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論文

Structural, magnetic, transport, and thermoelectric properties of the pseudobrookite AlTi$$_{2}$$O$$_{5}$$-Ti$$_{3}$$O$$_{5}$$ system

高濱 隆成*; 石井 透依*; 犬童 代梧*; 有薗 実駿*; 寺倉 千恵子*; 十倉 好紀*; 竹下 直*; 野田 正亮*; 桑原 英樹*; 斎木 琢夫*; et al.

Physical Review Materials (Internet), 4(7), p.074401_1 - 074401_11, 2020/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:40.15(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigated the structural, magnetic, transport, and high-temperature thermoelectric properties of single crystals of the pseudobrookite Al$$_{1-x}$$Ti$$_{2+x}$$O$$_{5}$$ for $$0 le x le 1$$ grown using a floating zone. We found a correlation of spin-singlet Ti$$^{3+}$$-Ti$$^{3+}$$ dimers coupled with the lattice even in the conductive $$alpha$$ and $$lambda$$ phases which develops with increasing $$x$$. This developing dimer correlation reduces the number of unpaired Ti$$^{3+}$$ ions, which makes the compound more conductive owing to the suppression of disorder for $$x$$ up to about 0.75. The dimer fluctuation causes a critical enhancement of the magnetic susceptibility at around 150 K in the $$lambda$$ phase near the boundary ($$x sim 0.9$$) between the $$lambda$$ and the $$beta$$ phases. Such a correlation of the spin-singlet Ti$$^{3+}$$-Ti$$^{3+}$$ dimers may produce a high Seebeck coefficient in the conductive $$alpha$$ and $$lambda$$ phases leading to a large thermoelectric power factor at high temperatures.

論文

Fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters and Pt single atoms over porous carbon supports and their structural analyses with X-ray absorption spectroscopy

糸井 弘行*; 西原 洋知*; 小林 俊介*; Ittisanronnachai, S.*; 石井 孝文*; Berenguer, R.*; 伊藤 仁*; 松村 大樹; 京谷 隆*

Journal of Physical Chemistry C, 121(14), p.7892 - 7902, 2017/04

 被引用回数:31 パーセンタイル:71.76(Chemistry, Physical)

We demonstrate the fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters or Pt single atoms on two types of porous carbon supports, Ketjen black (KB) and zeolite-templated carbon (ZTC). For the fine dispersion of Pt subnanoclusters, simply filling an organoplatinum complex, (COD)PtMe$$_{2}$$, as a Pt precursor into the micropores is found to be crucial to prevent agglomeration or sintering of Pt subnanoclusters. Moreover, it is possible to disperse Pt single atoms on ZTC, simply by decreasing the Pt loading amount down to ca. 0.9 wt%, owing to some stabilization effect by oxygen-containing functional groups. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis for Pt subnanoclusters reveals that the Pt-Pt bond is contracting to a large extent ($$sim$$2.8%) relative to balk values, and upon hydrogen chemisorption, the bond elongates more than the reported values for the 1.0 nm sized Pt nanoparticles.

論文

Extended steady-state and high-beta regimes of net-current free heliotron plasmas in the Large Helical Device

本島 修*; 山田 弘司*; 小森 彰夫*; 大藪 修義*; 武藤 敬*; 金子 修*; 川端 一男*; 三戸 利行*; 居田 克巳*; 今川 信作*; et al.

Nuclear Fusion, 47(10), p.S668 - S676, 2007/10

 被引用回数:34 パーセンタイル:73.71(Physics, Fluids & Plasmas)

大型ヘリカル装置(LHD)では、加熱パワーの増大及び粒子の排気/供給能力の向上に加え、革新的な運転シナリオの発見により、無電流ヘリオトロンプラズマの性能を改善することに成功した。その結果、特に、高密度,長時間運転,高ベータに関して運転領域を拡大することに成功した。LHDにおける多様な研究の結果、無電流ヘリオトロンプラズマの特長が明らかになった。特に、ローカルアイランドダイバータによる排気とペレット入射によるプラズマ中心部への粒子供給を組合せることにより内部拡散障壁(IDB)を形成し、5$$times$$10$$^{20}$$m$$^{-3}$$という超高密度のプラズマが得られた。4.5%の体積平均ベータ値や、54分間の放電時間(総入力エネルギー: 1.6GJ、平均入力パワー: 490kW)を達成することにも成功した。本論文では、IDB, 高ベータプラズマ, 長時間運転に関する最近2年間の成果を概括する。

論文

Extended steady-state and high-beta regimes of net-current free heliotron plasmas in the large helical device

本島 修*; 山田 弘司*; 小森 彰夫*; 大藪 修義*; 金子 修*; 川端 一男*; 三戸 利行*; 武藤 敬*; 居田 克巳*; 今川 信作*; et al.

Proceedings of 21st IAEA Fusion Energy Conference (FEC 2006) (CD-ROM), 12 Pages, 2007/03

大型ヘリカル装置(LHD)では、加熱パワーの増大及び粒子の排気/供給能力の向上と併せ、無電流ヘリオトロンプラズマの革新的な運転シナリオの開発を行った。その結果、高密度,長時間運転,高ベータに関して運転領域を拡大することに成功した。LHDにおける多様な研究の結果、無電流ヘリオトロンプラズマの特長が明らかになった。特に、ローカルアイランドダイバータによる排気とペレット入射によるプラズマ中心部への粒子供給を組合せることにより内部拡散障壁(IDB)を形成し、$$5times10^{20}$$m$$^{-3}$$という超高密度のプラズマが得られた。この結果は魅力的な超高密度核融合炉へ道を開くものである。また、4.5%の体積平均ベータ値や、54分間(総入力エネルギー: 1.6GJ,平均パワー: 490kW)の放電維持時間を得ることにも成功した。本論文では、IDB,高ベータプラズマ,長時間運転に関する最近2年間の成果を概括する。

口頭

MA/Ln分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド抽出過程では、放射線により抽出剤が分解することと放射線分解生成物が蓄積することが長期的なプロセスの運用における問題としてこれまで指摘されてきた。そこで本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の分離抽出剤として注目されているヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

MA/RE分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための分離プロセスの研究開発が現在進められている。本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とレアアース(Ln)の分離抽出剤として優れた抽出分離能と高い実用性を併せ持つヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

$$gamma$$ radiolysis of an extractant for minor actinides, Hexaoctyl-nitrilotriacetamide (HONTA), in dodecane diluent

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイドとレアアース元素の分離抽出剤であるN,N,N',N',N'',N''-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)の耐放射線性能をコバルト60から放出される$$gamma$$線を用いて調べた。HONTAの分解量とその分解生成物収量をガスクロマトグラフィー法で得た。その結果、HONTAの放射線分解で切断される結合箇所を特定し、またHONTAの分解メカニズムが吸収線量によって異なることを示唆した。

口頭

Current status of R&D on minor actinide separation process with CHON Extractants in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

原子力エネルギーを継続して利用していくためには、高レベル廃棄物の放射能毒性の低減化と減容化は重要な課題である。分離変換技術はこれらを解決する有効な方策であると期待されている。原子力機構では、高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核変換システムに供給するためのMA分離プロセスの開発を進めている。このMA分離プロセスは3つの分離ステップから構成されている。An(III)・RE一括回収プロセスでは、高レベル廃液から高い効率でMAを回収可能なTDdDGA抽出剤を開発し、An(III)/RE相互分離プロセス及びAm/Cm分離プロセスでは、抽出剤としてそれぞれHONTAとADAAMを開発した。これらの抽出剤は、すべてCHON原則に合った構造で、プロセスから発生する廃棄物の低減化に寄与している。このMA分離プロセスは、高レベル廃液の模擬液及び実液による連続抽出試験によって、その分離性能を評価した。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

MA分離抽出剤HONTAの$$gamma$$線分解による抽出能変化

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ新規抽出剤、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)の耐放射線性能評価の一環として、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射によるランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。その結果、HONTAの$$gamma$$線分解生成物による新たな元素抽出能の出現は認められず、また分配比の減少は$$gamma$$線照射に伴うHONTAの分解による濃度変化に起因することがわかった。

口頭

Influence of $$gamma$$-radiolysis of a minor actinide extractnt on lanthanides extraction

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 石井 翔*; 筒井 菜緒; 伴 康俊; 松村 達郎

no journal, , 

ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)等のマイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ抽出剤を対象に、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射を行い、ランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。HONTAについて、$$gamma$$線分解に伴う濃度変化と比較した結果、照射初期にみられたHONTAの減少量に対応する分配比の減衰は観測されず、また照射に伴う分配比の減少は濃度変化から予測されたものより速いことがわかった。

口頭

Solvent extraction process for reprocessing and minor actinides separation using CHON ligands

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREXプロセスは工業規模の再処理工場として確立しており、TRUEX法及び4群群分離法は、高レベル廃液からのマイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスとして開発され、既に実高レベル廃液を用いた連続抽出試験によって実証されている。これらの再処理及びMA分離プロセスで用いられている抽出剤であるTBP, CMPO、DIDPAは、U, Pu, MAの分離回収に高い性能を発揮するが、その分子構造にリンを含んでおり固体の二次廃棄物の発生源となることが課題である。そこで、核燃料サイクルからの放射性廃棄物の低減化を目的として、分子中に炭素(C), 水素(H), 酸素(O), 窒素(N)のみを含む(CHON)新規な抽出剤を用いた新しい再処理及びMA分離プロセスの研究開発を進めている。本発表では、抽出剤の選定から分離プロセス構築、実高レベル廃液試験の結果まで述べる。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発,1; 概要

松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.

no journal, , 

分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAはADSによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。基本的な分離手法として既存の再処理工場において実績のある溶媒抽出法を採用し、複数の分離段階に必要な性能を有する抽出剤を組み合わせることによって分離を達成した。発表では、最近実施した実廃液試験の結果を示すとともに、各国において開発が進められている類似の分離プロセスとの比較を行い、開発の現状及び今後の計画について述べる。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発

松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.

no journal, , 

分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAは核変換システムによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。SELECTプロセスは、CHON原則に合致した必要とされる性能を有した抽出剤を用いた複数の溶媒抽出プロセスによって構成する。本発表では、プロセス構築のコンセプト及び開発の現状について紹介する。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発

松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 森田 圭介; 樋川 智洋; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; et al.

no journal, , 

分離変換技術を導入した次世代の核燃料サイクルにおける再処理・MA分離プロセスとして「SELECTプロセス」(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の開発を進めている。これは、発電炉の使用済燃料から、再利用可能なU, Pu、長半減期で放射能毒性が高いマイナーアクチノイド(MA = Np, Am, Cm)を分離し、U, Puを核燃料として再利用するとともに、MAは核変換システムによって短半減期核種あるいは安定核種に高い効率で核変換を行うことを目指したものである。SELECTプロセスは、CHON原則に合致した必要とされる性能を有した抽出剤を用いた複数の溶媒抽出プロセスによって構成する。本発表では、プロセス構築のコンセプト及び開発の現状について紹介する。

口頭

軟X線吸収分光法によるマイナーアクチノイド回収用抽出剤HONTAの有機溶媒中凝集構造に係る研究

宮崎 康典; 石井 克典; 佐野 雄一; 樋川 智洋; 長坂 将成*; 井垣 翔*; 下條 竜夫*; 熊木 文俊*; 足立 純一*

no journal, , 

核燃料サイクルの確立には放射性廃棄物の適切な処理処分が不可欠である。使用済燃料にはUとPuの核分裂生成物だけではなく、中性子吸収で高次化したマイナーアクチノイド(MA: Am, Cm)が含まれ、その発熱量や長半減期は放射性廃棄物の地層処分に係る負担要因の1つに挙げられている。そのため、MAの選択的分離技術が重要な開発項目になっている。本研究では、MAを選択的に分離する抽出剤N,N,N',N',N'',N''-hexaoctylnitorilotriacetamide(HONTA)の凝集やコンディショニングにおける酸の影響を明らかにするため、軟X線吸収分光(XAS)実験を行い、量子化学計算と比較することで、酸との会合構造等を考察した。

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