媒抽出挙動について報告する。理化学研究所AVFサイクロトロンにおいて$$^{nat}$$Zr($$alpha$$,${it 2}$)$$^{93m}$$Mo反応により合成した$$^{93m}$$Moと$$^{181}$$Ta(${it d}$,x${it n}$)$$^{181}$$Wにより合成した$$^{181}$$Wを用いて実験を行った。0.1-8.6M硫酸と0.01-0.2M Aliquat336-トルエン溶液中におけるMo, Wの分配比${it D}$を二相間の放射能比として評価した。その結果より、硫酸濃度3M以上でMo, Wは[MO$$_{2}$$(SO$$_{4}$$)$$_{2}$$]$$^{2-}$$(M=Mo, W)として抽出されていることが分かった。

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