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solution諏江 霞純*; 加茂井 健介*; 竹内 正行; 宮崎 康典; 平沢 泉*
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.351 - 356, 2025/03
使用済燃料再処理の燃料溶解工程以降で、不溶解性残渣の生成や堆積がパイプの詰まりや電熱機器の不良等を引き起こし、プラントの長期運転を阻害する要因となっている。その主成分として、モリブデン酸ジルコニウム(ZMH)が報告されており、高濃度硝酸と高温の条件下で特に析出しやすい特徴を有している。これまでに、MoとZrの模擬廃液を用いて、SUS304表面で析出するZMHの核化や凝集過程を明らかにした。また、ZMHの析出メカニズムから、壁面析出抑制策として、ZMHの外部添加を提案している。本学会では、これらの成果をまとめて報告する。
荒井 貴大*; 伊藤 大雄*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
Chemical Engineering & Technology, 41(6), p.1199 - 1204, 2018/06
被引用回数：5 パーセンタイル：16.63(Engineering, Chemical)硝酸溶液で溶解した使用済燃料は核分裂生成物を含んでおり、中でもMoやZrは硝酸との反応によってモリブデン酸ジルコニウム(ZMH)を形成する。ZMHは再処理工程で様々なトラブルの原因となり、安定なプラント運営には、ZMH等の不溶解性残渣を取り除くための清澄システムの構築が必要となる。本研究では、ZMHの析出条件と壁面付着条件(例えば、温度、硝酸濃度、MoとZrの初期濃度比)を調査し、付着におけるメカニズムを考察した。主な結果は以下の3点である。(1)温度が高いほど析出量が増加するが、SUSへの付着量は減少する。(2)低い酸濃度ではZMHの析出量が増加するが、SUSへの付着量は減少する。(3)Mo/Zrが低い場合は析出量が多く、壁面付着量も多いが、Mo/Zrが高い場合は析出量が少なく、壁面付着量も減る傾向にあった。今後は、考察した結晶成長メカニズムと壁面堆積の関係を具体化するモデルの検討と検証試験を実施する。
竹内 正行; 矢野 公彦; 柴田 淳広; 三本松 勇次*; 中村 和仁*; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(4), p.521 - 528, 2016/04
被引用回数：3 パーセンタイル：24.10(Nuclear Science & Technology)Uranium crystallization system has been developed to establish an advanced aqueous reprocessing for fast breeder reactor (FBR) fuel cycle in JAEA. In the advanced process, most of uranium in dissolved solution of spent FBR-MOX fuels with high heavy metal concentration is separated as uranyl nitrate hexahydrate (UNH) crystals by a cooling operation. The technical targets on the crystallization system are decided from FBR cycle performance, and the U yield from dissolved solution of the spent fuel is 70% and the decontamination factor (DF) of impurities in the crystal products is more than 100. The DF is lowered by involving liquid and solid impurities on and in the UNH crystals during the crystallization. In order to achieve the DF target, we discussed the purification technology of UNH crystals using a Kureha crystal purifier. As results, the uranium more than 90% in the feed crystals could be recovered as the purified crystals in all test conditions, and the DFs of solid and liquid impurities on the purified crystals showed more than 100 under longer residence time of crystals. In conclusion, the both targets for the yield and DF could be achieved simultaneously by introducing the crystal purification technology.
中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 48(3), p.322 - 329, 2011/03
被引用回数：9 パーセンタイル：53.65(Nuclear Science & Technology)硝酸ウラニル六水和物の精製挙動は、液体及び固体不純物を除染するために発汗及び融解分離プロセスにおいてMOX燃料溶解液を用いたバッチ試験にて評価された。Euなどの液体不純物は発汗法により効率的に除去されたが、Pu, Cs及びBaなどの固体不純物の除去に関しては、バッチ試験ではあまり効果がなかった。一方、融解分離プロセスではBaは0.45及び5.0
mのフィルタにおいて除染係数の増加が確認された。Pu及びCsの除染係数は5.0mのフィルタではほとんど変化なかったものの、0.45mのフィルタでは2倍に向上した。融解分離プロセスにおいては、Cs
Pu(NO)
の粒径は、とても小さく5.0mのフィルタを通過したと思われる。
中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Radiochimica Acta, 98(6), p.315 - 320, 2010/06
被引用回数：7 パーセンタイル：42.56(Chemistry, Inorganic & Nuclear)U晶析プロセスにおけるPu及び核分裂生成物の除染挙動を調べるため、混合酸化物燃料溶解液を用いた試験を実施した。Euは硝酸ウラニル六水和物結晶の洗浄操作において除染できることが確認された。しかしながら、BaとCsの除染係数は低かった。これはU晶析プロセスにおいてBa(NO)とCsPu(NO)としてそれぞれ析出することが原因と考えられる。Csの除染係数は、HNO及びPu濃度が増加するに従い減少することがわかった。この原因は、CsPu(NO)の生成によるものと推察された。
中原 将海; 野村 和則; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
Journal of Alloys and Compounds, 489(2), p.659 - 662, 2010/01
被引用回数：2 パーセンタイル：18.24(Chemistry, Physical)UNH結晶から安定にPu-Cs複塩を分離するためにPu-Cs複塩の生成挙動試験を実施した。この複塩は、MOX燃料溶解液とCsNO溶液を混合することにより調製し、濃度分析及びXRDによりCsPu(NO)であることを確認した。また、HNO濃度が高くなるに従い生成する傾向にあった。熱分析を実施すると、245
Cまで安定であり、これ以降の温度より約10.29%の重量減少が観察された。これは、CsPu(NO)からCsPuO(NO)
へ分解するためと考えられる。これらの結果より、UNH結晶とともに析出したPu-Cs複塩を60Cから100CにてUNH結晶のみを融解し、安定なPu-Cs複塩をフィルタにより分離できる可能が示唆された。本研究において、UNH結晶の高除染化を目的とした新しい結晶精製方法を提案した。
矢野 公彦; 中原 将海; 中村 雅弘; 柴田 淳広; 野村 和則; 中村 和仁*; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; et al.
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.143 - 150, 2009/09
The behaviors of impurities and applicability of sweating and melting-filtration operations to the purification for UNH crystal were investigated experimentally on a beaker and an engineering scale. With regard to behaviors of impurities, the conditions of cesium and barium precipitation were surveyed and it was clarified that there were most impurities on the outside of UNH single crystal and that they make no eutectoid with UNH. On the other hand, it is confirmed that sweating and melting-filtration operations were effective in principle by the experiment with uranium and simulated FP system. After that, its effects verified by beaker scale experiments with the system including plutonium and irradiated fuel. Additionally, engineering scale tests were carried out with a Kureha Crystal Purifier (KCP) type testing device to evaluate that its performance was suitable for UNH purification. This work was supported by the Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology of Japan (MEXT).
小泉 益通; 本田 裕*; 湯本 鐐三; 落合 洋治*; 堀井 信一*; 山本 純太*; 平沢 正義; 八木 隆雄
PNC TN841 79-38, 250 Pages, 1979/06
BWR型商業炉でのプルトニウム燃料実証試験の先行試験として当照射試験が計画された。試験では製造上の健全性を確認すると共に,燃料の照射挙動を知る上から各種の燃料棒計装を採用した。また炉の運転上および燃料破損検出の面から集合体にも各種の計装が取付けられる。燃料の特色としては中実ペレットの他に中空ペレットも採用したこと,および表面研削ペレットと未研削ペレットの採用などがある。中空ペレットの製造と燃料棒の計装は初めての試みであり,中空ペレットの製造試験より計装燃料棒加工終了まで約1年を要した。集合体組立およびそれへの計装取付はハルデン・サイトで行われる。集合体部材については2体分を製作し,設計・製作上のミス確認のためプル燃において1体を組立て健全性を確認した。これら燃料は52年11月頃出荷予定であったが,核物質の輸送に係わる法律改正,および核物質の第三国移転手続き等のために大巾にスケジュールが遅れた。本報告は,燃料および各種部材等の製造・加工における諸データを整理収録したものである。
鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁; 柴田 淳広; 矢野 公彦; 紙谷 正仁; 小巻 順; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*; 本間 俊司*; et al.
no journal, ,
FBRサイクル実用化研究では、溶媒抽出工程での処理量を低減(工程規模縮小,有機溶媒使用量低減化=経済性,安全性向上)を目的に、溶解・清澄後の溶解液に対し、晶析技術を用い溶解液中の大部分を占めるウランをウラン結晶として回収することを目的とした技術開発を行っている。この晶析技術については、これまでに、ビーカースケールの基礎試験によりウラン晶析時のPu, FPの挙動を確認した。また、臨界安全性,遠隔運転・保守性を考慮した回転キルン型晶析装置の開発を行い基本的な成立性の確認を行った。本発表では、これらの晶析システム開発の概要について報告する。
矢野 公彦; 中村 雅弘; 中村 和仁; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
no journal, ,
先進湿式再処理法の晶析工程より回収する硝酸ウラニル6水和物(UNH)結晶の精製技術を開発するために、ウラン及び模擬不純物を用いた精製基礎試験を実施した。結晶を融点近傍の融点より高い温度で融解し、ろ別することにより、UNH結晶に同伴する固体不純物を分離する「融解分離」に着目した試験を実施し、除染係数(DF)を取得した。
鷲谷 忠博; 田山 敏光; 中村 和仁; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
no journal, ,
文部科学省公募研究として平成18年度より3年間の計画で「晶析工程における結晶精製技術に関する研究開発」を実施している。平成19年度は不純物同伴挙動試験、U系及びPu系における精製基礎試験,ベンチスケールの結晶精製試験等を実施した。本報ではこれら平成19年度の研究開発成果の概要について報告する。
鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 長田 正信*; 菊池 俊明*; 平沢 泉*
no journal, ,
先進湿式再処理法のウラン晶析工程においては、溶解液濃度等の晶析条件の設定により、FP成分の中で特に硝酸溶液中で溶解度の低いアルカル土類金属(ストロンチウム,バリウム)が、回収されるウラン結晶に同伴するケースがある。そのため、アルカル土類金属について硝酸ウラニル共存系の溶解度データを取得し、その結果からウラン晶析操作における不純物同伴挙動を考察した。
中村 雅弘; 矢野 公彦; 中村 和仁; 田山 敏光; 鷲谷 忠博; 近沢 孝弘*; 平沢 泉*
no journal, ,
先進湿式再処理法の晶析工程より回収する硝酸ウラニル六水和物(UNH)結晶の精製技術を開発するために、ウラン及び模擬不純物を用いた精製基礎試験を実施した。結晶を融点近傍の融点より低い温度に保持することにより、UNH結晶に内包している母液を結晶外に排出させる「発汗操作」に着目し、平成19年度の試験では、発汗時間,模擬不純物及び結晶の調整方法をパラメータとした試験を実施し、除染係数(DF)を取得した。
和田 健*; 望月 出海*; 兵頭 俊夫*; 小菅 隆*; 斉藤 裕樹*; 設楽 哲夫*; 大澤 哲*; 池田 光男*; 白川 明広*; 古川 和朗*; et al.
no journal, ,
高エネルギー加速器研究機構物質構造科学研究所の低速陽電子実験施設では、ライナックベースの低速陽電子ビームを共同利用に供している。近年成果が上がっている、反射高速陽電子回折(RHEPD)実験とポジトロニウム負イオン分光実験を次の段階に進めるために、多数のコイル用電源を移動して新しいビームラインの分岐を整備するとともに、装置の移動を行った。また、低速陽電子回折(LEPD)実験装置開発のための予備実験を行い、装置設計を進めている。平成24年度秋のビームタイムより共同利用が再開したポジトロニウム飛行時間測定装置における実験成果の紹介も行う予定である。
和田 健*; 望月 出海*; 兵頭 俊夫*; 小菅 隆*; 斉藤 裕樹*; 濁川 和幸*; 設楽 哲夫*; 大澤 哲*; 池田 光男*; 白川 明広*; et al.
no journal, ,
高エネルギー加速器研究機構(KEK)物質構造科学研究所の低速陽電子実験施設では、ライナックベースの大強度低速陽電子ビームを共同利用に供している。2012年春に、日本原子力研究開発機構の協力を得て、反射高速陽電子回折(RHEPD)用に透過型の輝度増強ユニットを導入した。これにより、
Naベースの陽電子ビームと比較して、ビームの輝度が約3600倍上がり、ビーム強度は約60倍向上した。この輝度増強ビームを用いてSi(111)-7
7表面におけるRHEPD実験を行ない、全反射臨界角以下の領域で、最表面原子層からのみの明瞭な回折像を観測することに成功した。近年成果が上がっている上記RHEPD実験とポジトロニウム負イオン分光実験を次の段階に進めるために、地下1階部分の多数のコイル用電源を実験と干渉しないスペースへ移動して、より広い実験スペースを確保した。ロングパルスモードを使用するRHEPD実験は地下1階で、ショートパルスモードを使用するポジトロニウム負イオン実験とポジトロニウム飛行時間測定実験を地上1階で行うよう、ステーションの再配置を行った。
和田 健*; 望月 出海*; 兵頭 俊夫*; 小菅 隆*; 斉藤 裕樹*; 濁川 和幸*; 設楽 哲夫*; 大澤 哲*; 池田 光男*; 白川 明広*; et al.
no journal, ,
高エネルギー加速器研究機構(KEK)物質構造科学研究所の低速陽電子実験施設では、専用電子線形加速器(linac)を用い、高強度のパルス低速陽電子ビームを提供している。低速陽電子の生成ユニットは35kVまで印加可能である。陽電子ビームは接地されたビームライン中を磁場輸送され、各実験ホールに振り分けられる。現在、3つの実験ステーションが稼働中である。ポジトロニウム負イオン(Ps
)では、エネルギー可変(0.3-1.9keV)のポジトロニウム(Ps)ビームの発生に成功している。Psビームは、絶縁体の表面回折実験に利用される予定である。ポジトロニウム飛行時間(Ps-TOF)測定では、表面状態の情報を得ることができる。反射高速陽電子回折(RHEPD)は、最表面構造を決定することができる。RHEPDは、反射高速電子回折(RHEED)の陽電子版である。電子の場合とは対照的に、陽電子の結晶ポテンシャルは正であるため、ある臨界角以下の視射角で入射した場合、陽電子は物質表面で全反射される。最近、Si(111)-
表面からの全反射陽電子回折パターンが最表面原子のみの情報を含むことが分かった。
諏江 霞純*; 平沢 泉*; 宮崎 康典; 竹内 正行
no journal, ,
再処理プロセスにおける課題の1つとして、不溶解性残渣の付着による定期的なプラントの内部洗浄やそれによって発生する廃液の処理が挙げられる。本研究では、不溶解性残渣の代表であるZMHに注目し、その付着メカニズムを解明するため、温度条件による析出物の挙動調査を行った。50Cから100Cまでの液温で得られた析出物はそれぞれ構造が異なり、攪拌時間に応じた構造が変化した。これは、析出物の構造制御によって、ZMHの付着抑制が可能であることを示唆している。
和田 健*; 望月 出海*; 兵頭 俊夫*; 小菅 隆*; 斉藤 裕樹*; 濁川 和幸*; 設楽 哲夫*; 大澤 哲*; 池田 光男*; 白川 明広*; et al.
no journal, ,
高エネルギー加速器研究機構(KEK)物質構造科学研究所の低速陽電子実験施設で得られた最近の成果について報告する。本施設では、専用ライナック(55MeV)を有しており、高強度のパルス低速陽電子ビーム(510
e
/s: ロングパルスモード)を共同利用に供している。低速陽電子ビームは、高圧(35kVまで)に印加された発生部で生成され、磁場を用いて接地されたビームラインを輸送され、各実験ホールに振り分けられる。現在、3つの実験(ポジトロニウム負イオン分光,ポジトロニウム飛行時間測定,反射高速陽電子回折(RHEPD))が進行中である。今回、RHEPDの最新の成果について取り上げる。陽電子における結晶ポテンシャルは、電子の場合とは逆のプラスであり、陽電子は、低視射角入射で全反射を起こす。最近、Si(111)-77表面におけるRHEPD実験を行い、全反射臨界角以下の領域で、最表面原子層からのみの明瞭な回折像を観測することに成功した。
竹内 正行; 小泉 務; 池田 匠輝*; Cho, R.*; 平沢 泉*
no journal, ,
再処理工程で発生する不溶解残渣の成分としてモリブデン酸ジルコニウム(以下、ZMh)の存在が知られている。この化学種は使用済燃料溶解液中に溶解したモリブデンやジルコニウムが化合して生成する難溶性物質であり、再処理機器や配管類の閉塞など、再処理工程の運転に対する影響が懸念されている。本研究では、このZMhを再処理工程中で除去するための技術開発の一環として、析出形状や析出粒径に関する研究を実施した成果である。本研究では、析出温度や溶液中の過飽和度をパラメータとして、析出形状や析出粒径への影響を評価した。その結果、反応析出するZMh結晶は温度の増加とともに析出粒径は大きくなり、過飽和度を小さく維持することによっても、析出粒径は大きくなることがわかった。また、析出粒径の増大により凝集しにくい傾向が認められた。
竹内 正行; 小泉 務; Cho, R.*; 平沢 泉*
no journal, ,
核燃料再処理分野における溶解工程等において、モリブデン酸ジルコニウムの析出が報告されている。この化学種は析出物として機器や配管等の閉塞に影響する他、伝熱機器の内面に付着し、伝熱効率を低下するなどの悪影響をもたらす。そのため本研究では、構造容器内におけるモリブデン酸ジルコニウムの付着要因について検討を行うとともに、溶液温度や種結晶添加による影響について評価した。その結果、それぞれの因子をコントロールすることにより、モリブデン酸ジルコニウムの壁面付着を低減できる可能性があることがわかった。
