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論文

Magnetic structure of short-range ordering in intermetallic antiferromagnet Mn$$_3$$RhSi

樹神 克明; 本田 孝志*; 山内 宏樹; 社本 真一*; 池田 一貴*; 大友 季哉*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(7), p.074710_1 - 074710_7, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

Magnetic pair distribution function (mPDF) of intermetallic antiferromagnet Mn$$_3$$RhSi is estimated from the powder neutron diffraction data. The mPDF exhibits negative peak at about $$r$$ = 2.7 ${AA}$ corresponding to the nearest neighbor Mn-Mn distance above the antiferromagnetic transition temperature $$T_{N}$$. Below $$T_{N}$$, the mPDF is a superposition of the mPDF with the negative peak at about $$r$$ = 2.7 ${AA}$ and the mPDF calculated from the antiferromagnetic structure which is determined by the previous neutron diffraction study, indicating the coexistence of the short range ordering and the antiferromagnetic long range ordering. The mPDF of the short range ordering is not reproduced by the magnetic structure model with the symmetry consistent with that of the crystal structure. The possible magnetic structure which can reproduce the observed mPDF of the short range ordering is proposed.

論文

Magnetic pair distribution function of spin-glass system Mn$$_{0.5}$$Fe$$_{0.5}$$TiO$$_3$$

樹神 克明; 本田 孝志*; 池田 一貴*; 社本 真一; 大友 季哉*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011059_1 - 011059_6, 2021/03

We have performed powder diffraction measurement on the typical spin-glass system Mn$$_{0.5}$$Fe$$_{0.5}$$TiO$$_3$$ using the neutron total scattering spectrometer NOVA installed in J-PARC to apply the mPDF analysis to the short-range correlation in the spin-glass phase. The mPDF obtained from the magnetic scattering intensity can be reproduced by the linear combination of the mPDFs calculated from the antiferromagnetic structures of MnTiO$$_3$$ and FeTiO$$_3$$, consistent with the coexistence of two different antiferromagnetic correlations in the spin-glass phase.

論文

Local- and intermediate-range order in room temperature superionic conducting Ag-GeSe$$_{3}$$ glasses

細川 伸也*; 川北 至信; Stellhorn, J. R.*; Pusztai, L.*; Blanc, N.*; Boudet, N.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*

JPS Conference Proceedings (Internet), 33, p.011070_1 - 011070_7, 2021/03

銀イオン伝導体Ag$$_{x}$$(GeSe$$_{3}$$)$$_{1-x}$$のx=0.15, 0.28, 0.33, 0.50の試料について局所・中距離原子秩序がAXS, XRD, ND, RMCモデリングを組合せて調べられた。AXSとXRDで得られた結果にNDを加えることによって、もっともらしい部分構造と部分pdfを得ることができた。AXSとRMCによる以前の結果とは対照的に、多くのAg-Ge, Ge-Ge相関が第一近接殻内に見られるようになり、第一原理MDシミュレーションと一致する結果となった。GeとSeの配位数は、Agを考慮に入れなければ、すべてのAg濃度で8-$$N$$規則にほぼ乗っている。Ag濃度が増加すると、Ag周りのGeとSeの部分配位数が著しく増加し、一方Ag-Ag配位数はわずかに増加するのみである。このことは、Agの伝導経路がAg-Ag相関の第2近接を経由して形成されていることを示している。

論文

Detailed investigations on short- and intermediate-range structures of Ge-Se glasses near the stiffness transition composition

細川 伸也*; 川北 至信; Pusztai, L.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*

Journal of the Physical Society of Japan, 90(2), p.024601_1 - 024601_12, 2021/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

In order to improve the reliability of short- and intermediate-range atomic structures of Ge$$_x$$Se$$_{1-x}$$ glasses, high quality neutron diffraction data, in both the real and reciprocal spaces, were added to the existing anomalous X-ray scattering and X-ray diffraction datasets [Hosokawa et al., Phys. Rev. B 84, 014201 (2011)] for reverse Monte Carlo modeling. This addition proved to be highly effective for obtaining well-refined structural data and for revealing a close relationship between the compositional stiffness transition occurring at about $$x$$ = 0.20-0.26 and the partial structures. Although the $$S_{ij}(Q)$$ and $$g_{ij}(r)$$ functions gradually change with varying $$x$$, important indications on the stiffness transition are confirmed on the basis of the intermediate-range element-selective atomic structures (${it hyper-ordered structures}$) more clearly than it was possible by previous results. An abrupt decrease in terms of the the prepeak intensity of $$S_{GeGe}(Q)$$, a rapid disappearance of the Ge-Ge homopolar bonds, anomalies in the ratio of edge- and corner-sharing Ge(Se$$_{1/2}$$)$$_4$$ tetrahedra, and characteristic changes in the tetrahedral connections with decreasing X across the so-called intermediate phase have all been observed.

論文

Distance-selected topochemical dehydro-diels-alder reaction of 1,4-Diphenylbutadiyne toward crystalline graphitic nanoribbons

Zhang, P.*; Tang, X.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Gao, D.*; Li, Y.*; Zheng, H.*; Wang, Y.*; Wang, X.*; Fu, R.*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 142(41), p.17662 - 17669, 2020/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.63(Chemistry, Multidisciplinary)

固体トポケミカル重合(SSTP)は機能的な結晶性高分子材料を合成するための有望な方法であるが、溶液中で起こるさまざまな反応とは対照的に、非常に限られたタイプのSSTP反応しか報告されていない。ディールス・アルダー(DA)および脱水素-DA(DDA)反応は、溶液中で六員環を作るための教科書的反応であるが、固相合成ではほとんど見られない。本研究では、固体の1,4-ジフェニルブタジイン(DPB)を10-20GPaに加圧することで、フェニル基がジエノフィルとして、DDA反応することを複数の最先端の手法を用いて明らかにした。臨界圧力での結晶構造は、この反応が「距離選択的」であることを示している。つまり、フェニルとフェニルエチニル間の距離3.2${AA}$は、DDA反応は起こせるが、他のDDAや1,4-付加反応で結合を形成するには長すぎる。回収された試料は結晶性の肘掛け椅子型のグラファイトナノリボンであるため、今回の研究結果は、原子スケールの制御で結晶質炭素材料を合成するための新しい道を開く。

論文

Development and application of a $$^3$$He neutron spin filter at J-PARC

奥平 琢也; 奥 隆之; 猪野 隆*; 林田 洋寿*; 吉良 弘*; 酒井 健二; 廣井 孝介; 高橋 慎吾*; 相澤 一也; 遠藤 仁*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 977, p.164301_1 - 164301_8, 2020/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:76.41(Instruments & Instrumentation)

We are developing a neutron polarizer with polarized $$^3$$He gas, referred to as a $$^3$$He spin filter, based on the Spin Exchange Optical Pumping (SEOP) for polarized neutron scattering experiments at Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). A $$^3$$He gas-filling station was constructed at J-PARC, and several $$^3$$He cells with long spin relaxation times have been fabricated using the gas-filling station. A laboratory has been prepared in the MLF beam hall for polarizing $$^3$$He cells, and compact pumping systems with laser powers of 30 W and 110 W, which can be installed onto a neutron beamline, have been developed. A $$^3$$He polarization of 85% was achieved at a neutron beamline by using the pumping system with the 110 W laser. Recently, the first user experiment utilizing the $$^3$$He spin filter was conducted, and there have been several more since then. The development and utilization of $$^3$$He spin filters at MLF of J-PARC are reported.

論文

Strong lattice anharmonicity exhibited by the high-energy optical phonons in thermoelectric material

Wu, P.*; Fan, F.-R.*; 萩原 雅人*; 古府 麻衣子; Peng, K.*; 石川 喜久*; Lee, S.*; 本田 孝志*; 米村 雅雄*; 池田 一貴*; et al.

New Journal of Physics (Internet), 22(8), p.083083_1 - 083083_9, 2020/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:51.78(Physics, Multidisciplinary)

熱電材料SnSeは、過去数年間で世界的な関心を呼び、その固有の強い格子非調和性は、その優れた熱電性能の重要な要素と見なされている。一方、SnSeにおける格子非調和性の理解は、特にフォノンダイナミクスがこの動作によってどのように影響を受けるかに関して、依然として不十分である。そのため、中性子全散乱,非弾性中性子散乱,ラマン分光法、および凍結フォノン計算により、Na$$_{0.003}$$Sn$$_{0.997}$$Se$$_{0.9}$$S$$_{0.1}$$の格子力学の包括的な研究を行った。格子非調和性は、対分布関数,非弾性中性子散乱、およびラマン測定によって確かめられた。熱膨張と多重フォノン散乱の影響を分離することにより、後者は高エネルギー光学フォノンモードで非常に重要であることがわかった。フォノンモードの強い温度依存性は、この系の非調和性を示している。さらに、我々のデータは、Sドーピングにより、高エネルギー光学フォノンの線幅が広がることを明らかにした。私たちの研究は、SnSeの熱電性能は、フォノンエンジニアリングを介して格子熱伝導率への高エネルギー光学フォノンモードの寄与を減らすことによってさらに強化できることを示唆する。

論文

Ultralow thermal conductivity from transverse acoustic phonon suppression in distorted crystalline $$alpha$$-MgAgSb

Li, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.

Nature Communications (Internet), 11(1), p.942_1 - 942_9, 2020/02

 被引用回数:15 パーセンタイル:93.25(Multidisciplinary Sciences)

高性能の熱電材料実現には低熱伝導率が必要であり、その機構としてはフォノンの非調和によるもの、あるいは、結晶構造の動的な乱れによるフォノンの散乱によるものがあげられ、どちらも中性子散乱でその現象が明らかにされている。我々は中性子散乱と第一原理計算を組み合わせ、$$alpha$$-MgAgSbにおいて、静的な結晶構造の乱れとフォノンの非調和性が組み合わされて極端に低い熱伝導率が実現されているということを見いだしたので、これを報告する。

論文

Structural and electrochemical features of (Li$$_{2}$$S)$$_{x}$$(SiS$$_{2}$$)$$_{100-x}$$ superionic glasses

森 一広*; 岩瀬 謙二*; 大場 洋次郎; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 福永 俊晴*

Solid State Ionics, 344, p.115141_1 - 115141_10, 2020/01

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

(Li$$_{2}$$S)$$times$$(SiS$$_{2}$$)$$_{100-x}$$は、高いイオン伝導度を持ち、容易に入手できるシリコンを骨格とすることから、全固体リチウムイオン電池の構成材料として有望視されている。本研究では、交流インピーダンス測定および放射光X線回折測定,飛行時間分析型中性子回折測定により、(Li$$_{2}$$S)$$times$$(SiS$$_{2}$$)$$_{100-x}$$ガラスの構造と特性を調べた。その結果、SiS$$_{4}$$四面体を単位とする骨格構造と、Liイオンの伝導経路を可視化することができた。また、活性化エネルギーの低下によってLiイオンの伝導経路が容易に形成され、高いイオン伝導度が実現していることが示唆された。

論文

Highlight of recent sample environment at J-PARC MLF

河村 聖子; 服部 高典; Harjo, S.; 池田 一貴*; 宮田 登*; 宮崎 司*; 青木 裕之; 渡辺 真朗; 坂口 佳史*; 奥 隆之

Neutron News, 30(1), p.11 - 13, 2019/05

日本の中性子散乱施設の特徴のひとつとして、循環型冷凍機のように頻繁に使われる試料環境(SE)機器は各装置の担当者が整備していることが挙げられる。装置担当者は、ユーザー実験の際、装置自体だけでなく、これらのSE機器の運用も行う。このような運用には、SE機器を装置にあわせて最適化できユーザーの要求を直接きくことができるというメリットがある。一方で、MLFのSEチームは、より高度なSE機器を使った実験を可能にするため、共通のSE機器を整備している。本レポートでは、最近のMLFにおけるSE機器の現状が紹介される。中性子装置BL11, BL19, BL21, BL17で用いられるSE機器と、SEチームによって最近整備された機器に焦点をあてる。

論文

Nanoscale ice-type structural fluctuation in spinel titanates

鳥越 秀平*; 服部 崇幸*; 樹神 克明; 本田 孝志*; 佐賀山 基*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 仁谷 浩明*; 阿部 仁*; 村川 寛*; et al.

Physical Review B, 98(13), p.134443_1 - 134443_7, 2018/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.65(Materials Science, Multidisciplinary)

In the spinel titanate MgTi$$_2$$O$$_4$$, the tetragonal phase collapses upon substitution of a tiny amount of Mg ion at the Ti site, and the cubic phase with the geometrical frustration is resurrected. The atomic pair distribution function (PDF) and the extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) reveal the nanoscale structural fluctuation, in which the Ti atomic displacement has the two-in two-out configuration in the cubic phase. We argue that the geometrical frustration plays an essential role in the collapse of the tetragonal phase and the resultant nanoscale ice-type structural fluctuation.

論文

Elastic and dynamical structural properties of La and Mn-doped SrTiO$$_{3}$$ studied by neutron scattering and their relation with thermal conductivities

梶本 亮一; 中村 充孝; 村井 直樹; 社本 真一; 本田 孝志*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 畑 博人*; 江藤 貴弘*; 野田 正亮*; et al.

Scientific Reports (Internet), 8(1), p.9651_1 - 9651_8, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:32.16(Multidisciplinary Sciences)

The electron-doped SrTiO$$_{3}$$ exhibits good thermoelectric properties, which makes this material a promising candidate of an n-type oxide thermoelectric device. Recent studies indicated that only a few percent co-doping of La and Mn in SrTiO$$_{3}$$ substantially reduces the thermal conductivity, thereby greatly improving the thermoelectric figure of merit at room temperature. Our time-of-flight neutron scattering studies revealed that by doping both La and Mn into SrTiO$$_{3}$$, the inelastic scattering spectrum shows a momentum-independent increase in the low-energy spectral weight approximately below 10 meV. The increase in the low-energy spectral weight exhibits a clear correlation with thermal conductivity. The correlation is attributed to dynamical and local structural fluctuations caused by the Jahn-Teller instability in Mn$$^{3+}$$ ions coupled with the incipient ferroelectric nature of SrTiO$$_{3}$$, as the origin of the low thermal conductivity.

論文

Alternative equation on magnetic pair distribution function for quantitative analysis

樹神 克明; 池田 一貴*; 社本 真一; 大友 季哉*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(12), p.124708_1 - 124708_8, 2017/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:44.41(Physics, Multidisciplinary)

We derive an alternative equation of magnetic pair distribution function (mPDF) related to the mPDF equation given in a preceding study (B. A. Frandsen, X. Yang, and S. J. L. Billinge, Acta Crystallogr. A, ${bf70}$, 3 (2014)) for quantitative analysis of realistic experimental data. The additional term related to spontaneous magnetization included in the equation is particularly important for the mPDF analysis of ferromagnetic materials. Quantitative estimation of mPDF from neutron diffraction data is also shown. The experimental mPDFs estimated from the neutron diffraction data of the ferromagnet MnSb and the antiferromagnet MnF$$_2$$ are quantitatively consistent with the mPDFs calculated using the presented equation.

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

報告書

極低温水素システムヘリウム冷凍機の不具合調査と対策

麻生 智一; 勅使河原 誠; 長谷川 勝一; 青柳 克弘*; 武藤 秀生*; 野村 一隆*; 高田 弘; 池田 裕二郎

JAEA-Technology 2017-021, 75 Pages, 2017/08

JAEA-Technology-2017-021.pdf:33.03MB

大強度陽子加速器施設(J-PARC)物質・生命科学実験施設の核破砕中性子源では、冷中性子用減速材として液体水素を用いている。2015年1月頃から液体水素を生成するヘリウム冷凍機において、熱交換器及び80 K活性炭吸着器(ADS)の差圧が上昇する事象が現れ始め、2015年11月には冷却性能の低下を引き起こすまでに進展した。この不具合の原因を究明するために冷凍機内の目視確認や循環ヘリウム中の不純物分析を行った。原因となる不純物は検出できなかったが、配管内にわずかに油の痕跡があった。他施設の同規模の冷凍能力を持つ冷凍機の不具合事例も参考にして、熱交換器の洗浄やADSの交換を行った結果、冷却性能は回復した。熱交換器を洗浄した液やADSの活性炭とそれを抑えるためのフェルトから油を検出した。特にADSのフェルトではヘリウムガス入口表面に膜状の油の蓄積が確認できた。ヘリウムガス中に含まれる油分は設計範囲の10ppb程度であったが、長期間の運転の結果、ADSのフェルト部への蓄積により差圧を発生させ、それが性能劣化をもたらした可能性があると推測している。今後さらに調査を進め、原因をより明確にする必要がある。

論文

Local structural analysis of half-metallic ferromagnet CrO$$_2$$

樹神 克明; 池田 一貴*; 礒部 正彦*; 武田 晃*; 伊藤 正行*; 上田 寛*; 社本 真一; 大友 季哉*

Journal of the Physical Society of Japan, 85(9), p.094709_1 - 094709_5, 2016/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:13.94(Physics, Multidisciplinary)

We have performed powder neutron diffraction on the half-metallic ferromagnet CrO$$_2$$ which has a rutile-type crystal structure with a tetragonal unit cell. Although the powder diffraction pattern can be fitted by the reported crystal structure including a single Cr site, the atomic pair distribution function (PDF) can be fitted by the structural model with an orthorhombic unit cell including two kinds of inequivalent Cr sites. The difference between the valences of the two inequivalent Cr sites, $$delta$$ of Cr$$^{+4pmdelta}$$, estimated from the local structural parameters is about 0.06. The shapes of the two CrO$$_6$$ octahedra are slightly different, suggesting the short-range orbital ordering of the Cr 3$$d$$ orbitals. The lattice distortion and the improvement of the fitting to the PDF obtained using the locally distorted structure model are apparent in the region below about 10 ${AA}$, suggesting that the domain size or correlation length of the locally distorted structure is about 10 ${AA}$, roughly corresponding to the size of two unit cells.

論文

Observation of momentum-resolved charge fluctuations proximate to the charge-order phase using resonant inelastic X-ray scattering

吉田 雅洋*; 石井 賢司; 中 惇*; 石原 純夫*; Jarrige, I.*; 池内 和彦*; 村上 洋一*; 工藤 一貴*; 小池 洋二*; 永田 知子*; et al.

Scientific Reports (Internet), 6, p.23611_1 - 23611_8, 2016/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Multidisciplinary Sciences)

In strongly correlated electron systems, enhanced fluctuations in the proximity of the ordered states of electronic degrees of freedom often induce anomalous electronic properties such as unconventional superconductivity. While spin fluctuations in the energy-momentum space have been studied widely using inelastic neutron scattering, other degrees of freedom, i.e., charge and orbital, have hardly been explored thus far. Here, we use resonant inelastic X-ray scattering to observe charge fluctuations proximate to the charge-order phase in transition metal oxides. In the two-leg ladder of Sr$$_{14-x}$$Ca$$_x$$Cu$$_{24}$$O$$_{41}$$, charge fluctuations are enhanced at the propagation vector of the charge order ($$mathbf{q}_mathrm{CO}$$) when the order is melted by raising the temperature or by doping holes. In contrast, charge fluctuations are observed not only at $$mathbf{q}_mathrm{CO}$$ but also at other momenta in a geometrically frustrated triangular bilayer lattice of LuFe$$_2$$O$$_4$$. The observed charge fluctuations have a high energy ($$sim$$ 1 eV), suggesting that the Coulomb repulsion between electrons plays an important role in the formation of the charge order.

論文

Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:26.78(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.

論文

Local lattice distortion caused by short-range charge ordering in transition metal oxides

樹神 克明; 井川 直樹; 社本 真一; 池田 一貴*; 大下 英敏*; 金子 直勝*; 大友 季哉*; 鈴谷 賢太郎; 星川 晃範*; 石垣 徹*

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.034002_1 - 034002_6, 2015/09

Cubic spinel compound LiMn$$_2$$O$$_4$$ with the mixed valence of Mn$$^{3.5+}$$ has non-metallic conductivity. The local structure determined by the PDF analysis has an orthorhombic lattice distortion and includes inequivalent Mn$$^{3+}$$ and Mn$$^{4+}$$ sites. YBaCo$$_2$$O$$_5$$ also exhibits non-metallic conductivity although the Co has the mixed valence of +2.5 above 220 K which corresponds with charge ordering temperature. The PDF obtained at 450 K is not reproduced by the PDF calculated for the averaged structure and can be reproduced by the PDF calculated for the structure model corresponding to the charge ordering state. These results suggest that the valence electrons are localized with short-range periodicity, resulting in the non-metallic conductivities in these materials.

論文

Neutron diffraction of ice and water in hydrogels

関根 由莉奈; 小林 理気*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 鈴谷 賢太郎; 藤崎 布美佳*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 深澤 倫子*; 山内 宏樹; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.033009_1 - 033009_6, 2015/09

ハイドロゲル中の水の構造や特性を調べるため、100-300Kにおける低含水率のポリN,N,-ジメチルアクリルアミドハイドロ(PDMAA)ゲルの中性子回折パターンを測定した。低温下で観察されたブロードな回折パターンは昇温過程において変化し、220Kにおいて鋭いピークが観察された。これらの回折パターンを解析することにより、低含水率のゲル中には低温下でアモルファス氷が存在し、それらは昇温と共に立方晶氷, 六方晶氷に変化することを明らかにした。

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