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論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:65.97(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

口頭

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; et al.

no journal, , 

本研究では、H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ (0.15-0.69 M)/HNO$$_{3}$$ ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5n)反応により$$^{261}$$Rf (半減期T$$_{1/2}$$ = 78 s)を合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。

口頭

104番元素ラザホージウムの同族元素Zr、HfのH$$_{2}$$SO$$_{4}$$水溶液系における陽イオン交換樹脂への吸着速度の研究

五十嵐 訓*; 末木 啓介*; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

H$$_{2}$$SO$$_{4}$$水溶液系において超重元素ラザホージウムを対象に研究に進めてきたが、同族元素のZr及びHfでは迅速クロマトグラフ実験で得られる溶離が、分配係数から期待される溶離位置と一致しないこと、そしてそのクロマトグラフ挙動に元素依存があることがわかっている。そこで、本相違に関して定量的な議論を進めるため、$$^{88}$$Zr及び$$^{175}$$Hfトレーサーを対象に0.1M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$水溶液中における強陽イオン交換樹脂(H$$^{+}$$型)への分配係数と平衡到達の時間変化を15$$sim$$45$$^{circ}$$Cの条件で得た。その結果、陽イオン交換の平衡到達時間は温度条件15$$sim$$45$$^{circ}$$Cではほとんど変化せずほぼ70$$sim$$80秒を要することが明らかになった。また、硫酸水溶液中と硫酸/硝酸混合溶液([H$$^{+}$$]$$_{eq}$$=1.0M)中での吸着速度もほぼ同じであることもわかった。したがって、本実験条件で迅速クロマトグラフ実験で得られる溶離曲線が、分配係数から期待される溶離位置よりも早く溶出する原因は、陽イオン交換の平衡到達速度の影響であることが明らかになった。

口頭

Cation-exchange behavior of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)

Li, Z.; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; Sch$"a$del, M.*; 永目 諭一郎; Liang, X. H.*; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

本研究ではH$$_{2}$$SO$$_{4}$$ (0.15-0.69)/HNO$$_{3}$$ ([H$$^{+}$$] = 1.0 M)混合水溶液中における104番元素Rfの硫酸錯体形成を明らかにした。$$^{248}$$Cm($$^{18}$$O,5n)反応により$$^{261}$$Rfを合成し、ガスジェット法により化学室に搬送した後に自動化学分離装置を用いてその陽イオン交換挙動を調べた。その結果、Rfの硫酸錯体形成は軽同族元素のZr並びにHfに比べ著しく弱いことが明らかになった。この結果は相対論計算による理論的予測と定性的に一致している。

口頭

H$$_{2}$$SO$$_{4}$$水溶液系を用いた$$_{104}$$Rfの同族元素Zr, Hfの陽イオン交換の速度論的研究

五十嵐 訓*; 末木 啓介*; Li, Z.*; 塚田 和明; 永目 諭一郎

no journal, , 

104番元素Rfの同族元素Zr, Hfの硫酸水溶液系陽イオン交換樹脂系におけるクロマトグラフ溶離挙動について、速度論的立場にたった定量的な議論を進めることを目的に、Zr, Hfの陽イオン交換樹脂への拡散過程をバッチ法を用いて明らかにした。0.10M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$中における$$^{88}$$Zrと$$^{175}$$Hfの平衡到達度は15-45$$^{circ}$$Cの温度でほとんど変化しなかったが、硫酸水溶液,硫酸/硝酸混合水溶液の濃度を変化させたところ、濃度が上がるにつれ吸着速度が遅くなること、樹脂の平均粒径が大きくなるにつれて吸着速度が遅くなることがわかった。また、平衡到達の時間変化から、薄膜内拡散がZr並びにHfの硫酸水溶液系における陽イオン交換反応の律速段階であることがわかった。

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