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吉宗 航*; 樋口 雄紀*; Song, F.; 日比 章五*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 篠原 武尚; 加藤 悟*
Physical Chemistry Chemical Physics, 26(47), p.29466 - 29474, 2024/11
被引用回数：1 パーセンタイル：53.35(Chemistry, Physical)The phase transition from supercooled water to ice is closely related to the electrochemical performance and lifetime of an energy device at sub-zero temperatures. Fuel cells for automotive face this issue because they are frequently started and stopped under sub-zero conditions. In this study, we developed an operando neutron imaging system to visualise the water distribution inside an automotive single cell simulating a fuel cell stack during cold starts.
蓬田 匠; 大内 和希; 森井 志織; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*
Scientific Reports (Internet), 14, p.14945_1 - 14945_11, 2024/06
被引用回数：1 パーセンタイル：48.55(Multidisciplinary Sciences)福島第一原子力発電所3号機建屋滞留水中の固形分の多数の粒子状物質の中から、
核種を含有する微粒子の検出を試みた。核種濃度の異なる、トーラス室と主蒸気隔離弁室の2か所から採取した試料について分析を行った。大部分の核種は10
m以上の固形分に存在していた。SEM-EDXを用いる元素分析により、mサイズのUを主成分とする微粒子を検出した。また、アルファトラック法により検出した粒子では、粒径100m程度までの鉄粒子上に核種が分布する様子を観測できた。3号機滞留水中におけるUやその他の核種の存在形態が明らかになった。
吉田 英一*; 山本 鋼志*; 淺原 良浩*; 丸山 一平*; 刈茅 孝一*; 齊藤 朱音*; 松井 裕哉; 望月 陽人; 城 まゆみ*; 勝田 長貴*; et al.
Communications Engineering (Internet), 3, p.67_1 - 67_10, 2024/05
地下空洞やボーリング孔のような母岩中の水みちの恒久的な閉塞は、例えば、地下を利用する二酸化炭素貯留や放射性廃棄物処分のような多くの地下利用における長期安全性やその効果の維持を確実にするため必要である。通常用いられるセメント系材料による閉塞では、化学的・物理的な性能低下により十分な恒久性を発揮しない可能性がある。天然のカルサイトのコンクリーションの形成に関する研究により、コンクリーション化剤を用いたより恒久的なシーリング技術が開発された。この技術は、地下研究施設の深度350mの坑道近傍に存在する水みちの閉塞のための原位置試験に適用された。その結果、水みちは短期間に急速に閉塞するとともに、地震(M5.4)による攪乱後も再閉塞していた。また、これにより、岩盤は初期の母岩相当まで透水性が低下しており、この方法による閉塞が恒久的でロバストであることが実証された。
蓬田 匠; 橋本 直; 奥村 拓馬*; 山田 真也*; 竜野 秀行*; 野田 博文*; 早川 亮大*; 岡田 信二*; 高取 沙悠理*; 磯部 忠昭*; et al.
Analyst, 149(10), p.2932 - 2941, 2024/03
被引用回数：1 パーセンタイル：52.96(Chemistry, Analytical)本研究では、ウラン鉱山より採取した黒雲母に含まれるUの分布状態と化学種を分析するため、超電導転移端センサー(TES)をマイクロビーム蛍光X線分光分析時の検出器として用いる手法を開発した。通常のシリコンドリフト検出器(SDD)の約220eVのエネルギー分解能の蛍光X線スペクトルでは、13.615keVのU L
線の蛍光X線と13.395keVのRb K線の蛍光X線を分離することは困難であった。一方、TESを用いることにより13keVのエネルギー領域で50eVのエネルギー分解能が達成され、U LとRb Kの蛍光X線を完全に分離することができた。このTESを用いたピーク分離により、マイクロ蛍光X線分析における微量Uの正確なマッピング解析と、マイクロX線吸収端近傍構造分光における信号対バックグラウンド比の減少を達成できた。
樋口 雄紀*; 吉宗 航*; 加藤 悟*; 日比 章五*; 瀬戸山 大吾*; 伊勢川 和久*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 原田 雅史*; et al.
Communications Engineering (Internet), 3, p.33_1 - 33_7, 2024/02
The automotive industry aims to ensure the cold-start capability of polymer electrolyte fuel cells (PEFCs) for developing fuel cell electric vehicles that can be driven in cold climates. Water and ice behavior is a key factor in maintaining this capability. Previously reported methods for visualizing water and/or ice are limited to small-sized PEFCs ( 
50 cm
), while fuel cell electric vehicles are equipped with larger PEFCs. Here, we developed a system using a pulsed spallation neutron beam to visualize water distribution and identify water/ice phases in practical-sized PEFCs at a cold start. The results show direct evidence of a stepwise freezing behavior inside the PEFC. The produced water initially accumulated at the center of the PEFC and then froze, followed by PEFC shutdown as freezing progressed. This study can serve as a reference to guide the development of cold-start protocols, cell design, and materials for next-generation fuel cell electric vehicles.
岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*
Journal of the Optical Society of America B, 41(1), p.119 - 126, 2024/01
被引用回数：1 パーセンタイル：59.97(Optics)レーザー共鳴イオン化を用いてカルシウム41 (
Ca)等の微量放射性核種を効率的かつ選択的に検出する上で、リュードベリ原子についての理解が必要不可欠である。本研究では、4sns 
S
及び4s(n-1)d D
(n=40, 45, 50, 55, 60)リュードベリ準位について、イオン基底準位の超微細構造に起因したカルシウム43のエネルギーシフトを測定した。
evaluation tests in an Underground Research Laboratory, Horonobe, Japan吉田 英一*; 山本 鋼志*; 淺原 良浩*; 丸山 一平*; 刈茅 孝一*; 齊藤 朱音*; 松井 裕哉; 望月 陽人; 勝田 長貴*; Metcalfe, R.*
Powering the Energy Transition through Subsurface Collaboration; Proceedings of the 1st Energy Geoscience Conference (Energy Geoscience Conference Series, 1), 20 Pages, 2024/00
多くの地下構造物の長期間の安全確保にあたっては、岩盤中に存在する断層や坑道近傍の掘削損傷領域を対象とした地下水流れの恒久的なシーリングが重要となる。しかし一般に用いられるセメント材では化学的な変質等によりそのような効果が期待できない。このため、天然で見られる炭酸塩鉱物によるコンクリーションに着目したコンクリーション化剤が開発された。本論文は、コンクリーション化剤に期待される性能を確認するため、日本原子力研究開発機構幌延深地層研究センター地下施設を活用して実施した原位置試験結果をまとめたものである。原位置試験の結果、コンクリーション化剤は急速に硬化し1年間程度で掘削損傷領域の透水性を1/1000減少させるとともに、同施設近傍で起こった地震による影響と考えられる一時的な透水性の増加も再シーリングされ低下することが確認できた。これらのことから、この新しい技術は、多様な目的をもつ地下施設に適用可能であると考えられる。
野崎 洋*; 近藤 広規*; 篠原 武尚; 瀬戸山 大吾*; 松本 吉弘*; 佐々木 厳*; 伊勢川 和久*; 林田 洋寿*
Scientific Reports (Internet), 13, p.22082_1 - 22082_8, 2023/12
被引用回数：3 パーセンタイル：28.19(Multidisciplinary Sciences)Lithium ion batteries (LIBs) have become essential components that power most current technologies, thus making various safety evaluations necessary to ensure their safe use. Heating tests remain the most prominent source of safety issues. However, information on the phenomena occurring inside batteries during heating has remained inaccessible. In this study, we demonstrate the first in situ neutron imaging method to observe the internal structural deformation of LIBs during heating. We developed an airtight Al chamber specially designed to prevent radioactive contamination during in situ neutron imaging. We successfully observed the liquid electrolyte fluctuation inside a battery sample and the deformation of the protective plastic film upon heating up to thermal runaway.
森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩
KEK Proceedings 2023-2, p.132 - 137, 2023/11
放射性廃棄物処分時の安全評価対象核種であるZr-93分析の簡易化法として、溶液化が困難な固体試料に含まれるZr同位体をレーザーアブレーション(LA)-ICP-MSで分析する固体同位体希釈質量分析法(固体IDMS)を検討した。固体放射性廃棄物を模擬した分析試料(模擬固体試料)に固体状のスパイク(同位体参照固体)を添加して作製したIDMS用試料をLA-ICP-MSにより同位体比測定し、固体IDMSの成立性を調べた。その結果、溶解操作を経ずに模擬固体試料中のZr同位体の定量分析が固体IDMSにより可能であることが実証でき、溶液化が困難な放射性廃棄物中Zr-93の新規分析法として実現できる見込みが得られた。
森井 志織; 蓬田 匠; 浅井 志保*; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩
分析化学, 72(10.11), p.441 - 448, 2023/10
高レベル放射性廃棄物(HLW)等の処分時の安全評価対象核種のひとつであるZr-93のICP-MS定量分析をより迅速化する手法として、Zrを選択的に固相抽出した試料をそのままレーザーアブレーション(LA)してICP-MSで定量分析する技術開発を行った。DGAレジンにZrのみを吸着させる新規Zr固体試料調製法により、試料調製時間を従来よりも大幅に短縮した。Zr固体試料をLA-ICP-MS測定するための最適なレーザー照射条件を検討した。開発した手法をHLW模擬試料中のZr同位体定量に適用した結果、IDMSにより求めた同位体定量値は試料の元素濃度から求めた含有量と不確かさの範囲で一致したため、実際の放射性廃棄物試料中のZr-93についても同様の手順で定量できる見込みを得た。
吉宗 航*; 樋口 雄紀*; 加藤 晃彦*; 日比 章五*; 山口 聡*; 松本 吉弘*; 林田 洋寿*; 野崎 洋*; 篠原 武尚; 加藤 悟*
ACS Energy Letters (Internet), 8(8), p.3485 - 3487, 2023/08
被引用回数：13 パーセンタイル：83.08(Chemistry, Physical)A multiscale water visualization technique for polymer electrolyte fuel cells was established by using 
multiprobe radiography with pulsed spallation neutron and synchrotron X-ray sources. The three-dimensional water distribution revealed that water back-diffusion from the cathode to the anode significantly contributes to the drainability of practical polymer electrolyte fuel cells toward fuel cell electric vehicles.
-Mo
O
revealed by angle-resolved photoelectron spectroscopy and first-principles calculation角田 一樹; 檜垣 聡太*; 佐藤 仁*; 水流 大地*; 宮本 幸治*; 奥田 太一*; 黒岩 芳弘*; 森吉 千佳子*; 高瀬 浩一*; 小口 多美夫*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 92(8), p.084706_1 - 084706_6, 2023/08
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Physics, Multidisciplinary)We investigated the electronic structure of -MoO bulk crystal in the whole Brillouin zone at a normal metallic state by utilizing resonant and angle-resolved photoelectron spectroscopies and first-principles calculations. Mo 4
-4
resonant photoelectron experiment revealed that the Mo 4 electrons of MoO
octahedra mainly contributed to the electrical conductivity. We also demonstrated that the free electron-like band dispersions along 
axis, consisting of Mo 4
electrons, do not show clear 
and 
dependences and formed a one-dimensional Fermi surface even at the normal state. The observed low-dimensional and anisotropic band structures are expected to induce exotic physical properties such as quantized bulk Hall effect, charge density wave transitions, and Luttinger liquid behavior.
堀口 直樹; 吉田 啓之; 北辻 章浩; 長谷川 信*; 岸本 忠史*
Proceedings of 30th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE30) (Internet), 7 Pages, 2023/05
我が国のエネルギー安全保障の観点および環境負荷低減の観点から、軽水炉の連続運転が不可欠である。PWRの水質管理にはLi-7イオンを濃縮したpH調整剤が必要であり、Li-7濃縮技術の開発が重要課題の一つである。環境負荷の少ない技術としてマルチチャンネル向流電気泳動(MCCCE)法が開発されている。これを実用化するためには、チャネル内のLi-7イオン挙動を把握し、Li-7と他同位体を分離させるため実験条件を最適化する必要がある。本報告では、実機の単一チャンネル内のLi-7イオン挙動を把握することを目的に、原子力機構で開発した粒子追跡機能を有するCFDコードTPFIT-LPTをベースとしたイオン挙動の数値シミュレーション手法を開発した。本手法では、電場下のイオンの運動を、電場による速度を粒子に付加して運動させることで模擬した。同位体の運動の差異は付加速度の大きさを変更して表現した。また、個々のイオン挙動を実験計測することは不可能であるが、数値シミュレーションの検証の為に、バルク流体の流速を測定することが重要であると考えた。そこで、実機の単一チャンネルを簡略化したラボスケール実験装置を開発し粒子画像流速計測法(PIV)により流速を測定することとした。実験装置には、実機の実験条件の一つであり数値シミュレーションで難しい条件の一つである脈動流条件を設定し、流速を測定した。結果として、脈動流が再現されることを確認した。この脈動流の実験データを数値シミュレーションの入口境界条件として設定し、数値シミュレーションを実施した。この結果として、電場の影響を受けたイオンが脈動しながら上流へ移動することを確認した。また、電場下の同位体の挙動の差異も確認した。
-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO
蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*
Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12
被引用回数：7 パーセンタイル：56.14(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO中のUのL端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。
片岡 龍峰*; 佐藤 達彦; 加藤 千尋*; 門倉 昭*; 小財 正義*; 三宅 晶子*; 村瀬 清華*; 吉田 理人*; 冨川 喜弘*; 宗像 一起*
Journal of Space Weather and Space Climate (Internet), 12, p.37_1 - 37_11, 2022/11
被引用回数：3 パーセンタイル：32.37(Astronomy & Astrophysics)2019
2020年の太陽活動極小期における銀河宇宙線の変動は、2次中性子及びミューオンで異なる傾向を示す。その違いの原因を明らかにするため、Echo State Network (ESN)と呼ばれる機械学習法を用いて、中性子モニタ及びミューオン検出器計数率から周辺環境による依存性を取り除く補正方法を構築した。その結果、周辺環境の影響を補正した後であっても、ミューオン検出器の計数率は2019年後半から減少し始め、その年の前半から減少し始めていた中性子モニタの計数率とは異なる傾向を示すことが確認できた。この結果は、太陽活動による宇宙線フラックスの変動が、そのリジディティに依存していることを示唆している。
蓬田 匠; 北辻 章浩; 宮本 ユタカ
KEK Proceedings 2022-2, p.148 - 153, 2022/11
保障措置分析化学研究グループでは現在、顕微ラマン分光法を用いて、原子力施設で採取された環境試料中に含まれる、ウラン微粒子の化学状態を分析する手法の開発を行っている。環境中では、長期間の空気曝露によってウラン粒子本来の化学形が一部で変化する可能性があり、粒子全体を分析する手法の開発が必要である。本発表では、大気雰囲気下で長期間保存された二酸化ウランをモデル化合物として分析を行った。顕微ラマンマッピングによって微粒子表面の化学状態を分析したところ、二酸化ウランの他、局所的に過酸化ウランが存在していた。そのため、粒子中心部を分析する点分析では、570cm
や1150cm付近のUOの構造に由来するラマンピークが観測されない場合があった。一方、ラマンマッピングによって粒子全体のラマンスペクトルを得て平均化する面分析では、同じ粒子から570cmや1150cm付近のUOの構造に由来するラマンピークを観測できたため、ラマンマッピング分析が微粒子全体の化学状態を分析する手法として有効であることを実証した。
村瀬 清華*; 片岡 龍峰*; 西山 尚典*; 西村 耕司*; 橋本 大志*; 田中 良昌*; 門倉 昭*; 冨川 喜弘*; 堤 雅基*; 小川 泰信*; et al.
Journal of Space Weather and Space Climate (Internet), 12, p.18_1 - 18_16, 2022/06
被引用回数：3 パーセンタイル：32.37(Astronomy & Astrophysics)巨大な太陽フレアによってもたらされる太陽風により磁気圏内にエネルギーが溜まり、そのエネルギーが一気に解放されるサブストームが発生する。そのサブストームが発生する際、高エネルギー電子が大量に中間圏まで降り注ぐ事象(EEP)がしばしば観測されるが、その詳細な発生メカニズムは解明されていない。本研究では、あらせ衛星により観測された2つのEEPに対して、3次元グローバル電磁流体力学的(MHD)シミュレーションや放射線挙動解析コードPHITSを使った解析によりその発生メカニズムを検討した。その結果、カレントシート散乱とwave-particle散乱がEEPの初期及びサブストーム発生後に重要な役割を果たしていることが示唆された。
蓬田 匠; 大内 和希; 岡 壽崇; 北辻 章浩; 駒 義和; 今野 勝弘*
Scientific Reports (Internet), 12(1), p.7191_1 - 7191_10, 2022/05
被引用回数：8 パーセンタイル：55.35(Multidisciplinary Sciences)福島第一原子力発電所2号機トーラス室滞留水に含まれる線放出核種の存在形態を、走査型電子顕微鏡X線検出(SEM-EDX)やアルファトラック法により分析した。SEM-EDXによる観察の結果、Uを主成分とするサブm数mサイズの粒子を複数同定できた。これらの粒子はZrなどの燃料被覆管や構造材を構成する元素を含んでいる。また、同じ粒径フラクションの固形分に含まれるU同位体比(235/238)は、原子炉燃料のそれと一致した。このことから、U粒子は原子炉に由来し、これが微細化したものであることを示している。アルファトラック分析により同定した核種含有粒子は、粒径数10m~数100mのサイズであり、SEM-EDXの元素分析の結果、鉄を主成分としていた。核種の物質量は極わずかであることから、Pu, Am, Cm等が鉄粒子上に付着する形態であると考えられる。分析した滞留水中の固形分試料では、Uと他の核種の存在形態が異なる場合があることが明らかになった。
蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 森井 志織; 大場 弘則*; 北辻 章浩
Analytical Sciences, 37(12), p.1843 - 1846, 2021/12
被引用回数：1 パーセンタイル：4.09(Chemistry, Analytical)高レベル放射性廃液(HLLW)中に含まれる長寿命核種である
Pdの存在量を知ることは、HLLWの処分安全評価の観点から重要である。我々は、HLLW等に含まれるPdの定量のために、キセノンランプの光照射による簡易で単ステップのPd沈殿分離法を開発した。14元素を含む模擬HLLW試料に、キセノンランプによる光照射を行い、遠心分離によって生成したPd沈殿を回収した。光照射時の照射時間とエタノール濃度の最適化を行った結果、模擬HLLWからのPd回収率は50%に達し、他の13元素は99.5%以上除去された。Pd沈殿中には、HLLW中での主要な放射能源(Sr, Cs, Ba)や、Pdの定量分析の際に測定妨害となる元素(Zr, Ru)が含まれておらず、開発した分離法は実際のHLLWなどへ適用可能であることが示された。
岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Journal of Quantitative Spectroscopy & Radiative Transfer, 275, p.107882_1 - 107882_9, 2021/11
被引用回数：5 パーセンタイル：42.86(Optics)東京電力福島第一原子力発電所事故を受けて分析ニーズが高まっているストロンチウム90に対して、レーザー共鳴イオン化を用いた同位体選択的分析手法の開発を行っている。本研究では、高い同位体選択性が期待される2つのスキームについて、安定同位体の同位体シフト及び超微細構造を測定し、キングプロット解析手法を用いてストロンチウム90の同位体シフトを評価した。ストロンチウム90の光学的同位体選択性は
から
程度と得られ、実試料の分析に十分な選択性を持つことが分かった。
