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論文

Suppression of vacancy aggregation by silicon-doping in low-temperature-grown Ga$$_{1-x}$$Cr$$_{x}$$N

薮内 敦*; 前川 雅樹; 河裾 厚男; Zhou, Y.-K.*; 長谷川 繁彦*; 朝日 一*

Applied Physics Letters, 102(14), p.142406_1 - 142406_4, 2013/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.63(Physics, Applied)

Effect of Si doping on low-temperature grown GaCrN films has been investigated by positron annihilation spectroscopy. In undoped GaCrN films grown at 540 $$^{circ}$$C, vacancy clusters with sizes of V$$_6$$-V$$_{12}$$ were found to be responsible for positron trapping. Such vacancy clusters were considerably suppressed in Si-doped GaCrN films grown at 540 $$^{circ}$$C, although divacancies (V$$_{Ga}$$V$$_N$$) still survived. The Si-doping may be one possible way to suppress vacancy aggregation during low temperature crystal growth, and the further methods to remove divacancies are required.

論文

Composition analysis of high-stable transparent conductive zinc oxide by X-ray photoelectron spectroscopy and secondary ion mass spectroscopy

口山 崇*; 長谷川 繁彦*; 山本 憲治*; 寺岡 有殿; 朝日 一*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(12), p.121101_1 - 121101_4, 2011/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.79(Physics, Applied)

The physical properties of high-stable transparent Si-doped zinc oxide (ZnO) films were determined by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and secondary ion mass spectroscopy (SIMS). From XPS, the peak corresponding to the energy of ionized silicon (Si 2p) was observed for all samples after damp heat exposure, even in the aluminum (Al)-doped Si-undoped zinc oxide (ZnO:Al) thin film. SIMS profiles showed an increase in silicon concentration at the surface of ZnO thin films after damp heat exposure. The Ar concentration determined from SIMS measurement showed a clear relationship between the stability and Ar concentration. This can be explained by the packing density of ZnO and a barrier model. Additionally, comparing ZnO:Si with ZnO:Al prepared under the same deposition conditions, we found that silicon can make ZnO thin films more stable.

論文

分子線エピタクシー法で創製したGaCrN中の空孔型欠陥の陽電子ビームによる研究

河裾 厚男; 薮内 敦; 前川 雅樹; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

JAEA-Review 2010-065, JAEA Takasaki Annual Report 2009, P. 148, 2011/01

分子線エピタクシー法で創製したGaCrN中の空孔型欠陥をエネルギー可変低速陽電子ビームを用いて評価した。陽電子寿命測定及び消滅$$gamma$$線ドップラー効果測定の結果、540$$^{circ}$$Cで成長させたGaCrN中には空孔型欠陥が生成していることがわかった。理論解析との照合から、この空孔型欠陥が、副格子点8個分の大きさに相当する空孔クラスターであることがわかった。Si添加によるGa副格子の占有に伴って、空孔クラスターは消失するが、別種の空孔型欠陥が生成することがわかった。電子運動量分布に基づく解析から、この空孔型欠陥は窒素空孔とSi原子の複合体であることが判明した。

論文

Defect structure of MBE-grown GaCrN diluted magnetic semiconductor films

薮内 敦; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y. K.*; 朝日 一*

Journal of Physics; Conference Series, 262(1), p.012066_1 - 012066_4, 2011/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.06(Physics, Applied)

CrドープGaNは室温希薄磁性半導体材料として期待されている。磁気特性を得るためには高濃度にCrを固溶させることが重要であるが、一般的なGaNのMBE成長温度ではCrN相が析出してしまうため、低温での結晶成長が試みられている。しかしこの場合、空孔型欠陥の導入が懸念される。そこで本研究ではMBE成長GaCrN結晶中の欠陥構造について低速陽電子ビームを用いて評価した。MOCVD-GaN(2$$mu$$m)/Sapphireテンプレート基板上にMBE成長によりGaN(4nm)/GaCrN(500nm)/GaN(40nm)構造を作製した。GaN層の成長温度は700$$^{circ}$$Cであり、GaCrN層(Cr濃度0.7%)の成長温度は700$$^{circ}$$Cもしくは540$$^{circ}$$Cである。それぞれの成長温度についてSiドープ試料とアンドープ試料を用意した。これら試料の陽電子消滅$$gamma$$線ドップラー幅広がり測定と陽電子寿命測定を行った。その結果、低温成長により空孔型欠陥が導入され、さらにその欠陥種もしくは欠陥濃度がSiドープにより変化することを見いだした。消滅$$gamma$$線同時計数ドップラー幅広がり測定並びに陽電子寿命測定の結果から、低温成長のアンドープGaCrN, SiドープGaCrN中にはそれぞれ空孔集合体,単空孔関連欠陥複合体が存在していると結論付けた。

論文

Electronic structure of Ga$$_{1-x}$$Cr$$_{x}$$N and Si-doping effects studied by photoemission and X-ray absorption spectroscopy

Song, G.*; 小林 正起*; Hwang, J. I.*; 片岡 隆*; 滝沢 優*; 藤森 淳; 大河内 拓雄; 竹田 幸治; 岡根 哲夫; 斎藤 祐児; et al.

Physical Review B, 78(3), p.033304_1 - 033304_4, 2008/07

 被引用回数:8 パーセンタイル:37.3(Materials Science, Multidisciplinary)

The electronic structure of the magnetic semiconductor Ga$$_{1-x}$$Cr$$_{x}$$N, and the effect of Si doping on it have been investigated by photoemission and soft X-ray absorption spectroscopy. We have confirmed that Cr in GaN is predominantly trivalent when substituting for Ga and that Cr 3$$d$$ states appear within the band gap of GaN just above the N 2$$p$$-derived valence-band maximum. As a result of Si doping, downward shifts of the core levels (except for Cr 2$$p$$) and the formation of new states near the Fermi level were observed, which we attribute to the upward chemical-potential shift and the formation of a small amount of Cr$$^{2+}$$ species caused by electron doping. Possibility of Cr-rich cluster growth by Si doping are discussed based on the spectroscopic and magnetization data.

口頭

MBE成長GaCrN結晶中の空孔型欠陥の陽電子消滅法による評価

薮内 敦; 前川 雅樹; 長谷川 繁彦*; 朝日 一*; 河裾 厚男

no journal, , 

GaCrN希薄磁性半導体の結晶成長においては、高濃度にCrを固溶させるために低温で結晶成長が行われているが低温成長では空孔型欠陥の導入が予想される。希薄磁性半導体の磁化状態は空孔型欠陥の存在に影響を受けることが考えられるため、成長条件と成長層への空孔型欠陥の導入量との関係を把握しておくことは重要である。本研究では陽電子消滅法を用いて、MBE成長GaCrNに含まれる空孔型欠陥の成長温度依存性並びにSiドープ効果について評価した。その結果、成長温度700$$^{circ}$$Cの高温成長GaCrNのSパラメータ(消滅$$gamma$$線エネルギー分布における中心強度)はMOCVD成長GaN/Sapphireテンプレート基板のS値と同等で空孔型欠陥の存在は確認されず、Siドープによる変化も見られなかった。一方で、成長温度540$$^{circ}$$Cの低温成長アンドープGaCrNではSパラメータの増大が観測され、さらに低温成長SiドープGaCrNではS値は減少した。これは低温成長GaCrN層には空孔型欠陥が存在し、さらにSiドープにより欠陥濃度が低減したことを示唆する結果である。

口頭

MBE成長したGaCrN希薄磁性半導体中の陽電子消滅

河裾 厚男; 薮内 敦; 前川 雅樹; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

no journal, , 

希薄磁性半導体として期待されるGaCrNでは、原子空孔型欠陥の発生が問題視されている。今回、低温成長条件下で、Si添加したGaCrNを作製し、陽電子消滅法による原子空孔型欠陥の評価を行った。その結果、Siを添加しない場合は8個から10個の原子空孔が集合体化した空孔クラスターが生成することが初めて明らかになった。一方、Siを添加すると空孔クラスターの生成は抑制されるが、窒素空孔とSi不純物の複合欠陥が新たに生成することが明らかになった。

口頭

MBE成長GaCrN結晶中の空孔型欠陥の陽電子消滅法による評価,2

薮内 敦; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.*; 朝日 一*

no journal, , 

磁性半導体GaCrNのMBE成長においては、二次相の析出を抑制しつつ高濃度にCrを固溶させるために低温成長が試みられているが、空孔型欠陥の制御が課題である。これまでに540$$^{circ}$$Cの低温成長では700$$^{circ}$$Cの高温成長では見られなかった空孔クラスターが導入されることを明らかにしてきた。しかしこれまでに用いた試料は成長最後に700$$^{circ}$$Cでキャップ層を成長させていたため低温成長GaCrN層もアニールされている。本研究ではアニールの影響を受けていない低温キャップ付低温成長GaCrN試料に含まれる空孔型欠陥について評価した。MOCVD-GaN基板上に、MBE法によりGaNキャップ(4nm)/Ga$$_{0.993}$$Cr$$_{0.007}$$N(500nm, $$T_{textrm{g}}$$=540$$^{circ}$$C)/GaNバッファ(40nm, $$T_{textrm{g}}$$=700$$^{circ}$$C)構造を作製した。GaNキャップ層の成長温度が700$$^{circ}$$C, 540$$^{circ}$$Cの試料について、陽電子消滅$$gamma$$線エネルギー分布測定を行った。その結果、両試料ともGaCrN層での$$gamma$$線エネルギー分布における中心強度($$S$$パラメータ)はMOCVD-GaN参照試料の値よりも高く、空孔型欠陥が導入されていることを示す結果が得られた。ただし高温キャップ付試料では陽電子入射エネルギーの増大に伴い$$S$$値はなだらかに減少したのに対し、アニールの影響を受けていない低温キャップ付試料では$$S$$値の急峻な変化が観測された。このことから、高温キャップ成長により特にバッファ層近傍のGaCrN層で欠陥の回復が起きていたことが示唆された。

口頭

MBE成長GaCrN薄膜中の空孔型欠陥の成長温度依存性及びSi添加効果

薮内 敦; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.*; 朝日 一*

no journal, , 

GaCrN希薄磁性半導体のMBE成長では、二次相の析出を抑制しつつ高濃度にCrを添加するために低温成長が重要となっている。しかし低温成長では、膜中への格子欠陥の導入が問題となる。本研究ではMBE成長GaCrN薄膜中の空孔型欠陥構造の成長温度依存性及びSi添加効果について調べた。MOCVD-GaNテンプレート基板上に、MBE法を用いて成長温度700$$^{circ}$$Cもしくは540$$^{circ}$$CでGaCrN薄膜を作製した。それぞれの成長温度について、GaCrN層にSiドープした試料及びアンドープ試料を作製した。これら4種類のGaCrN試料について陽電子消滅$$gamma$$線スペクトルを計測した。その結果、低温成長アンドープGaCrNでは空孔型欠陥の存在を示す陽電子消滅パラメータの増大が観測された。さらにSiドープにより陽電子消滅パラメータの低減が見られた。第一原理計算から求めたGaN中の各種欠陥での消滅$$gamma$$線スペクトル形状との比較より、低温成長アンドープGaCrN薄膜中にはV$$_{6}$$-V$$_{12}$$程度のサイズの空孔クラスターが導入されていることがわかった。また、Siドープ試料で陽電子消滅パラメータが低減したのは空孔クラスター濃度が低下したためではなく、膜中に導入される欠陥種が、N空孔関連欠陥に変化したためであることを明らかにした。

口頭

GaN中の照射誘起欠陥における陽電子消滅

薮内 敦; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

no journal, , 

GaN中の点欠陥における陽電子消滅特性について明らかにすることを目的に、電子線照射により空孔型欠陥を導入したGaN試料を作製し、その陽電子消滅特性を調べた。MOCVD成長GaN(2$$mu$$m)/Sapphireに2MeV電子線を6.5$$times$$10$$^{17}$$ e$$^{-}$$/cm$$^2$$照射した。照射時の試料温度は$$60^{circ}$$C以下を保持した。電子線照射後、低速陽電子ビームを用いて陽電子消滅$$gamma$$線エネルギー分布測定を行った。その結果、照射試料からは空孔集合体の存在を示唆する$$gamma$$線エネルギー分布が得られた。しかし室温電子線照射により生成する空孔型欠陥は単原子空孔であると予想される。したがって、照射試料で検出された空孔集合体はMOCVD成長GaN膜中に最初から存在しており、電子線照射に伴う空孔集合体の荷電状態の変化が陽電子捕獲特性を変化させ、$$gamma$$線エネルギー分布に変化をもたらした可能性が考えられる。

口頭

MBE成長GaN成長条件が空孔型欠陥形成に与える影響

薮内 敦; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

no journal, , 

希薄磁性半導体のMBE成長においては、二次相の析出を抑制しつつ高濃度に磁性元素を固溶させるために低温成長が試みられているが、原子空孔型欠陥の制御が課題である。そこで本研究ではMBE成長GaNの成長条件がGaN薄膜中の空孔型欠陥形成に与える影響について、陽電子消滅法を用いて調べた。Sapphire基板上に、MBE法を用いて約30nmのGaNバッファ層を700$$^{circ}$$Cで成長し、その上にGaCrN層200nmを成長後、GaNキャップ層を約20nm成長させた。GaCrN層を室温、300$$^{circ}$$C, 540$$^{circ}$$Cで成長させた試料を作製した。これらの試料に対し陽電子消滅$$gamma$$線ピーク強度測定を行った。その結果、GaCrN層の成長温度が低い試料ほど消滅$$gamma$$線ピーク強度(Sパラメータ:原子空孔の存在により増加)は高い値を示した。これは成長温度を低減させるほど、GaCrN層中に導入される空孔型欠陥の濃度もしくはサイズが増大するということを示す結果である。

口頭

Gd照射GaN中の照射誘起空孔回復特性と磁気特性に関する研究

薮内 敦; 前川 雅樹; 河裾 厚男; 長谷川 繁彦*; Zhou, Y.-K.*; 朝日 一*

no journal, , 

希薄磁性半導体Gd添加GaNにおいて、分子線エピタキシー(MBE)法で結晶成長時に同時にGdを添加して作製した試料と比べ、MBE成長GaNにイオン注入によりGdを添加して作製した試料のほうが大きな磁化を示すことが近年報告されている。これは照射誘起欠陥が磁性発現に重要な役割を果たしている可能性を示唆している。本研究では有機金属気相成長GaN(2$$mu$$m)/Sapphire基板にイオン注入によりGdを添加した後、500$$^{circ}$$C, 1000$$^{circ}$$C, 1300$$^{circ}$$Cでアニールを施し、アニール前後での磁気特性と空孔型欠陥量との関係について交流磁場勾配磁力計及び陽電子消滅法を用いて調べた。その結果、本研究で作製した試料からはイオン注入直後及びアニール後のいずれの場合も磁気ヒステリシスは観測されなかった。また、イオン注入により大幅に増大した消滅$$gamma$$線ピーク強度は1000$$^{circ}$$Cのアニールにより低減するが、1300$$^{circ}$$Cアニールでも未照射材の値までの回復は見られなかった。これは照射直後に多量に導入されていた原子空孔がアニール過程で空孔クラスターとなり、高温でも安定な欠陥として残存したことを示している。今後は、空孔クラスターの形成を抑制することを目的に、高温でイオン注入を行うことを検討している。

口頭

MBE成長した磁性元素添加GaNの陽電子消滅法による評価

薮内 敦*; 前川 雅樹; 河裾 厚男; Zhou, Y.*; 長谷川 繁彦*; 朝日 一*

no journal, , 

Cr添加GaN(GaCrN)はスピントロニクス材料として期待されているが、実用化に向け磁化率のさらなる向上が求められており、2つのアプローチが試みられている。1つはキャリア誘起強磁性を増強するためのSi添加であり、もう1つはCrN等の2次相を析出させずにCr濃度を増大させるための低温での分子線エピタキシー(MBE)成長である。ただし低温MBE成長ではデバイス特性を劣化させる空孔型欠陥の導入が予想される。そこで本研究では成長温度及びSi添加の有無を変えた、MBE成長GaCrN膜中の空孔型欠陥について低速陽電子ビームを用いて評価した。その結果、高温(700$$^{circ}$$C)成長GaCrN膜からはSi添加の有無によらずGa空孔以上の空孔型欠陥は検出されないことが示された。一方、低温(540$$^{circ}$$C)成長GaCrN膜には$$V_6$$-$$V_{12}$$の空孔クラスターが導入されることが明らかになった。さらに、低温成長であっても成長時にSiを同時添加することで空孔の凝集は抑制され、導入される欠陥は複空孔($$V_{textrm{Ga}}V_{textrm{N}}$$)に変化することが見いだされた。

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