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論文

Dissolution of powdered spent fuel and U crystallization from actual dissolver solution for "NEXT" process development

野村 和則; 比内 浩; 中原 将海; 鍛治 直也; 紙谷 正仁; 大山 孝一; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小巻 順

Proceedings of 3rd International ATALANTE Conference (ATALANTE 2008) (CD-ROM), 5 Pages, 2008/05

U crystallization process from the dissolver solution of the spent nuclear fuel has been developed as one of the key essential technologies for the "NEXT" process development. Since several tens % of U is supposed to be recovered at the crystallization process, it is expected to reduce the total mass of nuclear material to be treated in the solvent extraction process. For the U crystallization, it is desirable to prepare the dissolver solution of relatively high U concentration. Although the conventional dissolution method needs significantly long dissolution time in order to obtain the dissolver solution of high U concentration with high dissolution ratio, it is expected the effective dissolution is achieved by powderizing the spent fuel. The beaker-scale experiments on the effective powdered fuel dissolution and the U crystallization from dissolver solution with the irradiated MOX fuel from the experimental fast reactor "JOYO" were carried out at the Chemical Processing Facility (CPF) in Tokai Research and Development Center. The powdered fuel was effectively dissolved into the nitric acid solution and the results were compared with the calculation results of the simulation model. In the U crystallization trials, U crystal was obtained from the actual dissolver solution without any addition of reagent.

口頭

マイクロ波加熱によるPu系固体試料の溶解,1; PuO$$_{2}$$の溶解

比内 浩; 市毛 良明; 青瀬 晋一

no journal, , 

耐圧密閉容器に溶解試薬とともに内包したPuO$$_{2}$$試料をマイクロ波により加熱することで、高温・高圧条件による溶解促進方法を検討した。同法によるPuO$$_{2}$$2粉末の溶解試験を行った結果、常圧条件での外部加熱溶解と比較して約2分の1の溶解時間で溶解することができ、マイクロ波加熱による高圧溶解法が有効であることがわかった。

口頭

マイクロ波加熱による酸化プルトニウムの高温溶解

比内 浩; 市毛 良明; 青瀬 晋一

no journal, , 

PuO$$_{2}$$は硝酸溶液に対して難溶解性であり、PuO$$_{2}$$系固体試料の湿式分析においては、その効果的な前処理が課題となる。今回著者らは、湿式分析の前処理方法として、マイクロ波加熱による高温酸溶解法を検討した。この方法は試料を硝酸等の溶解試薬とともに耐圧密閉容器に入れ、マイクロ波を照射することで、密閉容器内の圧力が温度上昇に伴って高まり、溶解試薬の沸点上昇によって高温加熱が可能である。同法によるPuO$$_{2}$$粉末の溶解試験(約180$$^{circ}$$C)を行った結果、常圧条件での外部加熱溶解(約95$$^{circ}$$C)と比較して約2分の1の溶解時間で溶解することができ、マイクロ波加熱による高温溶解法が有効であることがわかった。

口頭

照射済高速炉燃料粉末の溶解挙動; 粒径の影響

比内 浩; 冨田 豊; 野村 和則; 大山 孝一; 北嶋 卓史; 小泉 務

no journal, , 

粉体化した照射済燃料において粒径が1000$$mu$$m以下の燃料粉体については、粒径は溶解速度に依存しないことが確認されている。しかし1000$$mu$$m以上の粒径では試験は行われていない。そこで1000$$mu$$m以上の粒径での溶解挙動の把握を目的とした溶解試験を実施した。燃料粉末としては、高速実験炉「常陽」Mk-II照射済炉心燃料を粉体化し、篩い分けにより分級した2000$$mu$$m未満,1000$$mu$$m以上の燃料粉(大粒子)と850$$mu$$m未満の燃料粉(中粒子)を用いた。Kr放出率の結果から、大粒子は中粒子より溶解の進展が遅くなる傾向が見られた。また、溶解の完了時間としては、大粒子では1割程遅くなっているものの、ともに200分程度で溶解が完了しており、溶解時間として大きな差ではないことがわかった。

口頭

原子力教育大学連携ネットワークにおける学生実習

横山 義友; 比内 浩; 加藤 浩; 小島 久雄

no journal, , 

原子力機構と6大学(金沢大学,東京工業大学,福井大学,茨城大学,岡山大学,大阪大学)が進めている原子力教育大学連携ネットワーク活動の一環として実施している学生実習の経緯,プログラム内容などの活動実績について報告する。

口頭

吸光光度法によるヒドラジン定量法の改良

粟飯原 はるか; 比内 浩; 中島 靖雄

no journal, , 

再処理工程試料や福島第一原子力発電所の放射性滞溜水に含まれるヒドラジンの定量法を改良した。分析にはp-ジメチルアミノベンズアルデヒド吸光光度法を用い、呈色試薬であるp-ジメチルアミノベンズアルデヒド(以下p-DMBA)溶液の試薬を変更することにより共存成分の影響を減らし幅広い試料に対応できるよう検討を行った。結果としてp-DMBA溶液の酸は塩酸,硫酸,硝酸いずれも分析に用いることができた。最も吸光度が安定なのは塩酸系であり、共存成分からの影響は硝酸系が最も少なかった。また、溶媒をエタノールから水に変更することも可能で、水溶媒の場合感度が低下するが硝酸系の安定性は増した。以上より試料中の共存成分によってp-DMBA溶液の酸を使い分けることが可能となり、溶媒を水にすることにより試薬の安定性を増すことができた。

口頭

シビアアクシデント後における燃料デブリの湿式再処理に関する検討,3; MOX-Zry模擬デブリの硝酸溶解基礎試験

石原 美穂; 比内 浩; 中村 雅弘; 矢野 公彦; 中島 靖雄; 鷲谷 忠博

no journal, , 

福島第一原子力発電所(以下、1Fという)事故により発生した燃料デブリの処置方法検討のため、Zr含有率の異なるMOX-Zry模擬デブリ及びUO$$_{2}$$-Zry模擬デブリを用いて、硝酸による溶解基礎試験を実施した。試験の結果、高Zr含有率の場合硝酸のみではほとんど溶解しないものの、低Zr含有率の場合であれば硝酸で溶解できる可能性が示された。

口頭

使用済燃料に同伴する燃料プール内不純物の抽出工程影響評価,1; 不純物の抽出挙動

粟飯原 はるか; 比内 浩; 北脇 慎一; 中島 靖雄; 田口 克也

no journal, , 

福島第一原子力発電所の各号機には使用済燃料を冷却保管する燃料プールがあり、東日本大震災後に発生した事故により海水やコンクリート等の不純物が入り込んでいる。燃料プールに保管されている使用済み燃料についてPUREX法による再処理を想定した場合、不純物が再処理工程に同伴する可能性があるため各工程への影響が懸念される。ここでは抽出工程への影響を検討するため、模擬不純物として人工海水、モルタルを用いて硝酸溶解液を調製し、抽出実験を行った。不純物の主成分はいずれも溶媒への分配比が低く、U, Pu製品へ移行する量は影響を無視できる程度であることを確認した。

口頭

福島第一原発の汚染水処理二次廃棄物の放射能分析のための研究開発; キレート樹脂の分析前処理検討

福田 裕平; 荒井 陽一; 菅沼 隆; 比内 浩; 佐野 雄一; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所の多核種除去設備から発生する汚染水処理二次廃棄物の処理・処分方法を検討するために、放射能分析を行う必要がある。$$alpha$$放射能および$$beta$$放射能分析を行うためには、分析前処理として二次廃棄物の溶液化が必須となる。そのため、多核種除去設備で使用されている吸着材の一種であるキレート樹脂を対象に、キレート樹脂の除去対象元素(Co)等を吸着させた模擬廃棄物を調製し、加熱処理-酸溶解法および溶離法の2種類の分析前処理(溶液化)方法について、適用性を検討した。加熱処理-酸溶解法では、Coはほぼ回収することができたが、Ruは揮発によって回収率が低くなる結果となった。溶離法では、模擬廃棄物に吸着させた4元素をおおよそ回収することができた。加熱処理-酸溶解法、溶離法どちらの方法についてもRu以外の元素については適用性を確認することができた。

口頭

多核種除去設備の二次廃棄物に関する分析方法の検討,1; フェロシアン化合物の分析前処理方法の検討

荒井 陽一; 佐野 雄一; 菅沼 隆; 比内 浩; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の汚染水を処理する多核種除去設備の運転に伴う二次廃棄物として、前処理設備から2種類のスラリー、多核種除去装置から7種類の吸着材が発生する。これらに含まれる放射性核種等の分析には、試料を完全に溶液化した後、妨害成分の除去や分析成分の濃縮等の前処理が必要である。本研究では、難溶解性フェロシアン化合物の溶液化に関する基礎データの取得のため、Csを吸着した模擬廃棄物試料の熱分解特性と、熱分解生成物の酸溶解性を調査した。500$$^{circ}$$Cで熱分解した試料を用いて実施した各溶解試験の結果、硝酸に対する溶解性は、硝酸濃度が高く溶解時間が長いほど高くなり、これらの条件に依存する傾向が認められ、濃硝酸(約13mol/L)を用いた4時間の溶解では100%に近い溶解率に達した。混酸は濃硝酸と同等の溶解率を示し、硫酸の溶解率は約70%と他の条件と比較しても低い傾向にあった。なお、吸着したCsは、熱分解処理試料の溶解条件には依存せず、約90から100%と高い回収率が得られた。以上より、熱分解と酸溶解法を組み合わせた前処理により、Csを吸着した難溶解性フェロシアン化合物の溶液化の方法として採用できる見通しを得た。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,1; 多核種除去設備スラリーの粒度分布測定

福田 裕平; 菅沼 隆; 比内 浩; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所では、汚染水中の放射性核種の除去を目的として多核種除去設備が運転されている。多核種除去設備の前処理設備からは、高線量の鉄共沈スラリーおよび炭酸塩スラリー廃棄物が発生する。これらのスラリー廃棄物は、長期保管においての漏えいなどのリスク低減のため、固液分離し、水分除去を行うことが望ましい。固液分離技術の一つとしてろ過法があり、その適用性を検討する上でスラリー廃棄物の粒子径データの取得が必須である。今回、スラリー廃棄物の粒度分布測定法として、マイクロスコープによる非接触測定を活かし、測定機器(マイクロスコープ)の汚染要因を排除した、画像解析法による粒度分布測定法を構築し、多核種除去設備から採取した実際の炭酸塩スラリーの粒度分布および平均粒子径のデータを取得した。その結果、平均粒子径(個数基準)は3.62$$mu$$m、メジアン径(個数基準)は2.36$$mu$$m、検出された最大粒子径は23.2$$mu$$mであった。この結果は、今後、スラリー廃棄物の固液分離技術を設計検討する上での指標となると考えられる。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,2; 多核種除去設備スラリーの放射化学分析

比内 浩; 篠田 芳晴; 黒沢 明; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所において、放射性汚染水中の放射性核種の除去を目的として多核種除去設備が運転されている。発生する廃棄物については、処理処分方法を検討するため、その中に含まれる放射性核種の種類と放射能濃度を詳細に把握することが必要となる。前処理設備から発生するスラリーについて、放射化学分析により性状を調べた。その結果、$$^{90}$$Srでは鉄共沈スラリーで1.2$$times$$10$$^{6}$$Bq/ml、炭酸塩沈殿スラリーで1.4$$times$$10$$^{7}$$Bq/mlの濃度を検出した。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,3; 多核種除去設備スラリーの性状分析

福田 裕平; 菅沼 隆; 比内 浩; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

既設多核種除去設備及び増設多核種除去設備の前処理設備から発生した炭酸塩スラリー廃棄物を採取し、その性状を調査するためICP-AESによる元素濃度分析と粒度分布測定を行った。ICP-AESによる元素濃度分析では、前処理設備の除去対象元素であるCa, Mgを高い濃度で検出し、この他に有意量のNa, Si, Fe及びSrを検出した。試料間において、Ca/Mg濃度比に最大約2倍の差が認められたが、これは、処理水(供給水)の組成の違いによるものと推定される。また、粒度分布測定の結果、今回までに試料採取した範囲では、設備の違いや処理水の組成によらず同程度の粒子径のスラリー廃棄物が発生していることがわかった。これらのデータは、スラリー廃棄物の安定保管の検討に資するものである。

口頭

多核種除去設備から発生した炭酸塩スラリーの放射線分解による水素発生

荒井 陽一; 比内 浩; 駒 義和; 池田 昭*; 小畑 政道*; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

多核種除去設備の炭酸塩スラリー廃棄物を収納する高性能容器(HIC)の上部にたまり水が発生した。炭酸塩スラリー廃棄物は主に$$^{90}$$Sr-$$^{90}$$Yを含み、この$$beta$$線によりスラリー中の水の放射線分解により水素ガスが発生し、スラリー内に滞留することによる見かけの体積膨張が一因と推察されている。このため、実スラリーから発生する水素量を測定し、水素発生挙動を調査した。水素濃度の経時変化により、炭酸塩スラリーから発生する水素の総量は時間に比例して増加した。水素発生のG値は水の放射線分解によるG値と同程度であり、試料から発生した水素ガスはスラリーに含まれる水の放射線分解に起因すると推察される。スラリー層中の水素の滞留については21日後、スラリー層に保持された水素を気層に追い出すために容器を振とうして水素濃度を測定した結果、振とう前後の水素濃度は同程度であった。スラリー層が1.8cmと極端に短い本体系では、水素はスラリー層から気層へと速やかに移行した。固液比の影響については、固液比が10%程度増加した条件では水素発生量に変化は認められなかった。以上より、水素の滞留による見かけの液位上昇には、一定のスラリー層の高さや密度が必要であると考えられる。

口頭

U及びPu含有廃液処理における塩化物イオン除去手法の検討と開発

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 比内 浩; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

CPFにて実施している乾式再処理試験では、化学分析に伴い塩化物イオンを含む廃液が発生している。塩化物イオンを含む廃液は、腐食の観点から施設廃液設備に廃棄することが出来ないため、一時保管設備内で保管してきたが、現在、保管容量の7割に達している。さらに、これらの廃液にはU, Puも含まれている。本研究は、塩化物イオンを除去し、U, Puを回収した上で廃液を処理する方法を確立することを目的とした。この目的を達成するため試験内容を検討し、コールド試験にて確認した。その結果、硝酸銀を用いた沈殿分離処理により、塩化物イオンを効率的に除去できた。その際、U, Puが塩化銀沈殿物に同伴するロスが少なくなる見通しも得た。生成した塩化銀沈殿物は、光分解反応による変色が観察されたため、暗所にて乾燥処理を行う必要がある。生成した沈殿物は、通常の空気雰囲気下にて自然乾燥すれば、1週間で乾固することが分かったため、暗所でも同様に乾固できる。今後、実際の廃液にてホット試験を実施し、実証する予定である。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,4; 既設および増設多核種除去設備スラリーの性状比較

福田 裕平; 比内 浩; 柴田 淳広; 野村 和則; 池田 昭*; 小畑 政道*; 市川 真史*; 高橋 陵太*; 平山 文夫*

no journal, , 

既設多核種除去設備及び増設多核種除去設備の前処理設備から発生した炭酸塩スラリー廃棄物を採取し、その性状比較を行うため、放射化学分析, pH測定, SEM-EDX分析を行った。放射化学分析の結果、H-3, Mn-54, Co-60, Sr-90, Sb-125, Cs-134, Cs-137が検出された。既設・増設のどちらのスラリーについてもSr-90が支配的であり、Sr-90濃度は、既設スラリー: 7$$times$$10$$^{6}$$ Bq/cm$$^{3}$$、増設スラリー: 6$$times$$10$$^{7}$$ Bq/cm$$^{3}$$であった。この既設・増設のスラリーの性状の違いは、既設・増設の処理工程の違いである鉄共沈工程の有無の差や処理を行った汚染水の組成の違いによるものと推定される。

口頭

福島第一原子力発電所の事故に伴う水処理二次廃棄物の性状調査,5; 高性能容器に収納されている炭酸塩スラリーの分析

福田 裕平; 荒井 陽一; 比内 浩; 野村 和則; 池田 昭*; 小畑 政道*; 市川 真史*; 高橋 陵太*; 平山 文夫*

no journal, , 

増設多核種除去設備の前処理設備にて発生し、約5か月間高性能容器(HIC)に保管されていた炭酸塩スラリーを、深さ位置を変えて3点(深さ60cm, 100cm, 150cm)採取し、ICP-AESによる元素濃度分析及び放射能分析等の各種分析を行い、炭酸塩スラリーの性状と採取深さ位置の関係を調べた。元素濃度分析の結果、Mg, Ca, Na等が検出されたが、各試料の金属元素組成比に違いは認められず、採取深さに関係なく試料中の固体成分の組成は同一であると推察する。しかし、固体成分の割合は、採取深さ60cmの試料に比べて、100cmと150cmの試料が大きい結果となった。また、Sr-90放射能濃度の結果も同様の傾向となった。スラリー中の粒子が沈降することにより、固体成分の割合が上昇し、その結果、放射能濃度が高くなったと推定される。これらの結果は、スラリー試料のインベントリ評価や、今後の評価の際のスラリー採取位置の検討に役立てられる。

口頭

Characterization of carbonate slurry generated from multi-radionuclide removal system in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

比内 浩; 荒井 陽一; 福田 裕平; 黒澤 明; 駒 義和; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所には、放射性汚染水中の放射性核種の除去を目的とした多核種除去設備(MRRS)が運転されている。MRRSは2つの前処理設備(鉄共沈処理設備と炭酸塩沈殿処理設備)と吸着塔から構成されており、トリチウムを除くほとんどの核種を取り除くことができる。しかし、この汚染水処理に伴い高線量の二次廃棄物(スラリー、廃吸着材)が発生し、高性能容器(HIC)に一時保管されている。これらの二次廃棄物の処理処分方法を検討するため、様々な性状を詳細に把握することが必要となる。このため炭酸塩沈殿スラリーの採取を行い、核燃料サイクル工学研究所に輸送し、各種分析を実施した。炭酸塩スラリーから高濃度のSr-90(1.3$$times$$10$$^{7}$$[Bq/cm$$^{3}$$])が検出され、汚染水のSr-90が炭酸沈殿工程で濃縮されていることが示唆された。また、微量の$$alpha$$線核種が検出された。ICP-AESでの元素分析の結果、スラリーのほとんどはCaCO$$_{3}$$とMg(OH)$$_{2}$$に占められていると推定され、炭酸沈殿工程が正常に機能していることが示された。また、炭酸塩スラリーの粒子サイズを画像解析法により測定し、メディアン径が数$$mu$$m程度であることが分かった。

口頭

Study on H$$_{2}$$ gas production by radiolysis of carbonate slurry generated from Multi-Radionuclide Removal System

荒井 陽一; 比内 浩; 駒 義和; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

福島第一原子力発電所における汚染水処理設備として、多核種除去設備(MRRS)が用いられている。MRRSは前処理設備(鉄共沈工程、炭酸塩沈殿工程)と吸着塔で構成されている。各設備の運転により、水酸化鉄、炭酸塩、使用済み吸着材の二次廃棄物が発生し、これらは高性能容器(HIC)と呼ばれる容器に保管される。炭酸塩スラリーを保管しているHICから、たまり水が発生していることが発見された。ガスがスラリー層に堆積し、スラリー中の水分を追い出すことで体積が増加したと推察されたが、炭酸塩スラリーから発生するガスの挙動は不明確であった。そこで、HICに保管中の炭酸塩スラリーを用いて水素ガスの発生量を測定し、その挙動を確認した。10mlの炭酸塩スラリーを容器に入れ、3, 7, 14, 21日後に、ガスクロマトグラフを用いて、水素濃度を分析した。水素の総量は時間と共に比例して増加する傾向にあることを確認した。また、各測定時のG値を求めた結果、水の放射線分解の理論G値とほぼ同等であることを確認した。その結果から、炭酸塩スラリーの放射線分解で発生する水素は、水の放射線分解によるものと確認した。

口頭

乾式再処理から発生する塩化物イオン含有放射性廃液の処理手法の開発

多田 康平; 北脇 慎一; 渡部 創; 比内 浩; 柴田 淳広; 野村 和則

no journal, , 

CPFにて実施している乾式再処理試験では、化学分析に伴い塩化物イオンを含む廃液が発生している。塩化物イオンを含む廃液は、腐食の観点から施設廃液設備に廃棄することができないため、一時保管設備内で保管してきたが、現在、保管容量の7割に達している。さらに、これらの廃液にはU, Puも含まれている。本研究は、塩化物イオンを除去し、U, Puを環境レベルまで低減した上で廃棄する方法を確立することを目的とした。この目的を達成するため、硝酸銀を用いた沈殿処理法、CMPOを用いた抽出クロマトグラフィー法を組み合わせた処理フローを提案し、実液を用いたホット試験にて確認した。その結果、硝酸銀を用いた沈殿分離処理により、塩化物イオンを目標濃度以下まで低下させることができた。その際、U, Puが塩化銀沈殿物に同伴しないことも確認した。また、CMPOを用いた抽出クロマトグラフィー処理により、放射性元素が環境レベルまで低減できる見通しを得た。本結果より、今回提案した処理フローが、乾式再処理試験から発生した廃液を処理するために有効な手法であることが明らかとなった。

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