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論文

Electronic structure of BaTiO$$_{3}$$ using resonant X-ray emission spectroscopy at the Ba-L$$_{3}$$ and Ti K absorption edges

吉井 賢資; 米田 安宏; Jarrige, I.*; 福田 竜生; 西畑 保雄; 鈴木 知史; 伊藤 嘉昭*; 寺嶋 孝仁*; 吉門 新三*; 福島 整*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 75(3), p.339 - 343, 2014/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:42.05(Chemistry, Multidisciplinary)

強誘電体BaTiO$$_{3}$$3について、共鳴X線発光(RXES)及び部分蛍光法を用いたX線吸収分光(PFY-XAS)により電子状態を分析した。実験はSPring8の原子力機構ビームラインBL14B1と物質・材料研究機構ビームラインBL15XUで行った。Ba L$$_{3}$$吸収端でのPFY-XASスペクトルは、過去の文献とは異なり、キュリー点上下で変化しなかった。これは、Ba$$^{2+}$$イオンの位置はキュリー点で変位しないか変位が小さいことを示唆する。また、Ti K吸収端でのRXESスペクトルからは、発光ピークのエネルギーは入射光エネルギーによらずほぼ一定であった。この結果は、Ti 3d軌道が非局在的な性質を持っており、それによりTiイオンが変位して電気双極子の生成して強誘電体となるという、理論計算から提案された機構を支持することが分かった。

報告書

中性子散乱実験用試料環境装置の紹介

下条 豊; 井畑 良明; 金子 耕士; 武田 全康

JAEA-Testing 2012-005, 63 Pages, 2013/02

JAEA-Testing-2012-005.pdf:11.94MB

中性子ビーム利用実験では、中性子の高い透過性を生かし、温度・圧力・磁場・応力等の条件がさまざまにある試料環境下での測定や、これらの条件の複合環境下での実験のような、特殊環境下において測定が行われている。これらの試料環境を作りだすために、JRR-3では、冷凍機や高温炉,強磁場発生装置等の試料環境装置が整備されている。本書では、JRR-3ガイドホール及び炉室にある各種試料環境装置の仕様, 特性についてまとめて記す。この資料がユーザーの実験実施の一助となることを目的としている。

論文

Probing the Ba 5d states in BaTiO$$_{3}$$ and BaSO$$_{4}$$; A Resonant X-ray emission study at the Ba-L$$_{3}$$ edge

吉井 賢資; Jarrige, I.; 鈴木 知史; 松村 大樹; 西畑 保雄; 米田 安宏; 福田 竜生; 田村 和久; 伊藤 嘉昭*; 向山 毅*; et al.

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 73(9), p.1106 - 1110, 2012/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:44.21(Chemistry, Multidisciplinary)

強誘電体BaTiO$$_{3}$$のBa 5d軌道の電子状態を放射光共鳴発光により調べ、誘電性を持たないBaSO$$_{4}$$と比較した。Ba-L$$_{3}$$吸収端近傍において共鳴発光スペクトルを測定したところ、両方の化合物ともBa 5d電子は局在していることがわかった。一方、共鳴発光を利用した部分蛍光法吸収スペクトルを測定したところ、BaTiO$$_{3}$$のほうがBaSO$$_{4}$$よりもエネルギー幅の広いピークが観測された。すなわち、BaTiO$$_{3}$$のBa 5d軌道は、O 2p軌道と混成していることがわかった。これは、BaTiO$$_{3}$$の強誘電性はTi-Oの混成により発現するとされてきた従来の見解と異なり、Baイオンも強誘電相転移に何らかの役割を果たすことを示唆する。

論文

Resonant inelastic X-ray scattering at Ba-L$$_{3}$$ edge in BaTiO$$_{3}$$

吉井 賢資; Jarrige, I.; 松村 大樹; 西畑 保雄; 鈴木 知史; 伊藤 嘉昭*; 向山 毅*; 栃尾 達紀*; 篠塚 寛志*; 福島 整*

Japanese Journal of Applied Physics, 50(9), p.09NE03_1 - 09NE03_4, 2011/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.76(Physics, Applied)

強誘電体BaTiO$$_{3}$$のBa-L$$_{3}$$吸収端における共鳴非弾性X線散乱測定をSPring-8ビームラインBL15XUで行った。まず、非弾性散乱X線の一つBa-L$$alpha$$$$_{1}$$線に分光器のエネルギーを合わせ、誘電性を示さないBaSO$$_{4}$$を対照物質としてBa-5d吸収スペクトルを測定したところ、BaTiO$$_{3}$$のスペクトルは幅が太いことがわかった。分子軌道計算を行ったところ、Ba-5d軌道とO-3p軌道が共有結合的な性質を有し、エネルギーバンドを作っていることがわかった。BaTiO$$_{3}$$の強誘電性はTi-Oの共有結合性による原子変位がその起源とされているが、この実験事実はBa-Oの共有結合も重要であることを示唆する。また、Ba-L$$alpha$$$$_{1}$$非弾性X線スペクトルを吸収端近傍で測定したところ、Ba-5d軌道は上述の通り酸素とバンドを作っているものの、局在的であることを示すデータが得られた。この測定により、非占有状態の局在性の指標に関する情報が得られること、また、考えられる幾つかの応用についても議論する。

口頭

TIARAを用いたイオン照射材料の微視的構造研究

米田 安宏; 西畑 保雄; 阿部 浩之; 内田 裕久*; 松村 義人*; 竹内 光明*; 田中丸 天兵*; 篠原 義明*

no journal, , 

強誘電体,超磁歪材料,形状記憶合金,水素吸蔵材料などのスマートマテリアルと呼ばれる物質群は、結晶内に生じている弾性歪みによって物性をコントロールすることができる。イオンビームや電子線による照射は結晶内の弾性歪みを効率的に変化させることができるため、スマートマテリアルの特性改変に有効な手段である。本研究グループでは、照射材料の新たな結晶構造の可視化技術として2体相関分布関数法(pair-distribution function; PDF)を適用した。PDF解析によって水素吸蔵材料や超磁歪材料の照射効果が抽出可能かを検討した。

口頭

Sample environment equipment for neutron scattering experiments at JRR-3

下条 豊; 井畑 良明; 武田 全康; 金子 耕士

no journal, , 

One of characteristics of neutron is its high-transparency to materials. This feature makes it possible to carry out neutron scattering experiments under various sample environments (temperature, magnetic field, electric field, pressure, stress and so on). Therefore sample environment equipment such as a refrigerator, a dilution refrigerator, a furnace, an electromagnet, a superconducting magnet and the other apparatuses is indispensable to users of neutron scattering experiment facilities. It is very important for the equipment to be ready for use at any time. So far, equipment provided at JRR-3 was not always in good condition because we did not have sufficient staff who could keep watching them. In order to improve this situation, we organized a sample environment (SE) team to maintain the existing apparatuses and develop new devices for the sample environment at JRR-3.

口頭

Probing the Ba 5d states in BaTiO$$_{3}$$ and BaSO$$_{4}$$; A Resonant X-ray emission study at the Ba-L$$_{3}$$ edge

吉井 賢資; Jarrige, I.; 松村 大樹; 西畑 保雄; 鈴木 知史; 伊藤 嘉昭*; 向山 毅*; 杤尾 達紀*; 篠塚 寛志*; 福島 整*

no journal, , 

強誘電体BaTiO$$_{3}$$のBaイオンの電子状態を共鳴X線発光とそれを利用した部分蛍光法X線吸収分光法により調べ、結果を強誘電体ではないBaSO$$_{4}$$と比較した。共鳴X線発光スペクトルでは、両者ともBa 5d軌道は局在しているという結果が得られた。一方、部分蛍光法X線吸収スペクトルには、BaTiO$$_{3}$$のみ、Ba 5dとO 2pとの混成が観測された。すなわち、この物質ではTi-Oの混成が強誘電性に重要とされてきたが、Ba-Oの混成も何らかの役割を果たしている可能性が示唆された。

口頭

冷中性子三軸分光器LTASの復興と高度化

金子 耕士; 山内 宏樹; 下条 豊; 井畑 良明; 長壁 豊隆; 久保田 正人; 脇本 秀一; 武田 全康

no journal, , 

JRR-3のC2ガイドに設置されたLTASでは、震災によるガイド管への影響評価を行うため、ガイド遮蔽体の移動に併せて、一時、装置を完全に撤去した。その後、装置を再構築するにあたり、光学系のアライメントの再評価に加え、利便性の向上及び高度化を目的とした、さまざまな改良を進めている。機能面では、主としてモノクロメーターの自動集光化、大型集光アナライザーの本格稼働及び位置敏感検出器との組合せによる多次元化、制御系の全面更新、そして偏極中性子の利用等を進めている。またLTASは、ガイド最上流に位置することから、アクセス面での問題が存在したが、利便性の向上を目指し、中2階の設置や専用クレーンの設置等を行ってきた。これらの改良点について、現状及び今後の計画を報告する。

口頭

BaTiO$$_{3}$$のBa L$$_{3}$$およびTi K吸収端における共鳴発光を用いた電子状態観測

吉井 賢資; 米田 安宏; Jarrige, I.*; 福田 竜生; 西畑 保雄; 鈴木 知史; 伊藤 嘉昭*; 吉門 新三*; 福島 整*

no journal, , 

BaTiO$$_{3}$$の強誘電性の起源を探るため、Ba-L$$_{3}$$およびTi-K吸収端において放射光共鳴発光測定を行い電子状態を観測した。Ba吸収端においては、共鳴発光を用いた部分蛍光法による吸収スペクトルをキュリー点上下で測定した。過去の文献では、温度によりスペクトルに違いが見られ、それによりこの物質の相転移がいわゆる変位型によるとの示唆がなされた。しかし本研究では、温度を変えてもスペクトルはほとんど変化しなかった。よって、スペクトル変化の存在の有無については、今後さらに検討が必要である。Ti K吸収端での測定からは、Tiの共鳴発光ピークは吸収端近傍でそのエネルギーは一定であった。これは通常元素分析で用いられる蛍光過程によるものであり、励起された電子が速やかに非局在化することを示す。非局在化はTiのp及びd軌道で起こっており、Ti-Oの強い混成によって軌道が遍歴的になっていることを示す。この結果は、BaTiO$$_{3}$$の強誘電性がTi-Oの強い混成による歪みに由来することを示すものであり、過去の理論計算などと定性的に一致する。

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