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小澤 達也; 前田 敏克; 水野 大; 馬場 恒孝; 中山 真一; 堀田 克敏*
JAEA-Technology 2006-001, 11 Pages, 2006/02
JAEA-Technology-2006-001.pdf:2.2MB
TRU廃棄物のうち、金属や非金属といった不燃性の雑固体廃棄物を対象とした処理方法の一つとして、溶融固化処理法が有望視されている。TRU廃棄物のうち、フィルタや金属類については、その仕様から概略の組成を把握することが比較的容易であり、溶融時における組成調整が可能である。しかし、焼却灰の組成は焼却対象物や焼却条件などに依存するため、組成調整が困難である。そこで、TRU廃棄物に区分される焼却灰を単独で溶融固化処理する可能性について検討するため、原子力施設から発生した焼却灰組成を参考として模擬焼却灰を調合し、溶融固化試験を実施した。その結果、いずれの試料についても、大きな気泡や分相が存在せず、割れのない固化体が得られること、並びに焼却灰の組成によっては難溶性の析出物が生成するものの、その分布は一様で均質な固化体となることを確認した。これらの結果から、焼却灰を単独で溶融固化することにより、核種閉じ込め性能の評価が可能な均質な固化体とすることが可能であり、その固化体には耐浸出性についても優れた性能を期待できるとの見通しを得た。
前田 敏克; 馬場 恒孝*; 堀田 克敏*; 水野 大*; 小澤 達也
日本原子力学会和文論文誌, 4(4), p.242 - 247, 2005/12
SiO
, CaO及びAlO
を主成分とするスラグ試料を用いて、セメント共存下における静的浸出試験を90
Cで行い、処分環境として想定されるセメント環境でのスラグの溶解挙動を調べた。その結果、スラグは試験期間をとおして一定の速度で溶解することがわかった。これは、スラグとともに放出された主成分Siがカルシウムシリケート水和物に取り込まれることによって液中Si濃度の低い状態が保たれ、初期における溶解反応速度が継続したためと推察された。
前田 敏克; 山口 徹治; 堀田 克敏*; 水野 大*; 馬場 恒孝
no journal, ,
Static leach tests were conducted for simulated low-level radioactive waste (LLW) glass in deionized water at 90 degrees Centigrade for up to one year. The objective is to investigate a dissolution mechanism of LLW glass by reference to widely observed leaching behavior for high-level radioactive waste (HLW) glasses. The release rates of boron, widely used as an index of dissolution for HLW glasses, decreased with time during the test period, which is commonly observed in similar tests for HLW glasses. In the leachate compositions of the present tests, a zeolite mineral (analcime) is thermodynamically more stable than amorphous silica which is known to analogous to HLW glasses. The present results imply that dissolution of the LLW glass is accompanied with formation of analcime under geologic disposal conditions where the groundwater flow is quite low.
前田 敏克; 堀田 克敏*; 臼井 秀雄
no journal, ,
地層処分場で想定されているような、ガラス固化体に接触する地下水の流れが遅い条件では、短期的にはガラス固化体は主構成元素Siの溶出を伴いマトリクス溶解するものの、長期的にはガラス固化体周辺の液中Siが高い濃度で維持され、化学親和力が低下し、非常に遅い速度で溶解が進行するとされている。また、液中Si濃度が高い条件では、ガラス固化体の溶解速度が時間とともに減少することが知られている。既往知見をふまえると、このような条件でのガラス固化体の溶解メカニズムとして、(1)水素イオンがガラスの骨格(Si-OやB-O)を切断する反応やガラス中のNa等とイオン交換する反応が支配的となることに加えて、(2)溶解に伴いガラス固化体表面に形成される変質層が何らかの物質の移行障壁となり、その厚さが成長することによって溶解速度が減少する、といった仮説が挙げられる。こうした仮説の妥当性を実験的に確認するために、マトリクス溶解が抑制されたSi飽和溶液中における模擬ガラス固化体の浸出試験を数種類の水素イオン濃度(pH)条件下で行い、ガラス固化体の溶解量や形成される変質層と溶液pHとの関係について調べたところ、(1)及び(2)の仮説と整合する結果を得た。
前田 敏克; 堀田 克敏*; 臼井 秀雄; 馬場 恒孝
no journal, ,
Static corrosion tests were conducted for simulated HLW glass in silica saturated solutions, and the characteristics of alteration layers formed on the glass were investigated. The depth profiles of elements at the surface of corroded glass were observed by use of SIMS. In each pH condition, alteration layer formed at the glass surface, where soluble elements such as B (boron) and Na depleted, while Si and Al remained to an equal degree of that in pristine glass. The thickness of the layer increased with decrease in solution pH. It is consistent with a hypothesis that ion exchange by oxonium ion controls the glass dissolution rate under near-saturated condition. On the other hand, the thickness of the layer was not proportionate to time and the growth rate decreased with time, providing that diffusive mass transfer in alteration layer contribute to as a rate limiting reaction.
