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論文

Influence of mixing solution on characteristics of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate

入澤 啓太; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 128, p.105951_1 - 105951_7, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Construction & Building Technology)

本研究では、ポリリン酸ナトリウムを含む混練溶液の量と濃度を変化させてリン酸添加カルシウムアルミネートセメント(CAP)の特性を調査した。ポリリン酸ナトリウムの量を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、カルシウムアルミネートセメント(CAC)中に存在するゲーレナイトと比較して、モノカルシウムアルミネートが減少していった。また、非晶質ゲル相中に存在する水の減少とCAP中の水和物として、ギブサイト(Al(OH)$$_{3}$$)の量が増大した。ポリリン酸ナトリウムの濃度を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、モノカルシウムアルミネートの減少が確認されなかった。このシリーズにおいては、ギブサイトや他の結晶性水和物も同定されなかった。加えて、未反応なポリリン酸ナトリウムがCAP中に残存した。非晶質ゲル相中の水の減少とCAP中の水和物が微細構造の緻密性を向上させていると考えられる。

論文

Development of phosphate modified CAC cementitious systems with reduced water content for the immobilization of radioactive wastes

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09

低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 95$$^{circ}$$C, 110$$^{circ}$$C,180$$^{circ}$$C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95$$^{circ}$$Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。

論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Reduction of water content in calcium aluminate cement with/out phosphate modification for alternative cementation technique

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:40.79(Construction & Building Technology)

Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95$$^{circ}$$C. Curing at 60-95$$^{circ}$$C also eliminated the significant cracks found at 35$$^{circ}$$C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO$$_{4}$$.nH$$_{2}$$O type at 35$$^{circ}$$C and Ca(HPO$$_{4}$$).xH$$_{2}$$O type at 60-95$$^{circ}$$C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.

論文

Characterization of phosphate cement irradiated by $$gamma$$-ray during dehydration

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03

福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントを$$^{60}$$Co $$gamma$$線によって照射した。リン酸セメントのG(H$$_{2}$$)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中の$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

論文

Swelling pressure and leaching behaviors of synthetic bituminized waste products with various salt contents under a constant-volume condition

入澤 啓太; 目黒 義弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(3), p.365 - 372, 2017/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:79.72(Nuclear Science & Technology)

We investigated the swelling pressure of synthetic bituminized waste products (BWPs) and the amount of Na$$^{+}$$ in the leachate from them under a constant-volume condition when the BWPs were in contact with water to understand influences of salt content on the surrounding environments after disposal of radioactive BWPs in a geological repository. The observation of the cross section of the synthetic BWP specimens revealed that micropores, which were formed after soluble salts leached out from the specimens, shrank and deformed near the surface of the specimens. The salt content in the synthetic BWP specimens depended on the amount of water taken up, indicating that an increase in the amount of water led to increases in the swelling pressure and the cumulative amount of Na$$^{+}$$ in the leachate. It was found that the shrinkage and deformation of the micropores near the surface of the synthetic BWP specimens that arose under the constant-volume condition significantly influenced increases in the swelling pressure and cumulative amount of Na$$^{+}$$ in the leachate.

報告書

水浸漬法によるMA系アスファルト固化体の脱硝技術の検討

入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2015-008, 28 Pages, 2015/03

JAEA-Technology-2015-008.pdf:13.63MB

東海再処理施設で製作された約3万本のアスファルト固化体のうち、16,671本のMA系アスファルト固化体がアスファルト固化体貯蔵施設内に保管されている。MA系アスファルト固化体の処分に向けた評価の不確実性を低減する手段の1つとして、アスファルト固化体から硝酸塩を分離できる脱硝技術である水浸漬法を検討した。水浸漬法による脱硝技術開発における要素技術として、(1)アスファルト固化体の粉砕技術、(2)水浸漬法による粉砕したアスファルト固化体の脱硝技術に関して調査した。粉砕技術は硝酸塩等の浸出を速めるために必要であり、粗砕及び微粉砕試験ごとに試料粒径の分布を求めた。脱硝技術の調査は硝酸イオン及び亜硝酸イオンの浸出挙動に加え、放射性核種として取り込まれている元素の浸出挙動を求めた。

報告書

LA系アスファルト固化体の詰め替え技術の検討

入澤 啓太; 小松崎 利夫; 川戸 喜実; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘

JAEA-Technology 2014-039, 28 Pages, 2014/12

JAEA-Technology-2014-039.pdf:6.13MB

東海再処理施設で作製されたLA系アスファルト固化体は200Lドラム缶内に封入されており、アスファルト固化体貯蔵施設に13,296本収納されている。LA系アスファルト固化体の処分に向け、処分場設置スペースの効率化を図るための減容化策の一つとして、200Lドラム缶からアスファルト固化体を角型容器に詰め替えるための要素技術を検討した。詰め替え工程として、(1)ドラム缶からのアスファルト固化体の取り出し、(2)ポストフィーリング部の分離、(3)角型容器への充填といった一連の工程を考案し、個々の工程に対して2通りの操作方法を検討し、それぞれの技術の作業効率等を調べた。

論文

Expansion control for cementation of incinerated ash

中山 卓也; 鈴木 眞司; 花田 圭司; 富岡 修; 佐藤 淳也; 入澤 啓太; 加藤 潤; 川戸 喜実; 目黒 義弘

Proceedings of 2nd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2014) (CD-ROM), 12 Pages, 2014/06

A method, in which incinerated ash is solidified with a cement material, has been developed to dispose of radioactive incinerated ash waste. A small amount of metallic Al, which was not oxidized in the incineration, existed in the ash. When such ash was kneaded with a cement material and water, H$$_{2}$$ generation began immediately just after the kneading, H$$_{2}$$ bubbles pushed up the kneaded muddy material and an expanded solidified form was obtained. In this study, we tried to control H$$_{2}$$ generation by means of following two methods, one was a method to let metallic Al react prior to the cementation and the other was a method to add an expansion inhibitor that made an oxide film on the surface of metallic Al. The solidified forms prepared using the pre-treated ash and lithium nitrite were not expanded.

論文

Effects of salt content on leaching properties of synthetic bituminized wastes

入澤 啓太; 大曽根 理; 目黒 義弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 51(3), p.323 - 331, 2014/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:59.06(Nuclear Science & Technology)

本研究では、模擬アスファルト固化体中の水溶性成分(Na$$^{+}$$, NO$$_{3}$$$$^{-}$$, NO$$_{2}$$$$^{-}$$, SO$$_{4}$$$$^{2-}$$)の浸出比と実効拡散係数を水浸漬法により調べた。塩/アスファルト比,塩組成,塩粒径、及びアスファルトの主成分が異なる模擬アスファルト固化体を作製した。45wt%の塩濃度を含む模擬アスファルト固化体中の水溶性成分の実効拡散係数はイオン種間で一致した。これは、模擬アスファルト固化体中の実効拡散係数が陽イオン,陰イオン、及びイオンの価数によらないことを示している。このことから、水溶性成分の浸出において、水溶性イオンと模擬アスファルト固化体中の細孔表面との相互作用が十分に小さいと予想できる。さらに、実効拡散係数は、塩/アスファルト比の上昇に伴い、増大した。水溶性成分の実効拡散係数がおもに、塩/アスファルト比によって決定されていることがわかった。

論文

Development of separation technique of sodium nitrate from low-level radioactive liquid waste using electrodialysis with selective ion-exchange membranes

入澤 啓太; 中川 明憲; 鬼澤 崇*; 小河原 貴史*; 花田 圭司; 目黒 義弘

Proceedings of 15th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2013) (CD-ROM), 5 Pages, 2013/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.33

An advanced method, in which electrodialysis separation of sodium nitrate and decomposition of nitrate ion are combined, has been developed to remove nitrate ion from low-level radioactive liquid wastes including nitrate salts of high concentration. An engineering scale apparatus with two electrodialytic devices, in which the sodium and nitrate ions were separately removed by each device, was produced on the basis of the results of fundamental investigation previously reported, and the performance of the apparatus was tested. Both the ions were successfully removed at the same time, though these ions were separately transferred using two electrodialytic devices. And also effect of several experimental parameters such as current and temperature on current efficiency of both the ions of each device was investigated.

口頭

Isotopic fractionation of tungsten for meteoritical materials

入澤 啓太; 平田 岳史*; 谷水 雅治*

no journal, , 

本研究では、レニウムを用いた外部補正法による新規なタングステン同位体比測定法の開発を行った。この同位体比測定法は、質量分析計内で生じるタングステンの質量差別効果だけを補正することができるため、質量に依存しないタングステン同位体組成の変動に加えて、これまで困難であった質量に依存するタングステン同位体組成の変動を高精度に検出することができる。この年代測定法をハフニウム-タングステン年代測定法に適用することによって、地球中心核形成年代をより正確に推定することが可能となった。

口頭

高濃度塩を含むアスファルト模擬固化体からの無機イオンの浸出挙動

入澤 啓太; 目黒 義弘; 早坂 裕美; 高橋 邦明

no journal, , 

現在保管されているアスファルト固化体を埋設処分するためには、アスファルト固化体の特性を評価する方法を確立することが必要である。固化体を埋設処分する際の重要となるデータは固化体中に混入している物質の外部への浸出速度及び浸出率である。本研究では、新たにアスファルト模擬固化体を作製し、S/V比と温度条件を変化させて、2週間水浸漬試験を実施した。S/V比を10-20cm$$^{-1}$$と変化させたとき、重量によらず硝酸イオンが約30%浸出した。実効拡散係数は誤差の範囲内で一致しており、5E-12[m$$^{2}$$/s]を示した。温度(5, 25, 45$$^{circ}$$C)を変化させた場合、模擬固化体の硝酸イオンは2週間でそれぞれ15%, 30%, 90%浸出した。実効拡散係数はそれぞれ5E-13, 5E-12, 1E-11[m$$^{2}$$/s]であり、温度による顕著な変動が見られた。また、45$$^{circ}$$Cの場合において、模擬固化体の膨潤が確認された。

口頭

Recent research for characterization of bituminized wastes in JAEA; Swelling and salt leaching

入澤 啓太; 目黒 義弘; 高橋 邦明

no journal, , 

アスファルト固化体を処分するためには、アスファルト固化体の特性を評価することが必要である。固化体を処分する際に重要となるデータとして、固化体が地下水と接触した際の固化体中に閉じ込められた塩の浸出率及び固化体自体に発生する膨潤圧などが挙げられる。本発表では、原子力機構に保管されている実アスファルト固化体を参照にして、塩粒径,塩組成,塩濃度を変化させた模擬固化体を作成し、塩浸出速度や変形量・膨潤圧を測定した結果を述べる。

口頭

模擬アスファルト固化体中の無機塩の浸出挙動,1; NaNO$$_{3}$$の浸出速度に及ぼす粒径と含有量の効果

入澤 啓太; 大曽根 理; 目黒 義弘

no journal, , 

アスファルト固化体の処分時の挙動の中で、固化体に閉じ込めた物質の外部への浸出挙動は重要な要素である。本研究では、新たに塩粒径及び塩含有量を変化させた模擬アスファルト固化体を作製し、水浸漬試験を実施した。NaNO$$_{3}$$の実効拡散係数は、固化体中のNaNO$$_{3}$$の含有率が増加するとともに増大し、実効拡散係数の対数値とNaNO$$_{3}$$含有率との間に正の比例関係が観察された。このことはNaNO$$_{3}$$の実効拡散係数が固化体中のアスファルトとNaNO$$_{3}$$の割合によって決まることを示唆している。また、NaNO$$_{3}$$の含有率が小さくなると、NaNO$$_{3}$$の拡散係数の値は、アスファルト中の水の拡散係数に近い値となった。アスファルト中のNaNO$$_{3}$$は、アスファルト中に浸入した水にNaNO$$_{3}$$が溶解し、水溶液として拡散していると予想されるため、この結果は妥当であると考えられる。今回、検討したNaNO$$_{3}$$の粒径による実効拡散係数の変化はまだ明確ではないが、含有率が拡散係数に及ぼす影響よりも小さいことがわかった。

口頭

水接触時におけるアスファルト固化体の性状に及ぼす塩/アスファルト比の影響

入澤 啓太; 大曽根 理; 目黒 義弘

no journal, , 

地下水との接触によるアスファルト固化体の性状の変化を理解するため、塩/アスファルト比が異なる模擬アスファルト固化体を用いて、水接触時に模擬固化体から浸出するナトリウムイオンの実効拡散係数を測定した。塩/アスファルト比の上昇に伴い、ナトリウムイオンの実効拡散係数が増大することがわかった。

口頭

塩含有量が異なるアスファルト固化体の$$gamma$$線照射試験

入澤 啓太; 目黒 義弘

no journal, , 

塩含有量が異なる模擬アスファルト固化体に吸収線量、線量率を変えて$$gamma$$線照射し、放射線分解によるH$$_2$$ガス発生量を調べた。吸収線量の増加に伴い、H$$_2$$ガス発生量は上昇したが、線量率の影響は見られなかった。塩含有量の上昇に伴いH$$_2$$ガス発生量は減少し、H$$_2$$ガス発生量はアスファルト成分量に依存することが分かった。

口頭

アスファルト固化体の塩含有率が放射線分解生成ガス発生に及ぼす影響の評価

入澤 啓太; 目黒 義弘

no journal, , 

原子力機構には再処理工程から発生した低レベル及び極低レベル放射性廃液を固化したアスファルト固化体(以下、固化体と略す)が約3万本保管されている。大半の固化体の組成は55wt.%のアスファルトと45wt.%の塩(硝酸塩,亜硝酸塩,リン酸塩,炭酸塩等)であるが、廃液処理のキャンペーンに依存して塩組成や塩含有率が異なる固化体も一部、存在している。この固化体を処分する際には、塩含有率が異なる固化体から発生する放射線分解H$$_{2}$$ガス量を評価することが重要である。そこで本研究では、塩含有率が異なる模擬固化体を作製し、$$gamma$$線照射時における吸収線量及び線量率がH$$_{2}$$ガス発生量に及ぼす影響を各模擬固化体ごとに調べた。

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