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論文

リチウムイオン電池内部の温度・応力分布のオペランド計測

平野 辰巳*; 前田 壮宏*; 村田 徹行*; 山木 孝博*; 松原 英一郎*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 高松 大郊*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.345 - 353, 2023/10

車載用リチウムイオン二次電池(LIB)のサイクル時の劣化要因として、高い電流レートにおける電池内部の温度上昇、リチウムイオンの正負極間移動にともなう電極の膨張・収縮による応力などが指摘されている。そこで、18650型LIB内部における温度・応力分布を同時に評価した。電流:1Cでの充電時、リチウムイオンの挿入により負極が膨張するため、負極の集電体であるCuは半径方向に圧縮応力が発生する。表面から2mmにおける充電時の半径方向の応力変化は88MPa減少した(圧縮)。一方、放電時において応力変化は98MPa増加し可逆的な変化を示した。高レートな4Cのサイクル充放電により内部温度は表面より10度も高い60度程度まで上昇する現象が確認できた。さらに、表面から6mmにおけるCuに応力が発生しない現象を捉えることに成功した。本結果から、18650型LIB内部における温度・応力分布を同時に評価するオペランド計測技術を確立し、高レートなサイクル充放電が18650LIB中心部の温度上昇の要因であること、および無拘束による電極内周部における膨張収縮がサイクル劣化の要因であることを明らかにした。

論文

In-operando measurement of internal temperature and stress in lithium-ion batteries

平野 辰巳*; 前田 壮宏*; 村田 哲之*; 山木 孝弘*; 松原 英一郎*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 高松 大郊*

SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(1), p.49 - 57, 2023/02

The temperature rise due to high current/power operations and stress caused by the expansion or contraction of electrodes by lithium (de)-intercalation is known to be a degradation factor in lithium-ion batteries (LIBs). Therefore, in this study, a new technique is proposed to simultaneously measure the internal temperature and stress in the 18650-type LIB during its operation. The operando measurement involved retaining a constant gage volume using rotating spiral slits, obtaining X-ray diffraction images using a highly sensitive two-dimensional detector, and employing the sin$$^{2}$$ $$psi$$ method to separate the stress and change in temperature. During the charging process, at the 1C current rate, the anode expansion, owing to the lithium intercalation, induced the radial compressive stress in the Cu anode collector. The radial stress changes of the Cu anode collector were -31 MPa (compression) and 44 MPa (tensile) during the 1C charge and discharge processes, respectively. Moreover, the internal temperature, which was higher than the surface temperature, was calculated by considering the radial stress change during the battery operation. During the 4C cycle, the surface and internal temperatures rose by 26 degree and 42 degree, respectively. The results indicate that the internal temperature and stress in the 18650-LIB were successfully measured during battery operation.

論文

Electrochemical reaction mechanisms under various charge-discharge operating conditions for Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$ in a lithium-ion battery

小西 宏明*; 平野 辰巳*; 高松 大郊*; 軍司 章*; Feng, X.*; 古月 翔*; 奥村 壮文*; 寺田 尚平*; 田村 和久

Journal of Solid State Chemistry, 262, p.294 - 300, 2018/06

 被引用回数:10 パーセンタイル:48.84(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$正極の充電過程において、各SOCでの電極電位は、放電過程より高い。この機構を明らかにするために、様々なSOCにおいて電気化学測定、XRD, XAFS測定を行った。その結果、Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$の格子状数や遷移金属の酸化状態が異なっていることが分かった。また、Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$中に、LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$やLi$$_{2}$$MnO$$_{3}$$に類似した構造が存在することも明らかになった。

論文

Mechanisms responsible for two possible electrochemical reactions in Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$ used for lithium ion batteries

小西 宏明*; 平野 辰巳*; 高松 大郊*; 軍司 章*; Feng, X.*; 古月 翔*; 奥村 壮文*; 寺田 尚平*; 田村 和久

Journal of Solid State Chemistry, 258, p.225 - 231, 2018/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:40.67(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

リチウムイオン電池の正極材料であるLi$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$について、充放電過程における構造変化について調べた。実験結果から、充電過程ではSOCが大きくなるとともに、Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$,LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$,Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$の順に結構構造が変化するのに対して、放電過程では、Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$,LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$の順に結晶構造が変化することが分かった。

論文

Current status of a new polarized neutron reflectometer at the intense pulsed neutron source of the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of J-PARC

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 丸山 龍治; 林田 洋寿; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 久保田 正人; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

Chinese Journal of Physics, 50(2), p.161 - 170, 2012/04

The construction of a new polarized neutron reflectometer is now in progress at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). MLF has the world's brightest pulsed neutron and muon sources (JSNS and MUSE). The user program of MLF has been already started in 2008, and now nine neutron and two muon spectrometers are in operation. Installation of the new reflectometer was expected to be completed in March 2011. However, the construction was interrupted by the massive earthquake hitting northeast Japan, including Tokai-mura where J-PARC is located. We expect to restart the user program of the new polarized neutron reflectometer at the beginning of next year (2012).

論文

COMPASS code development; Validation of multi-physics analysis using particle method for core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; 上原 靖*; et al.

Proceedings of 8th International Topical Meeting on Nuclear Thermal-Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-8) (CD-ROM), 11 Pages, 2010/10

本論文では、COMPASSコード開発の2009年度成果を報告する。融体固化・閉塞形成,金属燃料の共晶反応,ダクト壁破損(熱流動解析),燃料ピン破損、及びダクト壁破損(構造解析)に関する検証計算が示される。位相計算,古典及び第一原理分子動力学研究は金属燃料とスティール及び制御棒材料とスティールの共晶反応の物性を調べるために用いられた。粒子法の基礎研究やSIMMER計算もまたCOMPASSコード開発に役立った。COMPASSは、SIMMERコードで用いられている実験相関式の基盤を明らかにするものと期待される。SIMMERとCOMPASSの結合はCDAの安全評価並びに炉心設計最適化に有効になるだろう。

論文

Detailed analyses of specific phenomena in core disruptive accidents of sodium-cooled fast reactors by the COMPASS code

守田 幸路*; Zhang, S.*; 有馬 立身*; 越塚 誠一*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 井上 方夫*; 油江 宏明*; et al.

Proceedings of 18th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-18) (CD-ROM), 9 Pages, 2010/05

2005年から開始した5年間の研究プロジェクトで、ナトリウム冷却高速炉の炉心損傷事故特有の現象を詳細解析するためにMPS法に基づいたCOMPASSコードを開発している。その特有の現象とは、(1)燃料ピン破損・崩壊,(2)溶融プール沸騰,(3)融体固化・閉塞挙動,(4)ダクト壁破損,(5)低エネルギー崩壊炉心の運動,(6)デブリベッド冷却性,(7)金属燃料ピン破損を含んでいる。これらの主要現象に対して、COMPASSの検証研究が進められている。この論文では、幾つかの特有現象に対するCOMPASSによる詳細解析結果をまとめた。

論文

Validation for multi-physics simulation of core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors by COMPASS code

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; 岡田 英俊*; et al.

Proceedings of 13th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-13) (CD-ROM), 11 Pages, 2009/09

COMPASSコードにより溶融炉心物質の分散・固化が計算され、GEYSER実験データと比較された。溶融炉心物質が配管内面を固化しながら流れていった。溶融プール挙動について、固体スティール球が固体燃料により囲まれた体系であるCABRI-TPA2実験が解析された。スティール球の溶融と沸騰を引き起こすために出力が印加された。SCARABEE-BE+3試験もダクト壁破損の検証としてCOMPASSコードにより解析された。

論文

COMPASS code development and validation; A Multi-physics analysis of core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors using particle method

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

Proceedings of 2009 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '09) (CD-ROM), 1 Pages, 2009/05

ナトリウム冷却高速炉(SFR)での炉心崩壊事故のマルチフィジックス解析のためCOMPASSというコンピュータコードを開発している。熱流動・構造の複合問題にさまざまな相変化過程を伴う解析が必要であるため、MPS法というメッシュレス法を用いている。分離された素過程に対する検証及び実現象に対する検証を実施する。また、COMPASSは、大型SFR炉心における再臨界回避のための溶融燃料の流出を調べることもまた期待される。MOX燃料に加えて、金属燃料も考慮している。金属燃料と被覆材間の共晶反応は、相図計算,古典・第一原理分子動力学によって調べられる。数値計算手法に関連した基礎研究はCOMPASSのコード開発に役立つ。並列計算は大規模計算を扱うためOpenMPを使用して実施する。AVSにより可視化ツールもまた備えている。

論文

中性子反射率による磁性多層膜の磁気構造評価

平野 辰巳*; 武田 全康

まぐね, 4(1), p.38 - 42, 2009/01

多層膜構造を持つ高性能な磁気デバイスを作るうえで、界面の磁気構造がデバイスの最終性能に与える影響が大きいので、その構造情報を得ることは重要である。この解説記事では、そのような界面の磁気構造情報を解析するための偏極中性子反射率法について解説するとともに、中性子反射率法を用いた磁気デバイスの開発研究の将来像に触れる。

論文

Code development for multi-physics and multi-scale analysis of core disruptive accidents in fast reactors using particle methods

越塚 誠一*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 内藤 正則*; 岡田 英俊*; et al.

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

ナトリウム冷却高速炉(SFR)における炉心損傷事故(CDA)のさまざまな複合現象に対して、COMPASSと名づけられたコンピューターコードを開発している。COMPASSコードは、Moving Particle Semi-implicit(MPS)手法という枠組みの中で、熱流動・構造・相変化を含むマルチフィジックス問題を解析するように設計されている。その開発プロジェクトが、2005年度から2009年度までの5年間で、6組織により実施されてきた。本論文では、2007年度におけるプロジェクトの成果が報告される。検証計画に従って、融体固化・閉塞形成,溶融プール沸騰,ダクト壁破損の3つの検証計算が行われた。また、COMPASSコード開発をサポートするため、数値計算手法の基礎研究,金属燃料の共晶反応に関する物質科学、及びSIMMER-IIIによる解析が行われた。

論文

Code development for core disruptive accidents in sodium-cooled fast reactors

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; Zhang, S.*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 内藤 正則*; 白川 典幸*; et al.

Proceedings of IAEA Topical Meeting on Advanced Safety Assessment Methods for Nuclear Reactors (CD-ROM), 9 Pages, 2007/10

ナトリウム冷却高速炉における炉心損傷事故(CDA)のさまざまな複合現象に対して、COMPASSと名付けられたコンピューターコードを開発している。圧縮性と非圧縮性流れのための統一アルゴリズム,固体デブリを有する流動、及び自由界面に対するアルゴリズムの改善について、理論的研究も実施している。コード検証の流れは、SIMMER-IIIコードの検証の経験を活用して構築された。COMPASSはCDAにおける個別現象に対して用いられるが、全炉心を対象とするときはSIMMER-IIIにより解析される。COMPASSは大型高速炉のCDAにおける再臨界を回避するためのダクト破損と燃料流出過程を詳細に明らかにすることが期待される。

論文

Multi-physics and multi-scale simulation for core disruptive accidents in fast breeder reactors

越塚 誠一*; Liu, J.*; 守田 幸路*; 有馬 立身*; 飛田 吉春; 山野 秀将; 伊藤 高啓*; 白川 典幸*; 細田 誠吾*; 荒木 和博*; et al.

Proceedings of 5th Korea-Japan Symposium on Nuclear Thermal Hydraulics and Safety (NTHAS-5), p.472 - 479, 2006/11

文部科学省革新的原子力システム研究開発事業の枠組みの中で2005年会計年度から5年間の研究プロジェクトを開始した。それはMOX燃料及び金属燃料を対象として高速増殖炉のシビアアクシデントのさまざまな複雑現象を解析するため、Moving Particle Semi-implicit(MPS)手法を用いてCOMPASS(Computer Code with Moving Particle Semi-implicit for Reactor Safety Analysis)と名づけられたコンピューターコードを開発することである。また、金属燃料と被覆材間の共晶反応は分子動力学及び分子軌道法により研究される。MPSにより、凝固を伴う溶融金属流れが解析されるとともに、ラッパ管の弾性解析もまた実施された。その結果は実験及び商用コードと比較された。共晶反応は分子動力学で計算され、参考文献と比較された。以上の数値解析手法は高速増殖炉の炉心損傷事故のマルチフィジックス・マルチスケール現象に有効であることがわかった。

口頭

試料垂直型偏極中性子反射率計「写楽」(BL17)の現状

武田 全康; 山崎 大; 林田 洋寿; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 久保田 正人; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 坂佐井 馨; 藤 健太郎; et al.

no journal, , 

J-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL17で建設を進めてきた試料垂直型偏極中性子反射率計「写楽」が2012年1月より稼働を始め、3月には共用運転を開始する。「写楽」は共用促進法に基づく一般施設共用装置であり、自由表面・界面以外であれば、金属・磁性薄膜、超電導薄膜、高分子膜、生体膜などさまざまな物質からなる薄膜の凝集構造,高次構造,中長距離秩序の解析だけでなく、表面・界面に特有な原子構造レベルの解析に利用することができる。本装置のおもな特徴は、ビームラインの上流部にパルス中性子用偏極素子・集光システムが設置され、容易に偏極・集光ビームを用いた実験が可能になること、さらに複数の種類の検出器を配置することにより、幅広い空間スケール(約0.1nm-数$$mu$$m)において、基礎科学や産業応用に重要な多種多様な薄膜の構造解析が可能になることである。試料環境として超電導マグネット(7T)、常伝導磁石(1T)、冷凍機(4K, mK)が使用可能であり、近い将来には面内構造解析を目的とした斜入射散乱(GID, GISANS)の測定モードも整備される予定である。本講演では、この偏極中性子反射率計「写楽」のコミッショニングの現状、及び初期の測定結果について報告する。

口頭

A New polarized neutron reflectometer (SHARAKU) at the intense pulsed neutron source of the Materials and Life Science Experimental Facility of J-PARC

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 丸山 龍治; 林田 洋寿; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 久保田 正人; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

no journal, , 

A new polarized neutron reflectometer has been installed at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The user program of this reflectometer has been already started in February 2012 although it is still at the early commissioning stage. At the conference, the outline design specification and the basic performance of this reflectometer will be presented.

口頭

J-PARC偏極中性子反射率計の開発,4

武田 全康; 山崎 大; 林田 洋寿; 久保田 正人; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 吉田 登*; 坂口 佳史*; et al.

no journal, , 

2010年よりJ-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)に設置を進めてきた試料垂直型偏極中性子反射率計「写楽」は、震災を経て、2012年1月より中性子ビームを受け入れ、3月からは、コミッショニングと並行して一般利用実験を開始した。本反射率計は、MLFで、物性実験に本格的に偏極中性子を使う最初の装置で、反射中性子の偏極度解析も可能である。その一方で、偏極中性子を必要としない試料に対しては、非偏極中性子反射率計としての利用も可能であり、自由表面・界面を除くさまざまな研究テーマに利用できる。試料環境装置の整備を、徐々に進めているところであるが、現時点で、常電導磁石(1T)と冷凍機(4K)を組合せた測定($$B<1[{rm T}], 3<T<290[{rm K}]$$)が可能となっている。本講演では、コミッショニングの過程で、標準試料を使って得られた「写楽」の基本性能に関して報告する。

口頭

偏極中性子反射率計「写楽」の現状と展望

武田 全康; 山崎 大; 林田 洋寿; 久保田 正人; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 吉田 登*; 坂口 佳史*; et al.

no journal, , 

MLFのBL17に設置された偏極中性子反射率計「写楽」は、2012年1月より中性子ビームを受け入れ、3月からは、コミッショニングと並行して一般利用実験を開始した。本反射率計は、MLFで偏極中性子を物性実験に本格的に利用することのできる最初の装置で、反射中性子の偏極度解析も可能である。また、非偏極中性子反射率計としての利用も可能であり、自由表面・界面を除くさまざまな研究テーマに利用できる。発表では、コミッショニングの過程で標準試料を使って得られた「写楽」の基本性能と、今後の整備計画について発表する。

口頭

偏極中性子反射率計「写楽」の現状と展望

武田 全康; 山崎 大; 林田 洋寿; 久保田 正人; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 吉田 登*; 坂口 佳史*; et al.

no journal, , 

MLFのBL17に設置された偏極中性子反射率計「写楽」は、2012年1月より中性子ビームを受け入れ、3月からは、コミッショニングと並行して一般利用実験を開始した。本反射率計は、MLFで偏極中性子を物性実験に本格的に利用することのできる最初の装置で、反射中性子の偏極度解析も可能である。また、非偏極中性子反射率計としての利用も可能であり、自由表面・界面を除くさまざまな研究テーマに利用できる。発表では、コミッショニングの過程で標準試料を使って得られた「写楽」の基本性能と、今後の整備計画について報告する。

口頭

J-PARC偏極中性子反射率計の現状と展望,1

武田 全康; 山崎 大; 林田 洋寿; 久保田 正人; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 朝岡 秀人; 山崎 竜也*; 吉田 登*; 坂口 佳史*; et al.

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)に設置された偏極中性子反射率計「写楽」では、2012A期より一般利用実験を本格的に開始した。現在のところ、磁性体を含む試料に対して、4K冷凍機と1T電磁石を使った低温磁場下での偏極中性子鏡面反射率測定が、また、磁性体を扱わない場合には、非偏極中性子を使った高強度での反射率測定が可能となっている。装置グループでは、共用実験に並行して、3種類の2次元位置敏感検出器(MWPC: a two-dimensional (2D) multiwire proportional counter, WLSF: a wavelength-shifting-fiber scintillation detector, PS-PMT: a scintillator detector based on a position-sensitive photomultiplier)の導入による、非鏡面反射率及び反射小角散乱(GISANS)の測定、集光デバイスによるさらなる高強度化、斜入射回折(GID)用ゴニオメータ、7T超伝導磁石などの試料特殊環境整備など、装置の高度化を進めている。講演では、「写楽」の現状と今後の展望について報告する。

口頭

Current status of a newly developed polarized neutron reflectometer (Sharaku) at bemaline BL 17 of J-PARC

久保田 正人; 武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 丸山 龍治; 林田 洋寿; 朝岡 秀人; 及川 健一; 山崎 竜也*; 相澤 一也; et al.

no journal, , 

As a nondestructive technique, neutron reflectivity brings significant information on the magnetism at interfaces even in thin films. We constructed a newly polarized neutron reflectometer a at BL17 SHARAKU installed at MLF, and started the user program in the end of January 2012. The magnet with high field and the spin polarization apparatus are available. We report the current status and future prospects of the beamline in terms of a commissioning and a research.

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