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論文

Redox dynamics of cerium ions in soda-lime glass during cooling analyzed by in situ X-ray absorption fine structure

小澤 沙記*; 塩沢 優大*; 西條 佳孝*; 宮嶋 達也*; 松村 大樹; 辻 卓也; 中瀬 正彦*; 前原 輝敬*

Journal of the American Ceramic Society, 109(3), p.e70621_1 - e70621_10, 2026/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Materials Science, Ceramics)

The optical properties of glass are strongly influenced by the redox states of trace multivalent elements. Ce$$^{4+}$$ ions are commonly added to soda-lime glass to remove Fe$$^{2+}$$-induced coloration via the redox reaction Ce$$^{4+}$$ + Fe$$^{2+}$$ $$rightarrow$$ Ce$$^{3+}$$ + Fe$$^{3+}$$ during cooling. Herein, the redox dynamics of cerium ions in soda-lime glass melts during model industrial cooling processes (from 1523 K at 20 K$$cdot$$min$$^{-1}$$) were investigated using in situ time-resolved Ce K-edge dispersive X-ray absorption fine-structure (DXAFS) spectroscopy. To evaluate the effect of the iron concentration, three soda-lime glass samples containing 2 mass% CeO$$_{2}$$ were examined: Fe-free, Fe-05 (0.5 mass% Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$), and Fe-20 (2.0 mass% Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$). Above 1383 K, the Ce$$^{3+}$$/total Ce ratio remained stable for all samples, showing no significant change during cooling. Below 1383 K, the ratio decreased for the Fe-free glass, indicating the oxidation of Ce$$^{3+}$$ ions, and increased for the Fe-containing glass owing to the reduction of Ce$$^{4+}$$ ions. The temperature dependence of the redox change (${it $Delta$}$Ce redox) showed Fe-dependent behavior: Fe-20 exhibited more pronounced Ce$$^{4+}$$ reduction above 1200 K, while Fe-05 showed accelerated changes mainly below approximately 1100 K. These results indicate that cerium oxidation in Fe-free glass is strongly influenced by oxygen transport limitations, while cerium reduction is closely associated with availability of Fe$$^{2+}$$ ions, providing quantitative insights into the control of Ce-based decolorization during industrial cooling.

論文

Production of $$^{266}$$Bh in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5$$n$$)$$^{266}$$Bh reaction and its decay properties

羽場 宏光*; Fan, F.*; 加治 大哉*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 小森 有希子*; 近藤 成美*; 工藤 久昭*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; et al.

Physical Review C, 102(2), p.024625_1 - 024625_12, 2020/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:54.27(Physics, Nuclear)

The nuclide $$^{266}$$Bh was produced in the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction at beam energies of 125.9, 130.6, and 135.3 MeV. Decay properties of $$^{266}$$Bh were investigated with a rotating wheel apparatus for $$alpha$$ and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. The half-life of $$^{266}$$Bh was measured to be $$T_{rm 1/2}$$ = 10.0$$^{+2.6}_{-1.7}$$ s. The $$alpha$$-particle energies of $$^{266}$$Bh disperse widely in the range of 8.62 - 9.40 MeV. The maximum production cross section for the $$^{248}$$Cm($$^{23}$$Na,5n)$$^{266}$$Bh reaction was determined to be $$sigma$$ = 57 $$pm$$ 14 pb at 130.6 MeV.

論文

Variation of half-life and internal-conversion electron energy spectrum between $$^{235m}$$U oxide and fluoride

重河 優大*; 笠松 良崇*; 安田 勇輝*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 篠原 厚*

Physical Review C, 98(1), p.014306_1 - 014306_5, 2018/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.01(Physics, Nuclear)

$$^{235m}$$Uの半減期は化学的環境に依存して変化することが報告されており、本研究では、初めて$$^{235m}$$Uの半減期と内部転換電子エネルギー分光を同一化学的環境下で測定することに成功した。$$^{235m}$$Uの酸化物とフッ化物の試料について測定を行った結果、酸化物に比べフッ化物の半減期は短くなることが観測された。密度汎関数法を用いて内部転換電子エネルギースペクトルのピークを帰属した結果、価電子の化学結合特性の違いが半減期の変化に影響を与えていることが示唆された。

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:60.62(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

論文

Development of a GEM-TPC for H-dibaryon search experiment at J-PARC

佐甲 博之; Ahn, J. K.*; Baek, K. H.*; Bassalleck, B.*; Fujioka, H.*; Guo, L.*; 長谷川 勝一; Hicks, K.*; Honda, R.*; Hwang, S. H.*; et al.

Journal of Instrumentation (Internet), 9(4), p.C04009_1 - C04009_10, 2014/04

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.16(Instruments & Instrumentation)

($$K^+$$,$$K^-$$)反応によるHダイバリオン探索実験(J-PARC E42)のためのTPCの開発を行っている。TPCにおいてHが2個の$$pi^{-}$$と2個の$$p$$に崩壊する事象を測定する。TPCのドリフト体積は50cm直径、55cmドリフト長を持つ8角柱構造をしておりAr-CH$$_4$$ガスを使用する。増幅部には3層のGEMを使用する。荷電粒子の運動量測定のためTPCにはドリフト電場と平行に鉛直方向の1Tの双極磁場を超伝導ヘルムホルツ型磁石によりかける。H崩壊のアクセプタンスを最大にするためダイアモンド標的がTPC内部の筒状の穴に設置される。さらに、超高レートの$$K^-$$ビームをTPCに直接照射するため陽イオンフィードバックを極力抑制必要がある。このためTPCにGEMとgating gridを採用した。

論文

$$^9$$Be-NMR spin-lattice relaxation rate in heavy-fermion superconductor UBe$$_{13}$$

森田 恭平*; 原 悠大*; 坂野 準哉*; 小手川 恒*; 藤 秀樹*; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦

Journal of the Physical Society of Japan, 80(Suppl.A), p.SA099_1 - SA099_3, 2011/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.05(Physics, Multidisciplinary)

Nuclear magnetic resonance (NMR) measurements have been carried out for a single crystal UBe$$_{13}$$ superconductor. In the normal state above the superconducting transition temperature, the nuclear spin-lattice relaxation rate obey $$sqrt{T}$$, suggesting the antiferromagnetic spin fluctuation which might be responsible for the unconventional superconductivity.

口頭

Measurement of natural circular dichroism in soft X-ray at SPring-8 BL25SU

泉 雄大*; 金子 房恵*; 北田 朋*; 蒲原 真澄*; 中川 和道*; 田中 真人*; 安居院 あかね; 室 隆桂之*; 松下 智裕*

no journal, , 

われわれはこれまでにSPring-8BL23SUで世界で初めて生体分子で軟X線自然円二色性の測定に成功している。この技術をBL25SUの計測に応用を試みた。その際の注意点などをまとめ発表する。

口頭

軟X線領域におけるアミノ酸自然円二色性スペクトルの測定

泉 雄大*; 北田 朋*; 蒲原 真澄*; 金子 房恵*; 松井 貴弘*; 中川 和道*; 田中 真人*; 安居院 あかね; 室 隆桂之*; 松下 智裕*

no journal, , 

これまでにSPring-8 BL23SUにおいて生体アミノ酸の軟X線領域での自然円二色性スペクトルの測定に成功している。この実験をもとにBL25SUでの実験を開始した。測定方法の改善の戦略及びメカニズム解明の展望にして報告する。

口頭

Absolute values of natural circular dichroism of amino acid in soft X-ray region

泉 雄大*; 蒲原 真澄*; 中川 和道*; 田中 真人*; 安居院 あかね; 室 隆桂之*; 松下 智裕*

no journal, , 

われわれのグループは、SPring-8 BL23SUにおいて、生体アミノ酸の軟X線領域での自然円二色性(SXNCD)スペクトル測定に世界で初めて成功した。この実験をもとに、より質の高いCD測定を目指してSPring-8 BL25SUで実験を開始した。L-及びD-セリン(HOCH$$_{2}$$CH(NH3$$^{+}$$)COO$$^{-}$$)の、酸素K殻付近のエネルギー領域でCDスペクトルの測定を行った。結果、533eV(-COO- 1s$$rightarrow$$$$pi$$$$^{*}$$), 538eV(-OH 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{*}$$), 544eV(-COO- 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{*}$$), 547eV(-COO- 1s$$rightarrow$$$$sigma$$$$^{*}$$)にCDの候補が見いだされた。今回の結果から、不斉反応の起こりやすさを示す異方性因子g=DO.D./O.Dを求めた。gの大きさは10$$^{-3}$$程度で、紫外線の場合の約10分の1であった。この結果について報告する。

口頭

アミノ酸軟X線自然円二色性スペクトルの絶対値測定

泉 雄大*; 蒲原 真澄*; 田中 真文*; 今津 亜季子*; 三本 晶*; 中川 和道*; 田中 真人*; 安居院 あかね; 室 隆桂之*; 松下 智裕*

no journal, , 

本研究ではセリン(Ser)のアミノ酸の軟X線自然円二色性NCDスペクトルを軟X線領域(酸素K殻)で絶対値で測定した。SPring-8 BL25SUにおいて、L-及びD-Serの蒸着膜に左右の円偏光を1Hzで切り替えながら照射し、透過法を用いてそれぞれの円偏光に対するXANESスペクトルを測定した。Lambert-Beerの法則を用いてそれぞれの円偏光に対する線吸収係数($$mu$$LCPL, $$mu$$RCPL)を求め、それらの差をとり、絶対値でNCD($$Delta$$$$mu$$=$$mu$$LCPL-$$mu$$RCPL)を求めた。L-SerのNCDの大きさは538eVで-150cm$$^{-1}$$, 542$$sim$$548eV付近では-50cm$$^{-1}$$程度であった。また、532eV付近に+25cm$$^{-1}$$, -50cm$$^{-1}$$の正負反転した近接ピークが確認された。

口頭

アミノ酸の軟X線自然円二色性スペクトルの絶対値測定

泉 雄大*; 蒲原 真澄*; 中川 和道*; 田中 真人*; 安居院 あかね; 室 隆桂之*; 松下 智裕*

no journal, , 

光学異性体に生じる左右の円偏光に対する吸収係数の差を自然円二色性(Natural Circular Dichroism)と呼ぶ。本研究ではアミノ酸,セリン(Ser)のNCDを絶対値で測定することを試みた。SPring-8 BL25SUにおいてL-及びD-Serの蒸着膜に左右の円偏光軟X線を1Hzで切り替えながら照射し、透過法を用いてそれぞれの円偏光に対するXANESスペクトルを測定した。測定領域は酸素K殻付近のエネルギーとした。L-SerのNCDの大きさは538eV(OH 1s$$rightarrow$$$$sigma$$*)では-120cm$$^{-1}$$、542-548eV(COO- 1s$$rightarrow$$$$sigma$$*)では-50cm$$^{-1}$$程度であった。また、532eV付近(COO- 1s$$rightarrow$$$$pi$$*)では531.2eVに+25cm$$^{-1}$$、532.5eVに-50cm$$^{-1}$$の正負反転したピークが近接して確認された。532eV付近の正負反転した近接ピークは、理論計算でも予言されていた。しかし、534eV付近に予測されていたピークは実験では確認されなかった。

口頭

燃料安全研究Grの研究概要

成川 隆文; 三原 武; 谷口 良徳; 垣内 一雄; 田崎 雄大; 宇田川 豊

no journal, , 

安全研究センター燃料安全研究グループの研究概要として、反応度事故,冷却材喪失事故、及び設計基準を超える事故における燃料挙動に関する研究、並びに燃料挙動解析コードの開発について紹介する。

口頭

Electrolytic reduction studies of Mo and W towards the reduction of seaborgium

豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー$$^{93m}$$Moと$$^{176,181}$$Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

軟X線領域におけるアミノ酸円二色性スペクトルの測定

泉 雄大*; 蒲原 真澄*; 中川 和道*; 田中 真人*; 安居院 あかね; 室 隆桂之*; 松下 智裕*

no journal, , 

アミノ酸の不斉反応が円偏光軟X線で起こりうるか調べるために、アミノ酸の円二色性吸収分光を精度よく行うためSPring-8 BL25SUで透過法での検出を試みた。セリンで測定したところアミノ酸の不斉反応は紫外線域が主である可能性が高いと結論した。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

口頭

Study on fracture behavior of Cr-coated Zr-based alloy claddings under high-temperature LOCA conditions

Luu, V. N.; 谷口 良徳; Nguyen, T. H.; 宇田川 豊; 田崎 雄大; 三原 武; 勝山 仁哉; 垣内 一雄

no journal, , 

To obtain the knowledge and data necessary for the regulatory assessment of Cr coated Zr-based alloy claddings, which is expected to be installed to Japanese plants in the near future, integrated LOCA tests were conducted using 190mm-long uncoated and Cr-coated Zr-based alloy claddings filled with zirconia pellets to simulate the thermal behavior of UO$$_{2}$$ pellets. The test rod was initially pressurized to 5 MPa and heated in 100% steam atmosphere at a heating rate of 5 K/s until burst. This was followed by isothermal oxidation at temperatures between 1200 and 1350$$^{circ}$$C and quenching at 700$$^{circ}$$C under an axial constraint of $$sim$$500N. The test temperature covered conditions both below and above the Zr/Cr eutectic temperature ($$sim$$1320$$^{circ}$$C) to establish fracture limits under LOCA conditions. Post-test observations showed that fractures into two segments occurred only at the burst locations due to circumferential cracking. Below the eutectic temperature, the fracture limit exceeded 28% BJ ECR (Equivalent Cladding Reacted calculated using the Baker-Just correlation) for both uncoated and Cr-coated claddings. Above the eutectic temperature at 1350$$^{circ}$$C, the fracture limit remained unchanged for Cr-coated claddings but decreased to 20% BJ ECR for uncoated claddings. This reduction is attributed to increased hydrogen uptake (up to $$sim$$500 wtppm), as confirmed by hydrogen analysis at the burst locations. The similar fracture limits of Cr-coated claddings below and above the eutectic temperature, further supported by metallographic observations and Vickers hardness measurements, suggest that the eutectic reaction did not appear to impact the fracture limit of Cr-coated claddings.

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