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論文

Cold sintering of whitlockite-based phosphate ceramics for ALPS carbonate slurry waste immobilization

Gubarevich, A.*; 久保 遼太郎*; 有阪 真; 大杉 武史; 吉田 克己*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 63(6), p.667 - 676, 2026/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:46.18(Nuclear Science & Technology)

多核種除去設備(ALPS)で発生する炭酸塩スラリー廃棄物を固定化・固化するため、これらの廃棄物をリン酸カルシウムおよびリン酸マグネシウム相に変換する化学変換プロセスと続いてそれらを緻密化する新しい低温焼結プレス(CSP)技術の導入について検討した。炭酸カルシウム-マグネシウムスラリーの模擬物をリン酸処理してリン酸カルシウムおよびリン酸マグネシウムを合成し、CSPを用いて300-500$$^{circ}$$Cで焼結した。カルシウムとマグネシウムの比率、ストロンチウムの取り込み、および塩化ナトリウムの添加が相組成およびCSPの緻密化に及ぼす影響を調査した。バルクサンプルを作製し、X線回折、走査型電子顕微鏡、エネルギー分散型X線分光法、およびアルキメデス法を用いて特性評価を行った。これらの結果から、(1)化学変換プロセスによってウィットロカイトとニューベライトが形成され、カルシウムとマグネシウムの比率によってこれらの相の相対的な割合が決定されること、(2)ストロンチウムはウィットロカイトの結晶構造に効果的に組み込まれ、ニューベライトは脱水促進プロセスによって緻密化を促進すること、(3)塩化ナトリウムは化学変換に影響を与えず、最終的な固体生成物には含まれないことがわかった。これらの結果は、炭酸カルシウム-マグネシウムスラリーをウィットロカイト系リン酸塩セラミックスに直接変換し、その後CSPを行うことで安定した固化が可能になることを示しており、この方法がALPS炭酸塩スラリー廃棄物の管理に有望であることを示している。

口頭

反応焼結による高温ガス炉用SiCマトリックス燃料コンパクトの作製プロセスの検討

吉田 克己*; Gubarevich, A.*; 橘 幸男; 高松 邦吉; 沖田 将一朗; 西村 洋亮*; 岡本 孝司*

no journal, , 

High Temperature Gas-cooled Reactors (HTGRs) adopting silicon carbide (SiC) instead of conventional graphite for fuel compacts with TRISO fuel particles have been proposed to improve the power density and to enhance the oxidation resistance of the fuel elements in the air ingress accident. In this study, we selected reaction sintering method, which is capable of fabricating dense SiC at lower temperature in a short time without mechanical pressure, and the fabrication process of the dense SiC matrix fuel compacts by reaction sintering was studied, and characterization and thermal conductivity measurement of the reaction-sintered SiC were conducted.

口頭

ALPS沈殿系廃棄物を想定したウィットロッカイトの合成条件の検討

Mohamad, A.*; Gubarevich, A.*; 吉田 克己*; 竹下 健二*; 安井 伸太郎*; 駒 義和; 大杉 武史

no journal, , 

リン酸塩化合物であるWhitlockite(WH, Ca$$_{18}$$Mg$$_{2}$$H$$_{2}$$(PO$$_{4}$$)$$_{14}$$)は、さまざまな元素を容易に固溶できることで知られているが、水溶液中では、生成可能なpHおよび温度範囲が狭いため合成が困難である。本研究では、福島第一原子力発電所多核種除去設備(ALPS)沈殿系廃棄物における固化体製造に向けて、WHの合成手法の確立を目的とし、原料のカチオンを酸に完全に溶解させる方法と、原料を懸濁状態のまま反応させる方法の2種の合成プロセスに着目して検討を行った。各プロセスにおいて、pH、リン酸塩濃度、Ca/Mgの量論比、反応温度といった反応条件を系統的に変化させ、多結晶性リン酸塩の形成挙動を評価した。その結果、ALPS条件におけるWHが形成される最適条件を特定し、将来的な低温固化体製造への適用を目指す。

口頭

リン酸塩系セラミックスによるALPS沈殿系廃棄物の安定固化技術の開発

竹下 健二*; Gubarevich, A.*; 吉田 克己*; 駒 義和; 大杉 武史

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉で発生する汚染水をALPSで処理することにより、水処理2次廃棄物が大量に発生する。水処理2次廃棄物の大部分を占めているALPS沈殿系廃棄物(炭酸塩スラリー80%、鉄共沈スラリー20%)には、大量の$$^{90}$$Srが含まれている。そのために水処理2次廃棄物は、長期にわたる安定化措置が必要とされている。この廃棄物の固化には低温固化法、高温固化法が研究されたが、低温固化法では、基本的に増容になり、固化体に残存する水分の放射線分解による水素発生が避けられない。一方、高温固化法では、廃棄物の主要成分である金属イオンを取り込める量に制限があり、廃棄物含有率は35wt%以下にする必要がある。そこで著者らはリン酸塩セラミックスを使った新規固化技術を提案している。リン酸塩セラミックスは300$$sim$$500$$^{circ}$$Cの中温域で合成が可能で、廃棄物に含まれるCaやMgをリン酸塩結晶構造に取り込むため減容が可能で、かつ合成物が無水物のために水素発生の問題がほとんど起きない。本発表では、二次廃棄物発生の少ないリン酸塩セラミックスの合成技術とセラミックス固化体へのSrの固溶状態について報告する。

口頭

ALPS沈殿系廃棄物に含まれる放射性Srのリン酸塩セラミックスへの安定固定化

竹下 健二*; Gubarevich, A.*; 吉田 克己*; 駒 義和; 大杉 武史

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉で発生する汚染水をALPS(多核種除去設備)で処理することにより、水処理2次廃棄物が大量に発生する。水処理2次廃棄物の大部分を占めているALPS沈殿系廃棄物には、高濃度の$$^{90}$$Sr($$sim$$10$$^{7}$$ Bq/cm$$^{3}$$)が含まれている。本研究では、ALPS沈殿系廃棄物に含まれる放射性Srのリン酸塩セラミックスによる固定化を目的として、二次廃棄物の少ない合理的なリン酸塩セラミックス合成技術とセラミックス固化体中のSrの固溶状態について検討した。

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