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-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO
蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*
Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12
被引用回数：5 パーセンタイル：47.50(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO中のUのL端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。
加藤 優*; 中干場 亮太*; 小倉 和也*; 徳田 翔一*; 保田 諭; 東 晃太朗*; 宇留賀 朋哉*; 上村 洋平*; 八木 一三*
ACS Applied Energy Materials (Internet), 3(7), p.6768 - 6774, 2020/07
被引用回数：17 パーセンタイル：59.02(Chemistry, Physical)Ptベースのナノ構造触媒の触媒活性に対する窒素ドープおよびポリマーコーティングされたカーボン担体の電子効果を理解するために、酸素還元反応(ORR)にポリベンゾイミダゾール(PBI)コーティングおよびコーティングされていないカーボンナノチューブ上に担持されたPtNiナノフレーム(NF)を調製した。それらの触媒活性および電子特性を、窒素ドープおよびドープされていないカーボン担体に固定化されたNFの触媒活性および電子特性を評価し比較検証した。PBIコーティングと窒素ドーピングは、共にNFの触媒活性を向上させることが分かったが、
X線光電子分光法と
X線吸収分光法により、窒素ドーピングがNFに電子効果を示すのに対し、PBIコーティングはNFの電子状態にほとんど影響を与えないが、電気化学的条件下でPt(OH)
種を安定化することが分かった。我々の研究は、触媒/担体界面における窒素原子の微視的環境の違いが、Ptベースの電極触媒に対する担体の電子効果に敏感であることを示したものである。
蓬田 匠; 東 晃太朗*; 河村 直己*; 北辻 章浩; 高橋 嘉夫*
no journal, ,
層状ケイ酸塩鉱物である黒雲母は、ウラン(U)鉱山などにおいてUのホスト相であることが知られているが、そのU濃集のメカニズムについては不明な点が多い。本研究では、黒雲母へのU濃集における風化の影響を調べるため、層間のカリウムを抽出する模擬的な風化処理を行った黒雲母にUを吸着させ、Uの化学種を調べた。その結果、層間のカリウム抽出率が高くなるほどUの還元種の割合が高くなり、黒雲母の風化によって発達した劈開でUの還元が生じていることを明らかにした。
蓬田 匠; 山田 真也*; 一戸 悠人*; 佐藤 寿紀*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 外山 裕一*; 橋本 直; 野田 博文*; 磯部 忠昭*; et al.
no journal, ,
環境中でのウランの固定化に関する知見を得るため、層状ケイ酸塩鉱物である黒雲母によるウランの還元反応を研究している。黒雲母中に共存するルビジウムの干渉を除去し、ウランの化学種を調べるため、超伝導転移端センサーとX線発光分光器を利用して黒雲母中のウランの化学種を調べた。その結果、旧ウラン鉱床より採取した黒雲母の化学種を調べることが可能になり、黒雲母中のウランの一部が還元されていることを明らかにした。
