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論文

Local disorder in proton conductor BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75}$$ analyzed by neutron diffraction/ atomic pair distribution function

井川 直樹; 樹神 克明; 田口 富嗣*; 吉田 幸彦*; 松川 健*; 星川 晃範*; 石垣 徹*

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(6), p.329 - 332, 2018/12

プロトン伝導体BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75}$$の電気的特性に及ぼす結晶構造の影響を理解するため、本材料における局所構造乱れを中性子回折/原子対分布関数(PDF)法を用いて解析した。本材料の局所構造は、${it r}$ $$>$$ 0.6nmの原子間距離範囲内では、リートベルト解析によって推定された平均構造と同様の立方晶構造(空間群$${it Pm}$$$$overline{3}$$$${it m}$$))である。一方、${it r}$ $$<$$ 0.6nmの範囲のPDFプロファイルは、立方晶構造よりも空間群${it P}$4/${it mmm}$の正方晶構造によって良い一致をみた。これらの結果は、格子内の局所構造乱れの存在を示している。本発表では、BaSn$$_{0.5}$$In$$_{0.5}$$O$$_{2.75}$$の平均構造と局所構造との関係の詳細について考察する。

論文

放射光X線回折によるCFRP/Ti積層板のTi層におけるひずみ測定

秋田 貢一; 中谷 隼人*; 荻原 慎二*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 井川 直樹; 下条 豊

SPring-8/SACLA利用研究成果集(Research Report) (インターネット), 6(1), p.105 - 108, 2018/01

炭素繊維強化プラスチックとチタン箔を交互に積層したCFRP/Ti積層板に機械的曲げ負荷を与え、それに伴う各Ti層のひずみ挙動を放射光X線回折により測定した。実験結果から、CFRP/Ti積層板内の各Ti層の弾性ひずみ挙動が、放射光X線回折によって非破壊的に測定できることが示された。

論文

Inter atomic force constants of $$beta$$-PbF$$_{2}$$ from diffuse neutron scattering measurement

Xianglian*; Bao, W.*; Guo, T.*; Li, P.*; 佐久間 隆*; 井川 直樹

International Journal of Innovation in Science and Mathematics, 5(6), p.165 - 167, 2017/11

633Kにて$$beta$$-PbF$$_{2}$$の中性子散漫散乱実験を実施した結果、振動性のある散漫強度が観察された。この振動性散漫散乱は原子の熱振動に起因する相関効果によって説明することができ、この相関効果とDebye-Waller熱因子から計算して得られた、第1、第2最近接原子間の力定数は各々、0.36eV/$AA $^{2}$$ (距離; ${it r}$ = 2.599 $AA )$、0.21eV/$AA $^{2}$$ (${it r}$=3.001 $AA )$と求められた。

論文

平成28年度技術士試験「原子力・放射線部門」対策講座; 平成27年度技術士一次試験「原子力・放射線部門」; 専門科目の解説

高橋 直樹; 鈴木 惣十; 齋藤 拓人; 上野 隆; 阿部 定好; 山中 淳至; 谷川 聖史; 中村 大司; 佐々木 俊一; 峯 忠治

日本原子力学会ホームページ(インターネット), 20 Pages, 2017/05

本資料は、平成28年度技術士試験(原子力・放射線部門)一次試験受験を志す者への学習支援を目的とし、平成27年度に実施された技術士試験(原子力・放射線部門)一次試験の出題傾向分析や学習方法等についての全体解説、専門科目の解答と解説を行うものである。なお、本資料は技術士制度の普及と技術士育成を目的とした日本原子力学会から日本技術士会(原子力・放射線部会)への依頼に基づき、原子力機構所属の技術士等が作成を行ったものである。

論文

Feasibility study of technology for Pu solution monitoring including FP; Composition research of high active liquid waste and radiation measurement results on the surface of cell

松木 拓也; 舛井 健司; 関根 恵; 谷川 聖史; 安田 猛; 蔦木 浩一; 石山 港一; 西田 直樹; 堀籠 和志; 向 泰宣; et al.

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2016/07

東海再処理施設(TRP)では、高放射性廃液貯槽(HAW貯槽)で貯蔵している核分裂生成物(FP)を含んだ高放射性廃液(HALW)中に含まれるプルトニウム(Pu)量の監視を目的に新たな検出器の開発を2015年から2017年までの計画で進めている。これにより、HALW中のPu量をリアルタイムに監視することが可能となるため、国際原子力機関が長期課題として掲げている「より効果的・効率的な再処理施設の保障措置」に貢献することが可能となる。本計画の第1段階では、HALWから放出される放射線(中性子/$$gamma$$線)の強度及びエネルギーの調査として、HALWの$$gamma$$線スペクトル分析及びHAW貯槽が設置されているセル外壁での放射線測定を実施した。本論文では、検出器への適用の可能性のある$$^{238}$$Pu及び$$^{239}$$Pu由来の$$gamma$$線ピークの詳細及びセル外壁での放射線測定結果について報告する。

論文

Crystal structures and magnetic properties of nickel chain compounds PbM$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ (M = Mn, Cd)

土井 貴弘*; 鈴木 遼*; 日夏 幸雄*; 樹神 克明; 井川 直樹

Inorganic Chemistry, 54(22), p.10725 - 10731, 2015/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.26(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The synthesis, crystal structures, and magnetic properties of the pentanary oxides PbM$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ (M = Mn and Cd) were investigated. These compounds crystallize in a hexagonal structure with space group $$P6_3/m$$, in which the Ni$$^{2+}$$ ions form a zigzag chain along the c axis. From the magnetic susceptibility and specific heat measurements, we found that the PbCd$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ behaves as a low-dimensional magnet due to the intrachain an tiferromagnetic interaction between Ni$$^{2+}$$ ions. Both compounds show a long-range antiferromagnetic ordering at 25.7 K (M = Cd) and 86.0 K (Mn). The magnetic structure of PbMn$$_2$$Ni$$_6$$Te$$_3$$O$$_{18}$$ determined by neutron diffraction measurements is a collinear antiferromagnetic arrangement of Mn$$^{2+}$$ ions in the Mn$$_2$$O$$_9$$ dimeric unit and Ni$$^{2+}$$ ions in the zigzag chain.

論文

Neutron diffraction study of 1D quantum spin system Li$$_{2}$$ZrCuO$$_{4}$$ with incommensurate magnetic structure

安井 幸夫*; 井川 直樹; 加倉井 和久

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.034012_1 - 034012_6, 2015/09

CuO$$_{2}$$リボン鎖を持つ擬一次元量子スピン系Li$$_{2}$$ZrCuO$$_{4}$$の磁気構造を中性子回折によって調べた。本物質は、およそ7Kにて反強磁性転移を示すが、この転移に伴って強誘電性が誘起されないという特徴を持つ。中性子粉末回折実験の結果、3KにてQ=(0, k, l$$pm$$0.488)および(h, 0, l$$pm$$0.488) (h, k and l=偶数)の超格子磁気反射が観測された。本報ではこれら中性子回折と磁性データから磁気構造を提案し、さらに本物質の反強磁性転移において強誘電性が誘起されない理由について議論する。

論文

Local lattice distortion caused by short-range charge ordering in transition metal oxides

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.034002_1 - 034002_6, 2015/09

Cubic spinel compound LiMn$$_2$$O$$_4$$ with the mixed valence of Mn$$^{3.5+}$$ has non-metallic conductivity. The local structure determined by the PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes inequivalent Mn$$^{3+}$$ and Mn$$^{4+}$$ sites. YBaCo$$_2$$O$$_5$$ also exhibits non-metallic conductivity although the Co has the mixed valence of +2.5 above 220 K which corresponds with charge ordering temperature. The PDF obtained at 450 K is not reproduced by the PDF calculated for the averaged structure and can be reproduced by the PDF calculated for the structure model corresponding to the charge ordering state. These results suggest that the valence electrons are localized with short-range periodicity, resulting in the non-metallic conductivities in these materials.

論文

Crystal structure and electron density distribution analyses of Nd$$_{x}$$Ce$$_{1-x}$$O$$_{2-delta}$$ for electrolyte by Rietveld/ maximum entropy method

田口 富嗣; 井川 直樹; 美留町 厚; 朝岡 秀人; 三輪 周平; 逢坂 正彦

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.339 - 342, 2015/06

希土類元素を添加したセリアはイオン伝導および電子伝導を有するが、電子伝導に対してイオン伝導の割合が高いセリアは燃料電池用固体電極材として利用される。本研究では、Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加したセリアについて、電子伝導を低く抑えるために重要な結晶中の電子伝導経路を特定するため、X線回折実験を実施し、Rietveld解析および最大エントロピー法解析を行った。本材料の結晶構造は基本的に無添加材と同じ構造を有し、CeとNdはランダムに4${it a}$サイトを占有し、酸素は8${it c}$サイトを占有する。また、4${it a}$-8${it c}$と8${it c}$-8${it c}$サイト間に電子の伝導経路が観察された。発表ではこれら結晶構造と電子伝導経路のNd添加量依存性についても議論する予定である。

論文

マルチプローブを用いた安定化ジルコニアのアニールによる結晶、局所構造への影響の研究

伊藤 孝憲*; 森 昌史*; 犬飼 学*; 仁谷 浩明*; 山本 孝*; 宮永 崇史*; 井川 直樹; 北村 尚斗*; 石田 直哉*; 井手本 康*

Photon Factory News, 33(1), p.18 - 24, 2015/05

固体酸化物型燃料電池の電解質に用いられる安定化ジルコニアにおいて、長時間アニールによる結晶構造、局所構造への影響をマルチプローブ(放射光, 中性子, 第一原理計算)によって考察した。放射光X線,中性子回折を用いたリートベルト解析、最大エントロピー法解析の結果から、アニールすることで、周期的構造が秩序的となる場合と無秩序的になる場合があることが分かった。一方、X線吸収スペクトルと第一原理計算によると、アニールによってZrO$$_{8}$$が歪むことが確認された。これらの結果から、アニールによる導電率の低下は周期的構造が関係していると考えられる。

論文

Nuclear and electron density distributions of LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$ analyzed by combination of Rietveld/ maximum entropy method

井川 直樹; 樹神 克明; 美留町 厚; 田口 富嗣

e-Journal of Surface Science and Nanotechnology (Internet), 13, p.247 - 252, 2015/05

リチウムイオン電池用の正極材の一つであるLiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$について、中性子回折およびX線回折法によるRietveld/最大エントロピー法解析を実施し、結晶構造とLiイオンの拡散経路を探査した。LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$の結晶構造は240$$sim$$573Kの温度域では${it Fd}$-3${it m}$であり、240K以下で${it Fddd}$へと相変化した。最大エントロピー法によって、LiMn$$_{2}$$O$$_{4}$$の原子核密度と電子密度分布を解析した結果、300KにおけるLiイオンは8${it b}$-16${it e}$サイト間を介して伝導していることが明らかになった。

論文

Inter-atomic force constants of BaF$$_{2}$$ by diffuse neutron scattering measurement

佐久間 隆*; Makhsun*; 酒井 竜太郎*; Xianglian*; 高橋 東之*; Basar, K.*; 井川 直樹; Danilkin, S. A.*

AIP Conference Proceedings 1656, p.020002_1 - 020002_4, 2015/04

 パーセンタイル:100

10Kおよび295KにてBaF$$_{2}$$の中性子散漫散乱測定を実施し、295Kにおいて、振動する散漫散乱強度パターンが観察された。この散漫散乱パターンよりF-F間の相関効果を解析することができ、この相関効果とDebye-Waller因子から、295KにおけるBaF$$_{2}$$の最近接および第2近接原子間の力定数は各々4.40, 2.30eV/$AA$^{2}$$と求められた。

論文

Effect of annealing on crystal and local structures of doped zirconia using experimental and computational methods

伊藤 孝憲*; 森 昌史*; 犬飼 学*; 仁谷 浩明*; 山本 孝*; 宮永 崇史*; 井川 直樹; 北村 尚斗*; 石田 直哉*; 井手本 康*

Journal of Physical Chemistry C, 119(16), p.8447 - 8458, 2015/04

 被引用回数:9 パーセンタイル:48.44(Chemistry, Physical)

放射光X線や中性子線回折によるリートベルト解析・最大エントロピー法解析、X線吸収スペクトル法と第一原理計算を併用することによって、2種類のジルコニア((Zr$$_{0.85}$$Y$$_{0.15}$$)O$$_{2}$$および(Zr$$_{0.81}$$Sc$$_{0.18}$$Ce$$_{0.01}$$)O$$_{2}$$)の結晶構造や局所構造に対するアニーリング効果の相違を調べた。これらジルコニアは共に空間群${it Fm}$-3${it m}$で、大きな原子変位パラメータを持つ立方晶構造であるが、(Zr$$_{0.85}$$Y$$_{0.15}$$)O$$_{2}$$はアニーリングによって原子変位パラメータが減少し、結晶中の電子は、Zr/酸素サイトに集まる傾向を示した。一方、(Zr$$_{0.81}$$Sc$$_{0.18}$$Ce$$_{0.01}$$)O$$_{2}$$ではこれとは逆の傾向を示した。これらの傾向の違いは、(Zr$$_{0.85}$$Y$$_{0.15}$$)O$$_{2}$$ではアニーリングによってジルコニア結晶を構成するZrO$$_{8}$$多面体では局所的な歪みが生じるがその周期性はないこと、一方、(Zr$$_{0.81}$$Sc$$_{0.18}$$Ce$$_{0.01}$$)O$$_{2}$$中のZrO$$_{8}$$多面体は周期性を有し、かつ局所的な歪みが生じるためであることが明らかになった。

論文

Estimation of force constants of Al from diffuse neutron scattering measurement

Makhsun*; 橋本 拓也*; 佐久間 隆*; 高橋 東之*; 神嶋 修*; 井川 直樹; Danilkin, S. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, 83(7), p.074602_1 - 074602_4, 2014/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.29(Physics, Multidisciplinary)

中性子散漫散乱法によるAlにおける原子熱振動の相関効果について、本報にて新しく提案した相関効果モデルから原子間力定数を算定した。さらに、これを用いたコンピュータシミュレーションによるフォノン分散や状態密度や比熱の評価について議論する。

論文

Local structural analysis by using atomic pair distribution function on mixed valence compound LiMn$$_2$$O$$_4$$

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.013012_1 - 013012_6, 2014/06

LiMn$$_2$$O$$_4$$ has a cubic spinel structure with a single Mn site whose valence is +3.5. Below about 260 K, the compound exhibits a charge ordering and has inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4. However, even in the cubic phase without the charge ordering, temperature dependence of the electrical conductivity is non-metallic. We have performed PDF (atomic pair distribution function) analysis on powder neutron diffraction data of LiMn$$_2$$O$$_4$$ obtained above 300 K where the compound has cubic structure. The local structure determined by PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes the inequivalent Mn sites with valences of +3 and +4 up to, at least, about 450 K. These results indicate that valence electrons are localized at Mn sites with short range periodicity, resulting in the non-metallic electrical conductivity. It can be regarded as a glass state of valence electrons whereas a charge ordering can be regarded as a crystallization of valence electrons.

論文

Weak ferromagnetic ordering disordered by Rh$$^{3+}$$ ions for LaCo$$_{0.8}$$Rh$$_{0.2}$$O$$_{3}$$

浅井 晋一郎*; 岡崎 竜二*; 寺崎 一郎*; 安井 幸夫*; 井川 直樹; 加倉井 和久

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.014034_1 - 014034_6, 2014/06

LaCoO$$_{3}$$中のCo$$_{3+}$$の一部をRh$$^{3+}$$で置換した強磁性物質LaCo$$_{0.8}$$Rh$$_{0.2}$$O$$_{3}$$について、Rh$$^{3+}$$によるオーダーリング効果を中性子散乱実験で調べた。Co(Rh)サイトにおける磁気モーメントは0.4$$pm$$0.2$$mu$$$$_{B}$$であり、これは本物質の飽和磁化結果と良い一致を示した。本研究から、本物質の強磁性オーダーリングは、Rh$$^{3+}$$イオンによって短距離域にて無秩序化することが明らかになった。

論文

放射光X線,中性子を用いた固体酸化物型燃料電池材料の評価

伊藤 孝憲*; 井川 直樹; 本間 徹生*

SPring-8の高輝度放射光を利用したグリーンエネルギー分野における電池材料開発, p.104 - 112, 2014/02

昨今の機能材料の多くは様々な元素を含み、複雑な構造をとることが多い。このような材料の結晶構造を明らかにするための強力な武器になるのが大型放射光X線実験施設や中性子ビーム実験施設である。本稿は、固体酸化物型燃料電池材料を例に、放射光X線や中性子ビームによってどのようなことがわかるか、またその魅力について紹介したものである。

論文

Protonic conduction, crystal and electronic structures of La$$_{0.9}$$Ba$$_{1.1}$$Ga$$_{0.95}$$Mg$$_{0.05}$$O$$_{4-delta}$$

浜尾 尚樹*; 北村 尚斗*; 伊藤 孝憲*; 井川 直樹; 井手本 康*; 大道 博行; 加来 正典*; 窪寺 昌一*

Solid State Ionics, 253, p.123 - 129, 2013/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.58(Chemistry, Physical)

燃料電池用固体電解質材料、La$$_{0.9}$$Ba$$_{1.1}$$Ga$$_{0.95}$$Mg$$_{0.05}$$O$$_{4-delta}$$を固相反応法で合成し、電気伝導度やRietveld/最大エントロピー法による結晶構造解析を行った。基本材料であるLaBaGaO$$_{4}$$の一部をBaやMgで置換することで、プロトン伝導度が向上した。Rietveld/最大エントロピー法解析の結果、1000Kまでの温度ではLa$$_{0.9}$$Ba$$_{1.1}$$Ga$$_{0.95}$$Mg$$_{0.05}$$O$$_{4-delta}$$はLaBaGaO$$_{4}$$と同じ結晶構造を有すること、プロトンはO3サイト近傍に配置し、この酸素と水素結合していることがわかった。

論文

Electrode properties of Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$ (${it C}$2/${it m}$) for a lithium-battery cathode in several charge-discharge potential ranges

中尾 靖宏*; 小澤 清*; 藤井 宏樹*; 茂筑 高士*; 岩井 秀夫*; 土屋 佳則*; 井川 直樹

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(2), p.229 - 233, 2013/12

リチウムイオン電池用正極材Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$(空間群;${it C}$2/${it m}$)を共沈法によって作製し、2.0-4.6, 2.0-4.8及び2.0-5.0V領域における充放電サイクル特性を解析した。すべての測定領域において、充放電サイクルを重ねることで電気化学キャパシティは徐々に増加するが、その増加傾向は電圧域に依存した。すなわち、2.0-4.6Vの電圧域では、放電能は1サイクルでの12.5mAh$$^{-1}$$から99サイクルでの22.5mAh$$^{-1}$$程度の増加に対し、2.0-5.0Vの電圧域では、20.0から110.2mAh$$^{-1}$$へと大幅に増加した。中性子回折実験の結果、2.0-5.0Vの電圧域における放電能の大幅な増加は、充放電サイクルを重ねるにしたがって、斜方面体相が発生するためであることを見いだした。

論文

Spin state of Co$$^{3+} $$ in LaCo$$_{1-x}$$ Rh$$_{x}$$O$$_{3}$$ investigated by structural phenomena

浅井 晋一郎*; 岡崎 竜二*; 寺崎 一郎*; 安井 幸夫*; 小林 航*; 中尾 朗子*; 小林 賢介*; 熊井 玲児*; 中尾 裕則*; 村上 洋一*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 82(11), p.114606_1 - 114606_6, 2013/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.59(Physics, Multidisciplinary)

LaCo$$_{1-x}$$ Rh$$_{x}$$O$$_{3}$$について中性子および放射光X線回折実験を行い、Co$$^{3+}$$イオンのスピン状態と結晶構造との関連を調べた。10KにおけるLaCo$$_{0.8}$$Rh$$_{0.2}$$O$$_{3}$$では、Co(Rh)O$$_{6}$$八面体のCo(Rh)-O間距離は理論値と一致し、格子体積は温度低下によって減少した。また、この格子体積の減少に伴って高スピン状態の比率は減少した。これらの結果から、Co$$^{3+}$$イオンのスピン状態は高スピン状態と低スピン状態が混在したものであり、高スピン状態は、Rh$$^{3+}$$イオンの置換によって生じたピン止め効果に加え熱励起によって発現することがわかった。

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