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論文

大気中濃度と沈着量に基づく空間線量率推計値を用いた事故後初期のATDMの再現性検証

森口 祐一*; 佐藤 陽祐*; 森野 悠*; 五藤 大輔*; 関山 剛*; 寺田 宏明; 滝川 雅之*; 鶴田 治雄*; 山澤 弘実*

KEK Proceedings 2021-2, p.21 - 27, 2021/12

福島第一原子力発電所事故時の呼吸由来の内部被ばく線量評価において、I-131等の短寿命核種は重要であるが、被ばく線量や大気中濃度の実測値が少ない。そのため、他の核種の環境中濃度の実測値、大気移流拡散沈着モデル(ATDM)による推計値、空間線量率の測定値等に基づく総合解析が必要である。本研究では、Cs-137を対象として、これまでに構築してきた大気中濃度と地表沈着量に基づく空間線量率推計手法をATDM相互比較に供された国内外の多数のモデルに適用し、これまで検証が困難であった福島県内外の地域を中心に選定した計64地点を対象にATDMの再現性の検証を行った。その結果、初期被ばくの評価上特に重要な3月12日の原発から北方向へ輸送されたプルームについて、これまで対象としていた原発から25km地点より近傍の約10km地点における線量率のピーク値やそのタイミングを比較的良好に再現するATDMが複数存在することが分かった。また、実測値がなくこれまで検証が困難であった北関東地域でのプルームの輸送状況の再現性の検証に見通しが得られた。

論文

A Model intercomparison of atmospheric $$^{137}$$Cs concentrations from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, phase III; Simulation with an identical source term and meteorological field at 1-km resolution

佐藤 陽祐*; 関山 剛*; Fang, S.*; 梶野 瑞王*; Qu$'e$rel, A.*; Qu$'e$lo, D.*; 近藤 裕昭*; 寺田 宏明; 門脇 正尚; 滝川 雅之*; et al.

Atmospheric Environment; X (Internet), 7, p.100086_1 - 100086_12, 2020/10

福島第一原子力発電所(FDNPP)事故により放出された$$^{137}$$Csの大気中の挙動を調べるため、第3回大気拡散モデル相互比較が実施された。前回のモデル比較より高い水平格子解像度(1km)が使われた。前回のモデル比較に参加したモデル中9モデルが参加し、全モデルで同一の放出源情報と気象場が使用された。解析の結果、観測された高い$$^{137}$$Cs大気中濃度のほとんどが良好に再現され、いくつかのモデルの性能向上によりマルチモデルアンサンブルの性能が向上した。高解像度化によりFDNPP近傍の気象場の再現性が向上したことで、拡散モデルの性能も向上した。風速場の良好な表現によりFDNPP北西の高い沈着量の細い分布が合理的に計算され、FDNPPの南側の沈着量の過大評価が改善された。一方で、中通り地方、群馬県北部、及び首都圏のプルームの再現性能はやや低下した。

論文

Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

 被引用回数:14 パーセンタイル:69.69(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.

論文

Electrochemical Cs removal and crystal formation from Fukushima weathered biotite in molten NaCl-CaCl$$_{2}$$

本田 充紀; 後藤 琢也*; 坂中 佳秀*; 矢板 毅; 鈴木 伸一*

AIMS Electronics and Electrical Engineering (Internet), 3(2), p.102 - 110, 2019/03

粘土鉱物である風化黒雲母(WB)からCsの除去と結晶生成を制御する可能性について、溶融NaCl-CaCl$$_{2}$$中で溶融塩電気化学法(EC)を用いて検討した。0.5Vから-2.2Vの範囲でサイクリックボルタモグラム(CV)測定を行ったところ、CVスペクトルに複数のピークが確認された。1.4VのピークはWB中のFeの還元反応を表しているため、-1.4Vで2時間の実験を行いFeを還元した。EC処理後のCs除去率を蛍光X線分析で測定したところ、ほぼ100%のCs除去が確認された。還元効果を把握するため、X線吸着微細構造(XAFS)分析を行った。EC処理前のWBのFeは、Fe$$^{3+}$$とFe$$^{2+}$$が混存していた。EC処理後は、XAFS分析によりFe$$^{2+}$$の存在が確認された。この結果から、EC処理はWB中のFeの還元に有効であることが分かった。この結果から、Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$の生成が抑制され、還元反応が結晶生成の抑制に有効であることを示している。

論文

Model intercomparison of atmospheric $$^{137}$$Cs from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident; Simulations based on identical input data

佐藤 陽祐*; 滝川 雅之*; 関山 剛*; 梶野 瑞王*; 寺田 宏明; 永井 晴康; 近藤 裕昭*; 打田 純也*; 五藤 大輔*; Qu$'e$lo, D.*; et al.

Journal of Geophysical Research; Atmospheres, 123(20), p.11748 - 11765, 2018/10

 被引用回数:40 パーセンタイル:85.28(Meteorology & Atmospheric Sciences)

福島第一原子力発電所事故により放出された$$^{137}$$Csの大気中の挙動を理解するため、大気拡散モデル相互比較が実施され、12モデルが参加した。モデルで考慮される過程に起因するモデル間の差異に焦点を当てた解析を行うため、全モデルで同じ気象場、水平分解能、及び放出源情報が使用された。モデルアンサンブルによる観測された大気中$$^{137}$$Cs濃度上昇イベントの捕捉率は40%であり、FMSは80を超えた。解析の結果、大気中$$^{137}$$Cs濃度上昇イベントの再現には気象場が最も重要な要素であり、気象場の再現性が高い場合のモデル間の差異は、沈着及び拡散過程に起因していることが分かった。また、沈着フラックスが小さいモデル及び拡散が強いモデルは高い性能を示したが、拡散が強いモデルは大気中$$^{137}$$Cs濃度を過大評価する傾向を示した。

論文

New strategy to enhance catalytic performance of ${it Escherichia coli}$ whole cell biocatalysts harboring P450cam mutants

毛利 剛; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

Biochemical Engineering Journal, 53(2), p.229 - 233, 2011/01

 被引用回数:4 パーセンタイル:17.82(Biotechnology & Applied Microbiology)

本論文では、シトクロムP450cam変異体(Y96F又はF87W-Y96F)によって効果的なインジゴの生産を行う大腸菌システムの構築を行った。このシステムでは、2種類のP450cam変異体(Y96F又はF87W-Y96F),プチダレトキシン,プチダレトキシン還元酵素とグリセロールデヒドロゲナーゼから構成されている。この大腸菌触媒は、実用的なインジゴ生産系への適用が期待される。

論文

空中レーザー計測による活断層変位地形の把握と変位量復元の試み

中田 高*; 隈元 崇*; 奥村 晃史*; 後藤 秀昭*; 熊原 康博*; 野原 壯; 里 優*; 岩永 昇二*

活断層研究, (29), p.1 - 13, 2008/09

活断層に沿った変位量分布の情報は、活断層の空間的な分布や、地下の断層面のアスペリティの偏在を理解するための基礎的情報であり、多くの研究者による精力的な調査・研究が行われている。これまで、このような情報は空中写真判読や地上での測量などにより情報を得ていた。しかし、空中写真判読は、使用する写真や判読者により地域差や個人差が生じる問題がある。また、空中写真判読や測量には多大な労力と時間がかかる。一方、日本のように植生に覆われる斜面や家屋が密集する市街地が広く分布する地域では、空中写真判読や、地形測量の実施が困難な場合が少なくない。本研究では、植生等の影響が少ない地域で実施されている空中からのレーザー計測の国内での適用可能性を検討するため、横手盆地東縁の千屋丘陵周辺と阿寺断層沿いにおいて、独自に空中レーザー計測を実施し、そのデータを用いて三次元画像化による断層変位地形の把握と、断層変位量計測の手法的検討を行った。その結果、国内の活断層での空中レーザー計測により、断層変位地形や断層変位量の広域的な情報を効率的に取得できることがわかった。

論文

Studies of fast-ion transport induced by energetic particle modes using fast-particle diagnostics with high time resolution in CHS

磯部 光孝*; 東井 和夫*; 松下 啓行*; 後藤 和幸*; 鈴木 千尋*; 永岡 賢一*; 中島 徳嘉*; 山本 聡*; 村上 定義*; 清水 昭博*; et al.

Nuclear Fusion, 46(10), p.S918 - S925, 2006/10

 被引用回数:30 パーセンタイル:69.47(Physics, Fluids & Plasmas)

将来の核融合炉におけるアルファ粒子等の高速イオンによるMHD不安定性の励起とそれに伴うアルファ粒子の異常損失の危惧から、近年、高速粒子モード(EPM)やTAEモードといったMHD不安定性と高速イオンとの相互作用、並びにその結果生ずる高速イオン輸送・損失に関する研究が重要視されるようになってきている。核融合科学研究所のCompact Helical System(CHS)では、シンチレータを利用した高速イオンプローブ,高速中性粒子分析器、並びに多チャンネルHalpha光計測システム等を駆使して上記を研究対象とした実験を進めている。最近の研究から、中性粒子ビーム(NB)加熱プラズマにおいて発生するバースト的EPMモード(m/n=3/2)により、入射エネルギー近傍のエネルギーを持つ高速イオンのみが大半径方向外側へ排出されていることがわかった。磁場揺動レベルが最大に達した頃に高速イオンの排出が始まり、磁場揺動の周波数は、排出が始まると同時にダウンシフトを示す。高速イオン排出が収まるのとほぼ同時に磁場揺動も収まり、これらの観測結果は、このモードは入射エネルギー近傍の高速ビームイオンによりいわば共鳴的に励起されていることを示唆している。また、TAEモードについては、2機のNBを低密度プラズマに接線co-入射した場合に、顕著な高速イオンの排出が確認された。

論文

Magnetic-field-induced transition in the lattice modulation of colossal magnetoelectric GdMnO$$_3$$ and TbMnO$$_3$$ compounds

有馬 孝尚*; 後藤 剛史*; 山崎 裕一*; 宮坂 茂樹*; 石井 賢司; 坪田 雅己; 稲見 俊哉; 村上 洋一*; 十倉 好紀*

Physical Review B, 72(10), p.100102_1 - 100102_4, 2005/09

 被引用回数:129 パーセンタイル:95.45(Materials Science, Multidisciplinary)

強磁場下での単結晶放射光X線回折実験を磁気誘電化合物GdMnO$$_3$$とTbMnO$$_3$$で行った。低温で磁場の印加によって誘起される${bf P}$//aの強誘電相は斜方晶のb軸方向へのq=1/2と1/4の整合な格子変調によって特徴づけられる。この格子変調は変調ベクトル(0 1/4 1)の反強磁性スピン配列によるものである。スピン構造の変化は直接磁場誘起誘電相転移と関係づけられる。なぜなら、いかなる(0 1/4 1)の整合スピン変調はPbnm空間群を持つ歪んだペルブスカイトの${it a}$軸に垂直な映心面を壊すからである。

論文

Fluoride complexation of element 104, rutherfordium

羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 秋山 和彦; 西中 一朗; 平田 勝; 矢板 毅; 市川 進一; 永目 諭一郎; et al.

Journal of the American Chemical Society, 126(16), p.5219 - 5224, 2004/04

 被引用回数:43 パーセンタイル:72.51(Chemistry, Multidisciplinary)

$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)$$^{261}$$Rf反応で生成する104番元素ラザホージウム(Rf)のフッ化物錯体のイオン交換挙動を単一原子レベルで明らかにした。Rfの陰イオン交換挙動は、周期表同族元素であるジルコニウム(Zr)やハフニウム(Hf)の挙動とは明らかに異なることがわかり、Rfのフッ化物形成に相対論効果が寄与している可能性を指摘した。

論文

Chemical studies of the heaviest elements

永目 諭一郎; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 後藤 真一*; 秋山 和彦; 金子 哲也; 阪間 稔*; 平田 勝; et al.

Nuclear Physics A, 734, p.124 - 135, 2004/04

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.88(Physics, Nuclear)

超重元素(超アクチノイド元素)の化学研究についてレビューする。特に単一原子を対象にした化学実験の最近の進歩や、重元素領域で期待される化学結合における相対論効果の検証を中心に述べる。さらに原研で進めている超アクチノイド元素,ラザホージウム(Rf),ドブニウム(Db)の化学挙動研究からRfのイオン交換挙動について詳しく報告する。

口頭

超重元素ラザホージウムの塩化物錯体形成

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.

no journal, , 

Rf及び同族元素のZr, Hfの塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べ、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。その結果、Zr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、同様の挙動を示すRfも同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

Chloride complex formation of Rf in HCl and CH$$_{3}$$OH mixed solution

塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 進一; et al.

no journal, , 

タンデム加速器において合成される104番元素Rfと同族元素のZr, Hfを対象に、塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べた。その結果、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。EXAFSから得られたZr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、塩酸溶液中におけるイオン交換樹脂への吸着挙動がほぼ同じ挙動を示すRfも、同溶液中で[RfCl$$_{6}$$]$$^{2-}$$という構造をとることが推測できる。

口頭

Liquid-liquid extraction of lanthanides into ionic liquids with a multidentate ligand

下条 晃司郎; 長縄 弘親; 久保田 富生子*; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 後藤 雅宏*

no journal, , 

当該研究グループでは、環境調和型の新しい溶媒と言われているイオン液体を利用して金属イオンを抽出する「グリーン」な溶媒抽出技術の開発に取り組んでいる。その一環として、ランタノイド抽出における抽出剤として多座配位子TPENを用い、イオン液体とクロロホルムにおける抽出挙動の比較検討を行った。その結果、イオン液体系はクロロホルム系に比べて大幅に抽出効率が向上することが明らかとなった。また酸性水溶液を回収相にすることで逆抽出も容易に行うことが可能で、さらにTPENの漏れ出しも全くないことが明らかとなった。

口頭

Anion-exchange behavior of element 105, Db, in HF/HNO$$_{3}$$ media

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

タンデム加速器を用いて$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F, 5${it n}$)反応により合成した105番元素$$^{262}$$Db(T$$_{1/2}$$=34s)の0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$水溶液中における陰イオン交換挙動を迅速イオン交換装置を用いて調べた。周期表上で同族元素であるNb, Ta, 擬似同族元素Paの陰イオン交換挙動もHF/HNO$$_{3}$$水溶液系で詳細に調べた。それぞれの結果の比較からDbの挙動が本実験条件下でTaの挙動とは大きく異なり、NbやPaの挙動に比較的近いことがわかった。

口頭

105番元素DbのHF/HNO$$_{3}$$混合水溶液中における化学挙動

笠松 良崇; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 篠原 伸夫; 永目 諭一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構タンデム加速器施設において、$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5${it n}$)反応により$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成し、$$alpha$$線測定装置結合型イオン交換分離装置(AIDA)を用いて0.89M HF/0.3M HNO$$_{3}$$混合水溶液中における陰イオン交換挙動を調べた。また、$$^{nat}$$Ge($$^{19}$$F,${it xn}$), $$^{nat}$$Gd($$^{19}$$F,${it xn}$)反応により$$^{88}$$Nb(14.3分), $$^{170}$$Ta(6.76分)を合成し、同様に陰イオン交換挙動を調べた。その結果、今回の実験条件において陰イオン交換樹脂に対する吸着能の順列がTa$$>$$Nb$$sim$$Dbとなることがわかった。

口頭

105番元素(Db)のHF/HNO$$_{3}$$水溶液中での陰イオン交換樹脂への吸着挙動

笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.

no journal, , 

原子力機構のタンデム加速器を利用した核反応$$^{248}$$Cm($$^{19}$$F,5n)$$^{262}$$Dbにより、超アクチノイド元素(超重元素)である105番元素、$$^{262}$$Db(半減期:34秒)を合成した。さらに、合成した核種を迅速に化学室へガスジェット搬送し、オンラインイオン交換・$$alpha$$線測定装置(AIDA)を用いてHF/HNO$$_{3}$$水溶液系での陰イオン交換挙動を調べた。その結果を同族(5族)元素(Nb, Ta, Pa)に対する結果と比較し、Dbのフッ化物錯形成、及びその陰イオン交換樹脂との相互作用の強さについて考察した。

口頭

Robustness estimation of neutron experimental devices against mutual power noise at experimental hall, MLF/J-PARC

田中 浩道; 吉田 登; 伊藤 幸弘; 神原 理; 岩橋 孝明; 帷子 朝彦*; 五島 毅*; 室屋 孝司*; 佐々木 泰三*; 町田 浩一*; et al.

no journal, , 

MLF供用運転時に実験データの確実な取得のため、中性子実験機器の電気ノイズに対する耐性を見積もっておく必要がある。そのためにクレーン,チョッパー等の機器の運転に同期した電源ライン及びグランドラインのノイズ評価を行った。これらの評価を行った結果、シャッターの誤操作の復旧など、非常に重要な成果が得られた。

口頭

STH/GLD連動型補酵素再生系を利用したP450BM3酸化反応系の構築

毛利 剛; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

no journal, , 

Cytochrome P450(P450)は、常温・常圧下で空気中の酸素を利用して多様な酸化反応を効率よく触媒するため、省エネルギー型の物質生産・変換プロセスを実現するバイオ酸化反応プロセスの構築において、さまざまな分野での利用が期待されている。しかしながら、P450が触媒する酸化反応は、非常に高価な補酵素NAD(P)Hを反応の化学等量必要とし、反応を継続的に行うためには、連続的に補酵素を供給する酸化反応と連動した補酵素再生系の導入が必要である。そこで、本研究では、NADHの再生を触媒するグリセロール脱水素酵素(GLD)とNAD(P)+とNAD(P)Hの間の水素転移反応を触媒する水素転移酵素(STH)を補酵素再生酵素として導入し、限られた補酵素量で継続的な酸化反応を行うことに成功した。さらに、本補酵素再生系を、Bacillus megaterium由来CYP102A1(P450BM3)が触媒する酸化反応へ共役することに成功した。

口頭

酵素触媒的補酵素再生系と連動したシトクロムP450BM3酸化反応系の構築

毛利 剛; 神谷 典穂*; 後藤 雅宏*

no journal, , 

Bacillus megaterium由来のcytochrome P450BM3は、電子伝達ドメインを分子内に配置することで触媒活性を示すことから、単離酵素としての利用が期待されているP450の一種である。しかしながら、P450触媒反応の生体外(in vitro)における利用では、一般的に触媒過程に必要なNAD(P)Hの供給が困難なことから、実用レベルでの利用には未だ至っていない。そこで、P450BM3の反応に必要なNADPHの再生を酵素触媒的に行い、P450BM3が触媒する酸化反応への応用を検討した。具体的には、GLDによるNADH再生系と、soluble transhydrogenase (STH)によるNADH/NADP+の間の水素転移反応によるNADPH再生系を共役させるGLD/STH二段階酵素系を構築し、P450BM3の反応系へのNADPHの供給を行った。本検討によって、STH/GLD連動型補酵素再生系とP450BM3による酸化反応の効率的な連動、及び還元型の補酵素よりも安価な酸化型の補酵素をより少ない量用いた経済的な酸化反応を達成した。

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