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論文

リチウムイオン電池内部の温度・応力分布のオペランド計測

平野 辰巳*; 前田 壮宏*; 村田 徹行*; 山木 孝博*; 松原 英一郎*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 高松 大郊*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.345 - 353, 2023/10

車載用リチウムイオン二次電池(LIB)のサイクル時の劣化要因として、高い電流レートにおける電池内部の温度上昇、リチウムイオンの正負極間移動にともなう電極の膨張・収縮による応力などが指摘されている。そこで、18650型LIB内部における温度・応力分布を同時に評価した。電流:1Cでの充電時、リチウムイオンの挿入により負極が膨張するため、負極の集電体であるCuは半径方向に圧縮応力が発生する。表面から2mmにおける充電時の半径方向の応力変化は88MPa減少した(圧縮)。一方、放電時において応力変化は98MPa増加し可逆的な変化を示した。高レートな4Cのサイクル充放電により内部温度は表面より10度も高い60度程度まで上昇する現象が確認できた。さらに、表面から6mmにおけるCuに応力が発生しない現象を捉えることに成功した。本結果から、18650型LIB内部における温度・応力分布を同時に評価するオペランド計測技術を確立し、高レートなサイクル充放電が18650LIB中心部の温度上昇の要因であること、および無拘束による電極内周部における膨張収縮がサイクル劣化の要因であることを明らかにした。

論文

In-operando measurement of internal temperature and stress in lithium-ion batteries

平野 辰巳*; 前田 壮宏*; 村田 哲之*; 山木 孝弘*; 松原 英一郎*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 高松 大郊*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.49 - 57, 2023/02

The temperature rise due to high current/power operations and stress caused by the expansion or contraction of electrodes by lithium (de)-intercalation is known to be a degradation factor in lithium-ion batteries (LIBs). Therefore, in this study, a new technique is proposed to simultaneously measure the internal temperature and stress in the 18650-type LIB during its operation. The operando measurement involved retaining a constant gage volume using rotating spiral slits, obtaining X-ray diffraction images using a highly sensitive two-dimensional detector, and employing the sin$$^{2}$$ $$psi$$ method to separate the stress and change in temperature. During the charging process, at the 1C current rate, the anode expansion, owing to the lithium intercalation, induced the radial compressive stress in the Cu anode collector. The radial stress changes of the Cu anode collector were -31 MPa (compression) and 44 MPa (tensile) during the 1C charge and discharge processes, respectively. Moreover, the internal temperature, which was higher than the surface temperature, was calculated by considering the radial stress change during the battery operation. During the 4C cycle, the surface and internal temperatures rose by 26 degree and 42 degree, respectively. The results indicate that the internal temperature and stress in the 18650-LIB were successfully measured during battery operation.

論文

Electrochemical reaction mechanisms under various charge-discharge operating conditions for Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$ in a lithium-ion battery

小西 宏明*; 平野 辰巳*; 高松 大郊*; 軍司 章*; Feng, X.*; 古月 翔*; 奥村 壮文*; 寺田 尚平*; 田村 和久

Journal of Solid State Chemistry, 262, p.294 - 300, 2018/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:49.54(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$正極の充電過程において、各SOCでの電極電位は、放電過程より高い。この機構を明らかにするために、様々なSOCにおいて電気化学測定、XRD, XAFS測定を行った。その結果、Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$の格子状数や遷移金属の酸化状態が異なっていることが分かった。また、Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$中に、LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$やLi$$_{2}$$MnO$$_{3}$$に類似した構造が存在することも明らかになった。

論文

Mechanisms responsible for two possible electrochemical reactions in Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$ used for lithium ion batteries

小西 宏明*; 平野 辰巳*; 高松 大郊*; 軍司 章*; Feng, X.*; 古月 翔*; 奥村 壮文*; 寺田 尚平*; 田村 和久

Journal of Solid State Chemistry, 258, p.225 - 231, 2018/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:45.21(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

リチウムイオン電池の正極材料であるLi$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$について、充放電過程における構造変化について調べた。実験結果から、充電過程ではSOCが大きくなるとともに、Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$,LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$,Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$の順に結構構造が変化するのに対して、放電過程では、Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$,LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$の順に結晶構造が変化することが分かった。

論文

Current status of a new polarized neutron reflectometer at the intense pulsed neutron source of the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of J-PARC

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 丸山 龍治; 林田 洋寿; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 久保田 正人; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

Chinese Journal of Physics, 50(2), p.161 - 170, 2012/04

The construction of a new polarized neutron reflectometer is now in progress at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). MLF has the world's brightest pulsed neutron and muon sources (JSNS and MUSE). The user program of MLF has been already started in 2008, and now nine neutron and two muon spectrometers are in operation. Installation of the new reflectometer was expected to be completed in March 2011. However, the construction was interrupted by the massive earthquake hitting northeast Japan, including Tokai-mura where J-PARC is located. We expect to restart the user program of the new polarized neutron reflectometer at the beginning of next year (2012).

論文

COMPASS code development; Validation of multi-physics analysis using particle method for core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; 上原 靖*; et al.

Proceedings of 8th International Topical Meeting on Nuclear Thermal-Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-8) (CD-ROM), 11 Pages, 2010/10

本論文では、COMPASSコード開発の2009年度成果を報告する。融体固化・閉塞形成,金属燃料の共晶反応,ダクト壁破損(熱流動解析),燃料ピン破損、及びダクト壁破損(構造解析)に関する検証計算が示される。位相計算,古典及び第一原理分子動力学研究は金属燃料とスティール及び制御棒材料とスティールの共晶反応の物性を調べるために用いられた。粒子法の基礎研究やSIMMER計算もまたCOMPASSコード開発に役立った。COMPASSは、SIMMERコードで用いられている実験相関式の基盤を明らかにするものと期待される。SIMMERとCOMPASSの結合はCDAの安全評価並びに炉心設計最適化に有効になるだろう。

論文

Detailed analyses of specific phenomena in core disruptive accidents of sodium-cooled fast reactors by the COMPASS code

守田 幸路*; Zhang, S.*; 有馬 立身*; 越塚 誠一*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 井上 方夫*; 油江 宏明*; et al.

Proceedings of 18th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-18) (CD-ROM), 9 Pages, 2010/05

2005年から開始した5年間の研究プロジェクトで、ナトリウム冷却高速炉の炉心損傷事故特有の現象を詳細解析するためにMPS法に基づいたCOMPASSコードを開発している。その特有の現象とは、(1)燃料ピン破損・崩壊,(2)溶融プール沸騰,(3)融体固化・閉塞挙動,(4)ダクト壁破損,(5)低エネルギー崩壊炉心の運動,(6)デブリベッド冷却性,(7)金属燃料ピン破損を含んでいる。これらの主要現象に対して、COMPASSの検証研究が進められている。この論文では、幾つかの特有現象に対するCOMPASSによる詳細解析結果をまとめた。

論文

Validation for multi-physics simulation of core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors by COMPASS code

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; et al.

Proceedings of 13th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-13) (CD-ROM), 11 Pages, 2009/09

COMPASSコードにより溶融炉心物質の分散・固化が計算され、GEYSER実験データと比較された。溶融炉心物質が配管内面を固化しながら流れていった。溶融プール挙動について、固体スティール球が固体燃料により囲まれた体系であるCABRI-TPA2実験が解析された。スティール球の溶融と沸騰を引き起こすために出力が印加された。SCARABEE-BE+3試験もダクト壁破損の検証としてCOMPASSコードにより解析された。

論文

COMPASS code development and validation; A Multi-physics analysis of core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors using particle method

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

Proceedings of 2009 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '09) (CD-ROM), 1 Pages, 2009/05

ナトリウム冷却高速炉(SFR)での炉心崩壊事故のマルチフィジックス解析のためCOMPASSというコンピュータコードを開発している。熱流動・構造の複合問題にさまざまな相変化過程を伴う解析が必要であるため、MPS法というメッシュレス法を用いている。分離された素過程に対する検証及び実現象に対する検証を実施する。また、COMPASSは、大型SFR炉心における再臨界回避のための溶融燃料の流出を調べることもまた期待される。MOX燃料に加えて、金属燃料も考慮している。金属燃料と被覆材間の共晶反応は、相図計算,古典・第一原理分子動力学によって調べられる。数値計算手法に関連した基礎研究はCOMPASSのコード開発に役立つ。並列計算は大規模計算を扱うためOpenMPを使用して実施する。AVSにより可視化ツールもまた備えている。

論文

中性子反射率による磁性多層膜の磁気構造評価

平野 辰巳*; 武田 全康

まぐね, 4(1), p.38 - 42, 2009/01

多層膜構造を持つ高性能な磁気デバイスを作るうえで、界面の磁気構造がデバイスの最終性能に与える影響が大きいので、その構造情報を得ることは重要である。この解説記事では、そのような界面の磁気構造情報を解析するための偏極中性子反射率法について解説するとともに、中性子反射率法を用いた磁気デバイスの開発研究の将来像に触れる。

論文

Code development for multi-physics and multi-scale analysis of core disruptive accidents in fast reactors using particle methods

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 内藤 正則*; 岡田 英俊*; et al.

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

ナトリウム冷却高速炉(SFR)における炉心損傷事故(CDA)のさまざまな複合現象に対して、COMPASSと名づけられたコンピューターコードを開発している。COMPASSコードは、Moving Particle Semi-implicit(MPS)手法という枠組みの中で、熱流動・構造・相変化を含むマルチフィジックス問題を解析するように設計されている。その開発プロジェクトが、2005年度から2009年度までの5年間で、6組織により実施されてきた。本論文では、2007年度におけるプロジェクトの成果が報告される。検証計画に従って、融体固化・閉塞形成,溶融プール沸騰,ダクト壁破損の3つの検証計算が行われた。また、COMPASSコード開発をサポートするため、数値計算手法の基礎研究,金属燃料の共晶反応に関する物質科学、及びSIMMER-IIIによる解析が行われた。

論文

Code development for core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

Proceedings of IAEA Topical Meeting on Advanced Safety Assessment Methods for Nuclear Reactors (CD-ROM), 9 Pages, 2007/10

ナトリウム冷却高速炉における炉心損傷事故(CDA)のさまざまな複合現象に対して、COMPASSと名付けられたコンピューターコードを開発している。圧縮性と非圧縮性流れのための統一アルゴリズム,固体デブリを有する流動、及び自由界面に対するアルゴリズムの改善について、理論的研究も実施している。コード検証の流れは、SIMMER-IIIコードの検証の経験を活用して構築された。COMPASSはCDAにおける個別現象に対して用いられるが、全炉心を対象とするときはSIMMER-IIIにより解析される。COMPASSは大型高速炉のCDAにおける再臨界を回避するためのダクト破損と燃料流出過程を詳細に明らかにすることが期待される。

論文

Multi-physics and multi-scale simulation for core disruptive accidents in fast breeder reactors

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 細田 誠吾*; 荒木 和博*; et al.

Proceedings of 5th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-5), p.472 - 479, 2006/11

文部科学省革新的原子力システム研究開発事業の枠組みの中で2005年会計年度から5年間の研究プロジェクトを開始した。それはMOX燃料及び金属燃料を対象として高速増殖炉のシビアアクシデントのさまざまな複雑現象を解析するため、Moving Particle Semi-implicit(MPS)手法を用いてCOMPASS(Computer Code with Moving Particle Semi-implicit for Reactor Safety Analysis)と名づけられたコンピューターコードを開発することである。また、金属燃料と被覆材間の共晶反応は分子動力学及び分子軌道法により研究される。MPSにより、凝固を伴う溶融金属流れが解析されるとともに、ラッパ管の弾性解析もまた実施された。その結果は実験及び商用コードと比較された。共晶反応は分子動力学で計算され、参考文献と比較された。以上の数値解析手法は高速増殖炉の炉心損傷事故のマルチフィジックス・マルチスケール現象に有効であることがわかった。

口頭

新技術を活用した高速炉の次世代安全解析手法に関する研究開発,8; 平成18年度の研究開発の進捗状況

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

no journal, , 

高速炉の炉心崩壊事故におけるさまざまな現象を詳細に解析するため、粒子法に基づいたコードを開発する。ここでは5年間のプロジェクトにおける第2年度(平成18年度)の成果の概要を報告する。

口頭

J-PARCの大強度パルス中性子源に設置計画中の偏極中性子反射率計の設計概要

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 平野 辰巳*

no journal, , 

X線,中性子反射率法は、現在、薄膜や多層膜の中の表面や内部に埋もれた界面の構造を調べるために幅広く使われている。中性子はたいていの物質に対して透明であったり、軽元素や磁気に対する感度を有するなど、反射率計に使用するプローブとしては理想的なものである。しかしながら、既存の中性子源で利用可能な中性子の数は、放射光施設で得られる光子の数に比べて少ないため、中性子反射率計の有効性が少なくとも国内では認知されてこなかった。現在、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の一部として建設中の物資・生命科学研究施設(MLF)では、世界で最も強度の高いパルス中性子源の建設が進んでおり、来春に中性子ビームの供給が始まる。われわれは、この施設への偏極中性子反射率計の設置提案を行い、一時審査に合格、現在、詳細設計を進めているところである。設計の際に想定している基本性能と設計の現状について発表を行う。

口頭

Outline design specification of a new polarized neutron reflectometer proposed for materials and life science facility at J-PARC

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 平野 辰巳*

no journal, , 

X線・中性子反射率法は、さまざまな薄膜や多層膜試料の厚さ方向の構造情報の研究に盛んに使われている。この手法では、さらに非鏡面反射プロファイルを解析することによって、表面や埋もれた界面の面内方向の構造情報も調べることができる。そのような、界面の面内構造は、しばしば、新奇な物理現象の発現と密接に結びついており、その現象の機構解明、さらには、その現象を利用したデバイスの高性能化にとって重要である。そのような背景から、われわれは、J-PARCの物質・生命科学研究施設の大強度パルス中性子源に、特に磁気記録デバイスの機能発現の本質である磁気多層膜の界面磁気構造の研究に焦点を当てた、偏極中性子反射率計の設置を提案し詳細な設計を進めている。発表では、この偏極中性子反射率計に求められる基本性能について議論を行う。

口頭

中性子反射率による磁性多層膜の磁気構造評価

平野 辰巳*; 武田 全康

no journal, , 

磁気デバイスの性能は、その基盤となる磁気多層膜の界面磁気構造と密接に関連しているため、磁気デバイスの高性能化のためには界面磁気構造の評価が重要である。この講演では、界面磁気構造の評価手段である偏極中性子反射率法の解説とその将来像について発表する。

口頭

J-PARCに計画中の偏極中性子反射率計の基本性能

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 平野 辰巳*; 鈴木 淳市; 相澤 一也; 鈴谷 賢太郎; 新井 正敏; 朝岡 秀人

no journal, , 

磁気多層膜の界面構造に起因する特殊な磁性の制御は、磁気デバイスの高性能化にとって重要な因子である。偏極中性子反射率計は、そのような界面磁性を調べることのできる強力な研究手段である。われわれは、J-PARCの物質・生命科学実験施設に偏極中性子反射率計の設置を計画している。この反射率計を設計するにあたっての基本的な考え方と、期待される性能について発表する。

口頭

Magnetic structural analysis of magnetic multilayers for read sensor heads by complementary use of polarized neutron and X-ray

武田 全康; 山崎 大; 平野 辰巳*

no journal, , 

磁気記録ハードディスクの読み取りヘッド用に開発された磁気多層膜の界面磁気構造は、その磁気構造がデバイス性能に大きく影響を与えるため、読み取りヘッドのさらなる高性能化,高信頼性を得るために必要不可欠な情報である。X線及び中性子を使った反射率法は、そのような界面構造を非破壊的に調べることのできる強力な測定手段である。本講演では、実験室にある典型的なX線反射率計と、最近、日本原子力研究開発機構の研究用原子炉JRR-3のビームホールに設置された偏極中性子反射率計、SUIRENを使った、磁気読み取りヘッド用に開発された磁性多層膜の磁気構造解析例について紹介する。

口頭

J-PARC偏極中性子反射率計の開発

山崎 大; 武田 全康; 曽山 和彦; 丸山 龍治; 平野 辰巳*

no journal, , 

偏極中性子反射法は、表面・界面内の磁化ベクトル分布を解析できる手法であり、磁気多層膜の構造解析に主要な役割を果たしてきた。層状の磁気構造はもちろんのこと、最近ではパターンドメディアなど面内の磁気構造解析にも使われておりその重要性はさらに高まっている。また、同位体コントラストを利用してソフトマター,生体膜などの構造解析にとっても重要な手法であり、J-PARCでは既に自由界面,ソフトマターを主対象とした大学共同利用の試料水平型中性子反射率計が設置された。J-PARCでは、続いて一般共用を目的とした表面・界面測定用の偏極中性子反射率計の開発を進めている。本装置は、磁気多層膜をはじめとして、固体,ソフトマター,液体まで含んだ幅広い領域の表面・界面に対応できるよう、高い汎用性を持つ。鏡面反射率による表面・界面の深さ方向の構造解析に加え、非鏡面散乱,斜入射回折により面内方向の構造解析も可能である。本講演では、J-PARC偏極中性子反射率計の概念設計,装置シミュレーションの現状,今後の建設計画などを報告する。

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