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勝村 庸介*; 高木 純一*; 細見 憲治*; 宮原 直哉*; 駒 義和; 井元 純平; 唐澤 英年; 三輪 周平; 塩津 弘之; 日高 昭秀*; et al.
日本原子力学会誌ATOMO
, 65(11), p.674 - 679, 2023/11
本委員会では、東京電力ホールディングス株式会社(東電)福島第一原子力発電所(1F)事故後の 核分裂生成物(FP)挙動を予測可能な技術に高めて廃炉作業に貢献することと、1F事故進展事象の把握で得られた情報をソースターム(ST)の予測技術の向上に反映させ、原子炉安全の一層の向上に繋げることを目標とした活動を実施している。この2年間では、これまでの12年間の1F実機調査や1F関連研究で得られた情報を調査し、1F廃炉における燃料デブリやFP挙動の予測、及びST予測精度向上に必要な課題として「FPの量・物質収支と化学形態」「サンプリング目的とデータ活用」「環境への移行経路」を摘出した。今後、これらの課題の解決に向けた道筋の議論を進める。
三輪 周平; 唐澤 英年; 中島 邦久; 木野 千晶*; 鈴木 恵理子; 井元 純平
JAEA-Data/Code 2021-022, 32 Pages, 2023/01
JAEA-Data-Code-2021-022.pdf:1.41MBJAEA-Data-Code-2021-022(errata).pdf:0.17MB
東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO
、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO
、1073Kから1273Kで水溶性の低いCsSiO
であることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。
Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou
llo, M.*
ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12
被引用回数：4 パーセンタイル：21.06(Chemistry, Multidisciplinary)This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (CrO layer) to form CsCrO on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (CsBO
5HO and CsB
O
4HO) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT (
400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.
井元 純平; 中島 邦久; 逢坂 正彦
日本原子力学会和文論文誌, 20(4), p.179 - 187, 2021/12
福島第一原子力発電所の炉内や原子炉建屋内のCsの一部は、CsIやCsMoOといった化学形で沈着すると考えられているが、Cs化合物の多くは水溶性であるため長期的には水相を介した移行が起きると推察される。このような移行挙動評価のための基礎データとして、水への溶解度に関する知見が必要である。そのため、本研究では20
C及び25CにおけるCsIとCsMoOの水への溶解度について調べることを目的とした。その結果、熱力学的データとPitzerモデルから計算された25CでのCsIの溶解度は、文献値とよく一致していることが示され、室温付近のCsIの文献値は信頼性が高いことが分かった。OECDテストガイドライン105フラスコ法(テストガイドライン)を使用した20CでのCsIの実験値も、文献値とよく一致していた。テストガイドラインを使用して測定した20CのCsMoOの溶解度は、256.8
6.2(g/100g HO)となった。このCsMoOの溶解度は、他のアルカリモリブデン酸塩の溶解度と同程度であることがわかり、文献値よりも信頼性が高いと考えられる。
三輪 周平; 宮原 直哉*; 中島 邦久; 井元 純平; 鈴木 恵理子
日本原子力学会誌ATOMO, 63(12), p.825 - 829, 2021/12
沸騰水型原子炉のシビアアクシデント時において、制御材ホウ素は、被ばく低減等の観点で重要なセシウム等の化学挙動や移行挙動に大きな影響を与えることが示唆されており、環境放出量や炉内分布の予測に内在する大きな不確かさの要因であった。そこで、シビアアクシデント解析で考慮すべき重要な化学挙動を解明するため、炉内移行時の化学挙動評価を可能とする装置を開発して、セシウムの化学挙動を評価した。その結果を基に、シビアアクシデント解析コードで化学挙動を評価できるように化学反応解析の基盤となるデータセットやモデルから構成されるデータベースECUMEを整備した。
宮原 直哉; 三輪 周平; Goullo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12
被引用回数：8 パーセンタイル：57.03(Nuclear Science & Technology)主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、CsCrO化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。
三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。
三輪 周平; 高瀬 学; 井元 純平; 西岡 俊一郎; 宮原 直哉; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(3), p.291 - 300, 2020/03
被引用回数：9 パーセンタイル：64.25(Nuclear Science & Technology)BWR重大事故における制御材ホウ素の移行挙動を、セシウム及びヨウ素に与える化学的影響の観点から評価するため、高温領域を移行するホウ素の化学挙動を実験的に調べた。核分裂生成物放出移行再現実験装置を用いて水蒸気雰囲気にて酸化ホウ素試料の加熱実験を実施した。放出した酸化ホウ素蒸気は1,000K以上においてステンレス鋼への凝集により多量に沈着した。さらに、この酸化ホウ素の沈着物、もしくはホウ素蒸気種とステンレス鋼が1,000K以上において反応することで、安定な鉄-ホウ素の複合酸化物(FeO)BO
化合物を形成することが分かった。この結果は、重大事故時において、破損したBWR制御ブレードから放出されるホウ素は圧力容器内等の高温領域に保持されることを示している。このことから、セシウム蒸気がホウ素の沈着物と反応することで低揮発性のホウ酸セシウム化合物を形成し、圧力容器から低温領域に移行するセシウム蒸気が減少することなどが可能性として考えられる。
三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.
Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05
軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。
井元 純平; 三輪 周平; 逢坂 正彦
Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05
シビアアクシデント時に生成されるBWR制御材である炭化ホウ素と構造材であるステンレス鋼やジルカロイとの混合溶融体からのホウ素(B)放出モデルの構築に向けて、溶融体中の代表組成であるFe-B及びZr-B合金からのB酸化蒸発過程を実験的に調べた。ZrBからのB酸化蒸発は、酸化によりBOとZrOを生成し、続いてBOと水蒸気との反応による揮発性H-B-O蒸気種が生成することで生じることが示唆された。一方、FeB及びFeBの場合、両者のB酸化蒸発過程は同様であり、Fe-B合金の酸化により生成するBOのほか、Fe-B合金の複雑な酸化物であるFe-B-O化合物の分解により生成するBOによりBの蒸発が生じることが示唆された。
田中 泰貴*; 成清 義博*; 森田 浩介*; 藤田 訓裕*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 山木 さやか*; 若林 泰生*; 田中 謙伍*; 武山 美麗*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 87(1), p.014201_1 - 014201_9, 2018/01
被引用回数：22 パーセンタイル：74.54(Physics, Multidisciplinary)ガス充填型反跳生成核分離装置GARISを用いて
Ca + 
Pb, 
Ti + Pb, Ca + 
Cm反応系における準弾性散乱断面積の励起関数を測定した。これらのデータから融合障壁分布を導出し、チャンネル結合計算と比較した。Ca + Pb及びTi + Pb反応の障壁分布のピークエネルギーはそれらの反応系における2中性子蒸発断面積のピークエネルギーと良く一致し、一方Ca + Cm反応の障壁分布のピークエネルギーは4中性子蒸発断面積のピークエネルギーより少し下に現れることが判った。この結果は超重核合成の際の最適ビームエネルギーの予測に役立つ情報を与える。
Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D
llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.
EPJ Web of Conferences, 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12
被引用回数：3 パーセンタイル：71.70(Chemistry, Inorganic & Nuclear)近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)
の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO), W(CO), Sg(CO)錯体に適用することに成功した。
山崎 信哉*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; 大貫 敏彦; 末木 啓介*; 難波 謙二*; Ewing, R. C.*; 宇都宮 聡*
Science of the Total Environment, 551-552, p.155 - 162, 2016/05
被引用回数：36 パーセンタイル：71.33(Environmental Sciences)福島第一原子力発電所付近の河口堆積物中の放射性Csの濃度を調べたところ、地表表面から深いところほど濃度が高かった。さらに、90%以上の
Csが粘土鉱物に収着していた。この結果は、上流の水田土壌が堆積したことを示唆している。
and W(CO)Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; et al.
Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03
被引用回数：34 パーセンタイル：94.62(Chemistry, Inorganic & Nuclear)周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)およびW(CO)の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。
金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.
Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09
高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。
加治 大哉*; 森本 幸司*; 若林 泰生*; 武山 美麗*; 山木 さやか*; 田中 謙伍*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 村上 昌史*; 金谷 淳平*; et al.
JPS Conference Proceedings (Internet), 6, p.030107_1 - 030107_4, 2015/06
非対称核融合反応に対する新型ガス充填型反跳イオン分離装置GARIS-IIの性能を、
Neビームを用いて調べた。分析電磁石にヘリウムと水素の混合ガスを充填すると、焦点面シリコン検出器で検出されるバックグラウンドとなる散乱粒子の数が極めて少なくなり、かつ非対称核融合反応生成物の輸送効率が増大した。また、新たに標的同定システムを導入し、ビームエネルギーや標的を換えることなく効率的に励起関数測定が行えるようになった。
Nb and 
Ta for chemical studies of element 105, Db, using the GARIS gas-jet systemHuang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05
被引用回数：3 パーセンタイル：23.92(Chemistry, Analytical)ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。
Dbの合成と同じエネルギーの
Fビームを用いて短寿命のNbおよびTaを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、Db用の化学実験装置にNbとTaを導入することに成功した。
Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Dllmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03
被引用回数：15 パーセンタイル：74.67(Chemistry, Analytical)金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。
Even, J.*; Yakushev, A.*; Dllmann, Ch. E.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 佐藤 哲也; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; Eichler, R.*; Fan, F. L.*; et al.
Science, 345(6203), p.1491 - 1493, 2014/09
被引用回数：67 パーセンタイル：82.94(Multidisciplinary Sciences)超重元素の新しい錯体、106番元素シーボーギウム(Sg)のカルボニル錯体の合成に初めて成功し、その吸着特性を低温熱クロマトグラフィー・
線測定装置COMPACTを用いて調べた。理化学研究所の気体充填型反跳イオン分離装置GARISを用いて合成及び前段分離された短寿命核反応生成物
Sgを、ヘリウムと一酸化炭素の混合ガス中に打ち込み、カルボニル錯体を合成した。生成したカルボニル錯体のうち揮発性の高いもののみをガス気流によってCOMPACTへと搬送し、低温熱クロマトグラフィー測定を行った。検出されたSgカルボニル錯体の吸着エンタルピーは-50kJ/molと求まり、この高い揮発性からこの錯体は6配位のSg(CO)であると結論した。これまで超アクチノイド元素では単純な無機錯体しか合成されたことがなく、本研究は超アクチノイド元素における初めての有機金属錯体合成の成果である。
Db in the Cm(F,5
)Db reaction and decay properties of Db and 
Lr羽場 宏光*; Huang, M.*; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 工藤 祐生*; 森本 幸司*; 森田 浩介*; 村上 昌史*; 大関 和貴*; 酒井 隆太郎*; et al.
Physical Review C, 89(2), p.024618_1 - 024618_11, 2014/02
被引用回数：27 パーセンタイル：81.43(Physics, Nuclear)The nuclide Db was produced in the Cm(F,5)Db reaction at beam energies of 103.1 and 97.4 MeV. Decay properties of Db were investigated with a rotating wheel apparatus for and spontaneous fission (SF) spectrometry under low background conditions attained by a gas-jet transport system coupled to the RIKEN gas-filled recoil ion separator. Decay data for Db and its -decay daughter nuclide Lr was improved in statistical accuracy. Examples are the improved half-lives of 33.8
and 3.54
s for Db and Lr, respectively. The production cross sections for the Cm(F,5)Db reaction were determined to be 2.10.7 nb at 103.1 MeV and 0.23
nb at 97.4 MeV, whereas, those for the Cm(F,4)
Db reaction were less than 0.064 nb (at 103.1 MeV) and 0.13 nb (at 97.4 MeV). The cross sections are compared with a statistical model calculation carried out by the JAEA group.
