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入澤 啓太; 並木 仁宏*; 谷口 拓海; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*
Cement and Concrete Research, 156, p.106758_1 - 106758_8, 2022/06
被引用回数:8 パーセンタイル:56.17(Construction & Building Technology)多くのSrで汚染された放射性廃棄物のセメント化は挑戦的であり、ポリリン酸ナトリウムで修飾されたカルシウムアルミネートセメント(CAP)の活用が期待できる。本研究は、20Cの閉鎖系と90Cの開放系で作製したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とCAP中のSrとClの固化と安定化に関して調査した。浸漬試験の結果、SrイオンはCACよりもCAPで非常に効果的に安定化できることを示した。一方、Clイオンの安定化は、20Cの閉鎖系のCACが最も効果的であった。CAC中に形成されるフリーデル氏塩がClイオンの固定に寄与していることが考えられる。CAPによるClイオンの安定化はCACよりも効果的ではなかったが、熱処理によって改善する傾向がみられた。これはCAP中のClイオンは結晶性の低いアパタイト構造中に組み込まれていることを示唆している可能性がある。
高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12
被引用回数:5 パーセンタイル:47.47(Materials Science, Multidisciplinary)The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca(PO)Cl) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.
入澤 啓太; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*
Cement and Concrete Research, 128, p.105951_1 - 105951_7, 2020/02
被引用回数:10 パーセンタイル:38.71(Construction & Building Technology)本研究では、ポリリン酸ナトリウムを含む混練溶液の量と濃度を変化させてリン酸添加カルシウムアルミネートセメント(CAP)の特性を調査した。ポリリン酸ナトリウムの量を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、カルシウムアルミネートセメント(CAC)中に存在するゲーレナイトと比較して、モノカルシウムアルミネートが減少していった。また、非晶質ゲル相中に存在する水の減少とCAP中の水和物として、ギブサイト(Al(OH))の量が増大した。ポリリン酸ナトリウムの濃度を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、モノカルシウムアルミネートの減少が確認されなかった。このシリーズにおいては、ギブサイトや他の結晶性水和物も同定されなかった。加えて、未反応なポリリン酸ナトリウムがCAP中に残存した。非晶質ゲル相中の水の減少とCAP中の水和物が微細構造の緻密性を向上させていると考えられる。
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09
低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35C, 60C, 95C, 110C,180C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。
入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03
廃棄物管理の観点から、放射性分解Hガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解Hガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解Hガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解Hガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。
Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11
Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium (Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35C or 90C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (CaAl(OH)Cl(HO)). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90C.
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*
Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07
被引用回数:29 パーセンタイル:68.41(Construction & Building Technology)Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95C. Curing at 60-95C also eliminated the significant cracks found at 35C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO.nHO type at 35C and Ca(HPO).xHO type at 60-95C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.
入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03
福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントをCo 線によって照射した。リン酸セメントのG(H)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中のCo 線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。
入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garca-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120C)の開放系及びリファレンスとして20Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。 90Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60CのCAP中で発見され、90Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。
入澤 啓太; 目黒 義弘
Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.365 - 372, 2017/03
被引用回数:2 パーセンタイル:18.37(Nuclear Science & Technology)We investigated the swelling pressure of synthetic bituminized waste products (BWPs) and the amount of Na in the leachate from them under a constant-volume condition when the BWPs were in contact with water to understand influences of salt content on the surrounding environments after disposal of radioactive BWPs in a geological repository. The observation of the cross section of the synthetic BWP specimens revealed that micropores, which were formed after soluble salts leached out from the specimens, shrank and deformed near the surface of the specimens. The salt content in the synthetic BWP specimens depended on the amount of water taken up, indicating that an increase in the amount of water led to increases in the swelling pressure and the cumulative amount of Na in the leachate. It was found that the shrinkage and deformation of the micropores near the surface of the synthetic BWP specimens that arose under the constant-volume condition significantly influenced increases in the swelling pressure and cumulative amount of Na in the leachate.
入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘
JAEA-Technology 2015-008, 28 Pages, 2015/03
東海再処理施設で製作された約3万本のアスファルト固化体のうち、16,671本のMA系アスファルト固化体がアスファルト固化体貯蔵施設内に保管されている。MA系アスファルト固化体の処分に向けた評価の不確実性を低減する手段の1つとして、アスファルト固化体から硝酸塩を分離できる脱硝技術である水浸漬法を検討した。水浸漬法による脱硝技術開発における要素技術として、(1)アスファルト固化体の粉砕技術、(2)水浸漬法による粉砕したアスファルト固化体の脱硝技術に関して調査した。粉砕技術は硝酸塩等の浸出を速めるために必要であり、粗砕及び微粉砕試験ごとに試料粒径の分布を求めた。脱硝技術の調査は硝酸イオン及び亜硝酸イオンの浸出挙動に加え、放射性核種として取り込まれている元素の浸出挙動を求めた。
入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘
JAEA-Technology 2014-039, 28 Pages, 2014/12
東海再処理施設で作製されたLA系アスファルト固化体は200Lドラム缶内に封入されており、アスファルト固化体貯蔵施設に13,296本収納されている。LA系アスファルト固化体の処分に向け、処分場設置スペースの効率化を図るための減容化策の一つとして、200Lドラム缶からアスファルト固化体を角型容器に詰め替えるための要素技術を検討した。詰め替え工程として、(1)ドラム缶からのアスファルト固化体の取り出し、(2)ポストフィーリング部の分離、(3)角型容器への充填といった一連の工程を考案し、個々の工程に対して2通りの操作方法を検討し、それぞれの技術の作業効率等を調べた。
中山 卓也; 鈴木 眞司; 花田 圭司; 富岡 修; 佐藤 淳也; 入澤 啓太; 加藤 潤; 川戸 喜実; 目黒 義弘
Proceedings of 2nd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2014) (CD-ROM), 12 Pages, 2014/06
A method, in which incinerated ash is solidified with a cement material, has been developed to dispose of radioactive incinerated ash waste. A small amount of metallic Al, which was not oxidized in the incineration, existed in the ash. When such ash was kneaded with a cement material and water, H generation began immediately just after the kneading, H bubbles pushed up the kneaded muddy material and an expanded solidified form was obtained. In this study, we tried to control H generation by means of following two methods, one was a method to let metallic Al react prior to the cementation and the other was a method to add an expansion inhibitor that made an oxide film on the surface of metallic Al. The solidified forms prepared using the pre-treated ash and lithium nitrite were not expanded.
入澤 啓太; 大曽根 理; 目黒 義弘
Journal of Nuclear Science and Technology, 51(3), p.323 - 331, 2014/03
被引用回数:5 パーセンタイル:35.84(Nuclear Science & Technology)本研究では、模擬アスファルト固化体中の水溶性成分(Na, NO, NO, SO)の浸出比と実効拡散係数を水浸漬法により調べた。塩/アスファルト比,塩組成,塩粒径、及びアスファルトの主成分が異なる模擬アスファルト固化体を作製した。45wt%の塩濃度を含む模擬アスファルト固化体中の水溶性成分の実効拡散係数はイオン種間で一致した。これは、模擬アスファルト固化体中の実効拡散係数が陽イオン,陰イオン、及びイオンの価数によらないことを示している。このことから、水溶性成分の浸出において、水溶性イオンと模擬アスファルト固化体中の細孔表面との相互作用が十分に小さいと予想できる。さらに、実効拡散係数は、塩/アスファルト比の上昇に伴い、増大した。水溶性成分の実効拡散係数がおもに、塩/アスファルト比によって決定されていることがわかった。
入澤 啓太; 中川 明憲; 鬼澤 崇*; 小河原 貴史*; 花田 圭司; 目黒 義弘
Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 5 Pages, 2013/09
被引用回数:1 パーセンタイル:59.66(Engineering, Environmental)An advanced method, in which electrodialysis separation of sodium nitrate and decomposition of nitrate ion are combined, has been developed to remove nitrate ion from low-level radioactive liquid wastes including nitrate salts of high concentration. An engineering scale apparatus with two electrodialytic devices, in which the sodium and nitrate ions were separately removed by each device, was produced on the basis of the results of fundamental investigation previously reported, and the performance of the apparatus was tested. Both the ions were successfully removed at the same time, though these ions were separately transferred using two electrodialytic devices. And also effect of several experimental parameters such as current and temperature on current efficiency of both the ions of each device was investigated.
谷口 拓海; 入澤 啓太; 伊藤 譲; 並木 仁宏; 大杉 武史; 阿部 智久; 佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; et al.
no journal, ,
原子力機構は、英国シェフィールド大学と協力して、文部科学省廃炉加速化共同プログラムを実施している。本研究では、それら廃棄物の水素ガス燃焼・漏えいリスク低減を目的に、低含水リン酸セメントによる閉じ込めを目指す。本発表では、日英共同プロジェクトの概要と合成した模擬廃棄物を紹介する。
佐藤 淳也; 入澤 啓太; 高岡 昌輝*; 中澤 修
no journal, ,
ジオポリマーは重金属を内部構造中に固定できる次世代の無機固化材である。低レベル放射性廃棄物の固型化材の候補として、これまでにジオポリマーが重金属を固定できることを確認したが、固定化のメカニズムや長期的な安定性は不明である。そこで本研究では、逐次抽出法と構造分析を組み合わせて評価することで、ジオポリマー中の重金属の化学形態を推定し、閉じ込め性を持つ固化材としてのジオポリマーの有効性を評価することを目的とする。今回は、加熱処理したSiAlゲルを原料として鉛を添加したジオポリマーを合成し、鉛がジオポリマーのマトリクス構造に及ぼす影響を評価した。
佐藤 淳也; 入澤 啓太; 中澤 修; 高岡 昌輝*
no journal, ,
アルミノシリケート硬化体は、材料自体に固定化性能を持つ無機固形化材料である。先行研究より、アルミノシリケート硬化体のSi/Alモル比が小さいほど鉛等の重金属を強固に固定化する可能性が報告されている。しかしながら、これまで原料として利用されている非晶質Si-Al粉末のSI/Alモル比は1以上である。したがって、よりSi/Alモル比の低いアルミノシリケート硬化体を対象に鉛の固定化を調査するためには、Si/Alモル比の低い原料を合成することが必要である。本研究では、試薬からSi/Alモル比が0.5の非晶質Si-Al粉末を開発した。開発した非晶質Si-Al粉末を用いて、鉛を含むSi/Al比を変えたアルミノシリケート硬化体を作製し、Si/Al比の変化が結晶相や鉛の浸出性に及ぼす影響を評価した。鉛の浸出性の評価結果から、鉛の固定化に最適なアルミノシリケート硬化体のSi/Alモル比を明らかにした。
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*
no journal, ,
Calcium aluminate cements modified with phosphate (CAP) have been studied as an alternative matrix for the encapsulation of aqueous secondary wastes arising from processing of contaminated waster in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The present study focuses on the immobilisation of Sr and the other elements present in the simulated wastes in the CAP cements. As a result, CAP has a great potential as a host matrix for aqueous secondary wastes currently stored in Fukushima. It was possible to incorporate the simulated secondary wastes and form stable solids that can retain Sr under exposure to water.
入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)にある放射性廃棄物管理の観点から、固化体中の放射線分解水素ガス(H)発生量をできる限り抑制することは、長期保管及び処分時におけるHによる火災・爆発のリスクを低減するために好ましい。それゆえ、加熱処理により水分量を最小限にする代替セメント固化技術を開発している。これまでリン酸系固化体の加熱処理試験の結果、非照射下において自由水量が低減されていることが分かった。実際の廃棄物は放射性であり、作製したリン酸系固化体が放射線分解Hを抑制しているかどうか、照射下で作製した際に構造への影響があるかどうか等が不明瞭であった。そのため、平成29年度作製した装置を改良するとともに加熱処理中に発生するH及び水蒸気を回収可能な装置を開発した。放射線分解Hと蒸発した水分を照射セル外で回収し、分析した。