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論文

Hydrogen gas measurements of phosphate cement irradiated during heat treatment

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-16; QST Takasaki Annual Report 2017, P. 63, 2019/03

https://repo.qst.go.jp/records/74834

廃棄物管理の観点から、放射性分解H$$_{2}$$ガスをできる限り抑制することは、長期保管及び処分時において火災や爆発のリスクを低減するためには、望ましい。そのため、加熱処理による水分率を最小化した代替セメント固化技術を開発している。本技術は、90$$^{circ}$$C、非照射下において、実現可能であることが報告されている。実際の廃棄物は放射性であり、本技術の適用が放射性分解H$$_{2}$$ガスの抑制に効果的であるかどうかは、未だ不明である。そこで、本技術によって作製されたリン酸セメントから発生した放射性分解H$$_{2}$$ガスを直接、分析した。その結果、本技術の適用により、放射性分解H$$_{2}$$ガスが低減でき、そのリスク低減につながることがわかった。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Characterization of phosphate cement irradiated by $$gamma$$-ray during dehydration

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

QST-M-8; QST Takasaki Annual Report 2016, P. 63, 2018/03

https://repo.qst.go.jp/records/73811

福島第一原子力発電所から発生する汚染水処理二次廃棄物の安全な貯蔵のため、リン酸セメントによる最小含水化した固化技術を開発している。実際の二次廃棄物における本固化技術の適用性を把握するため、脱水中のリン酸セメントを$$^{60}$$Co $$gamma$$線によって照射した。リン酸セメントのG(H$$_{2}$$)は脱水中の時間と共に減少し、7日後に検出下限値となった。さらに、脱水中の$$^{60}$$Co $$gamma$$線照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させないことが分かった。

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

報告書

ウラン廃棄物を対象とした非破壊測定装置の運用実績

小原 義之; 長沼 政喜; 野廣 哲也*; 吉田 公一*; 牧田 彰典*; 坂手 光男*; 入沢 巧*; 村下 達也*

JAEA-Technology 2012-048, 39 Pages, 2013/03

JAEA-Technology-2012-048.pdf:5.1MB

日本原子力研究開発機構人形峠環境技術センターでは、昭和50年から平成14年まで、ウラン鉱石からウランを抽出し製錬・転換・濃縮して原子炉の燃料とするための研究開発及び使用済燃料を再処理して回収したウランの、転換・再濃縮する技術開発を行ってきた。この間に発生した放射性廃棄物は、ドラム缶に密封した状態でセンターの廃棄物貯蔵庫に約15,000本保管しているが、廃棄物管理情報に統一性がなかった。平成10年頃にセンターの主要核物質取扱施設の核物質不明量(MUF)が保障措置上の課題として国際原子力機関に指摘された。このため、センターでは、平成12年にドラム缶に収納した状態でウラン量を定量することができる米国CANBERRA社製の「Q2低レベル廃棄物ドラム缶測定装置」を導入し、廃棄物ドラム缶の非破壊でのウラン量測定を行ってきた。平成13年から平成23年の間で、廃棄物貯蔵庫に保管している約15,000本の廃棄物ドラム缶について、ほぼ全数の測定を実施した。その結果、廃棄物ドラム缶中の総ウラン量は約20tonと評価された。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,1; 模擬廃棄物の合成と評価

谷口 拓海; 入澤 啓太; 伊藤 譲; 並木 仁宏; 大杉 武史; 阿部 智久; 佐藤 淳也; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; et al.

no journal, , 

原子力機構は、英国シェフィールド大学と協力して、文部科学省廃炉加速化共同プログラムを実施している。本研究では、それら廃棄物の水素ガス燃焼・漏えいリスク低減を目的に、低含水リン酸セメントによる閉じ込めを目指す。本発表では、日英共同プロジェクトの概要と合成した模擬廃棄物を紹介する。

口頭

福島汚染水処理二次廃棄物のための固定化技術の開発,5; Sr$$^{2+}$$及びCl$$^{-}$$の浸出速度

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 中澤 修; 木下 肇*

no journal, , 

本研究では、福島汚染水処理二次廃棄物スラリー及び濃縮廃液の漏洩リスク・水素ガス燃焼リスク低減を目的に、リン酸を用い、それらリスクを低減できる技術を開発している。ANSI/ANS16.1に基づく浸出試験を実施し、Sr$$^{2+}$$及びCl$$^{-}$$の浸出速度を調べた。本発表は、平成28年度文部科学省委託業務の成果の一部である。

口頭

$$^{60}$$Co-$$gamma$$線が脱水中のリン酸セメントの特性に及ぼす影響

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

no journal, , 

汚染水処理二次廃棄物の安全・安心な長期貯蔵のため、リン酸セメントを用いて、漏洩を抑制する固化と放射線分解で発生するH$$_{2}$$ガス量を抑制する脱水を同時に達成する技術を開発している。実際の二次廃棄物は高線量を持つことから、高崎量子応用研究所食品照射棟内で脱水中のリン酸セメントを30Gy/hで7日間$$^{60}$$Co-$$gamma$$線照射し、脱水中における$$gamma$$線がH$$_{2}$$ガス発生量とリン酸セメントの物性に及ぼす影響を調べた。H$$_{2}$$ガス発生量は時間と共に減少し、7日目で検出下限値となった。脱水中の照射がリン酸セメントの結晶及び非晶質相を変化させなかった。以上の結果は、本技術が漏えい・H$$_{2}$$ガス燃焼のリスク低減のために有益であり、高線量下において適用できる可能性を示す。

口頭

セメント系材料を用いたハロゲンの不溶化

谷口 拓海; 入澤 啓太; 並木 仁宏*; 中澤 修

no journal, , 

放射性ハロゲンはハロゲン化銀によって不溶化されてきたが、銀を用いることからコストが高い。原子力機構及び福島第一原子力発電所廃棄物処理の低コスト化を目的に、ハロゲンを固溶する安価なセメント系材料を開発し、閉じ込め性能を評価する。文献調査により、ハロゲンがアパタイト中に固溶することがわかった。一方、リン酸系セメント(以下、CAPと表記)を水熱処理することにより、アパタイトが形成される。そこで、本研究ではハロゲンを含有したCAPを水熱処理し、アパタイトを形成させ不溶化する方法を検討した。

口頭

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 2; Leaching test of simulated wasteforms with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Lebon, R.*; Mahoney, D.*; Zhang, B.*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

no journal, , 

Calcium aluminate cements modified with phosphate (CAP) have been studied as an alternative matrix for the encapsulation of aqueous secondary wastes arising from processing of contaminated waster in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The present study focuses on the immobilisation of Sr and the other elements present in the simulated wastes in the CAP cements. As a result, CAP has a great potential as a host matrix for aqueous secondary wastes currently stored in Fukushima. It was possible to incorporate the simulated secondary wastes and form stable solids that can retain Sr under exposure to water.

口頭

脱水中におけるリン酸系固化体の水素ガス測定

入澤 啓太; 工藤 勇*; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 中澤 修

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)にある放射性廃棄物管理の観点から、固化体中の放射線分解水素ガス(H$$_{2}$$)発生量をできる限り抑制することは、長期保管及び処分時におけるH$$_{2}$$による火災・爆発のリスクを低減するために好ましい。それゆえ、加熱処理により水分量を最小限にする代替セメント固化技術を開発している。これまでリン酸系固化体の加熱処理試験の結果、非照射下において自由水量が低減されていることが分かった。実際の廃棄物は放射性であり、作製したリン酸系固化体が放射線分解H$$_{2}$$を抑制しているかどうか、照射下で作製した際に構造への影響があるかどうか等が不明瞭であった。そのため、平成29年度作製した装置を改良するとともに加熱処理中に発生するH$$_{2}$$及び水蒸気を回収可能な装置を開発した。放射線分解H$$_{2}$$と蒸発した水分を照射セル外で回収し、分析した。

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