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論文

Time dependence of corrosion behavior on Ta in NaOH solutions

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

Materials Transactions, 63(4), p.538 - 544, 2022/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

核燃料再処理機器に使用されているタンタルについて、除染作業での使用が想定される水酸化ナトリウム溶液における腐食挙動の時間依存性を浸漬腐食試験により調査し、経時変化の機構について表面観察および電気化学測定結果から検討した。浸漬腐食試験についてNaOH濃度は1から7mol/L、浸漬時間はそれぞれ、24から168hrとし、室温で行った。腐食速度はNaOH濃度とともに増加するが、浸漬時間によりピークを示しその後減少した。ピークまでの時間はNaOH濃度が高いほど短時間であった。浸漬腐食試験後に洗浄・秤量を行った試料表面のSEMおよびラマン分析では皮膜の生成はみられなかった。一方、分極抵抗は浸漬直後から減少した後に一定値あるいは増加を示した。分極抵抗の経時変化は腐食速度の変化と同じ挙動を示し、また分極抵抗の値は皮膜抵抗と電荷移動抵抗の和とおおよそ一致することから、腐食速度の経時変化は浸漬による皮膜生成に影響を受けることが示唆された。皮膜は主としてTaの溶解により生成するNa$$_{8}$$Ta$$_{6}$$O$$_{19}$$であると考えられた。

論文

TaのNaOH水溶液中における腐食挙動の時間依存性

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

材料と環境, 70(6), p.192 - 198, 2021/06

核燃料再処理機器に使用されているタンタルについて、除染作業での使用が想定される水酸化ナトリウム溶液における腐食挙動の時間依存性を浸漬腐食試験により調査し、経時変化の機構について表面観察および電気化学測定結果から検討した。浸漬腐食試験についてNaOH濃度は1から7mol/L、浸漬時間はそれぞれ、24から168hrとし、室温で行った。腐食速度はNaOH濃度とともに増加するが、浸漬時間によりピークを示しその後減少した。ピークまでの時間はNaOH濃度が高いほど短時間であった。浸漬腐食試験後に洗浄・秤量を行った試料表面のSEMおよびラマン分析では皮膜の生成はみられなかった。一方、分極抵抗は浸漬直後から減少した後に一定値あるいは増加を示した。分極抵抗の経時変化は腐食速度の変化と同じ挙動を示し、また分極抵抗の値は皮膜抵抗と電荷移動抵抗の和とおおよそ一致することから、腐食速度の経時変化は浸漬による皮膜生成に影響を受けることが示唆された。皮膜は主としてTaの溶解により生成するNa$$_{8}$$Ta$$_{6}$$O$$_{19}$$であると考えられた。

論文

再処理施設におけるジルコニウムの応力腐食割れ評価に関する考察

橋倉 靖明*; 石島 暖大; 中原 将海; 佐野 雄一; 上野 文義; 阿部 仁

保全学, 19(3), p.95 - 102, 2020/10

プルトニウム濃縮缶を対象とし、硝酸及び硝酸ナトリウム水溶液を用いて、印加電位を制御した定荷重引張試験及び電気化学試験を実施した。その結果を用い、硝酸濃度-き裂発生電位マップを作成した。また、応力腐食割れの可能性を評価する際には、硝酸だけでなく、硝酸塩に配位した硝酸イオン濃度も考慮する必要があることが明らかとなった。

論文

ジルコニウムの硝酸溶液中における$$gamma$$線照射下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 16(2), p.100 - 106, 2017/05

ジルコニウム(Zr)は沸騰硝酸中での耐食性に優れることから使用済燃料再処理機器の構造材料として使用されている。一方、使用済燃料溶液中で放射線分解水素が発生すること、またZrは水素ぜい化を生じる事も知られているため、Zrの硝酸溶液中における放射線分解水素吸収挙動の解明は重要である。本研究では、$$gamma$$線照射下での硝酸中浸漬試験を実施し、Zrの放射線分解水素吸収挙動を検討した。試験の結果、5および7kGy/hrの線量率において3mol/Lまでの硝酸溶液中でZr放射線分解水素を吸収した。水素吸収量は、放射線分解水素発生量と相関がみられ、また吸収された水素はZr表面に集中して水素化物を生成していた。これは、Zrの水素固溶量が極めて低く水素化物を生成しやすいためである。またこの表面に生成した水素化物により金属内部への水素拡散が抑制されること、さらに放射線分解水素吸収による水素侵入深さをZr水素化物中の水素拡散定数から評価可能であることも明らかにした。

論文

The Effect of crystal textures on the anodic oxidization of zirconium in a boiling nitric acid solution

加藤 千明; 石島 暖大; 上野 文義; 山本 正弘

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(9), p.1371 - 1379, 2016/09

AA2015-0626.pdf:1.2MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.29(Nuclear Science & Technology)

硝酸水溶液でジルコニウムの応力腐食割れに関して、ジルコニウムの陽極酸化に及ぼす結晶配向の影響を調査した。酸化ジルコニウム膜の成長挙動は、脱不動態化電位(1.47V vs. SSE)で、劇的に変化した。1.5Vでは、酸化皮膜は速く成長し、その平均皮膜厚さは電荷量に比例して増加した。酸化皮膜は周期的な3乗則に従った成長挙動を示した。周期的な3乗則に従った成長挙動への遷移前では、酸化皮膜の成長挙動に結晶配向の影響を及ぼさなかった。しかし、皮膜成長の遷移後は、酸化皮膜の平均皮膜厚さと厚い酸化皮膜の下に生じたき裂は結晶配向の影響を受けた。(0002)面が配向している圧延面では、その平均皮膜厚さは減少し、皮膜内のき裂により皮膜の剥離が生じた。(0002)面に垂直面である圧延方向面では、厚い酸化皮膜の下には、圧延方向に深く進展したき裂が観察された。き裂は酸化物層の中をジルコニウム母材の(0002)面に沿って進展した。酸化物層は、ひも状の酸化ジルコニウムとジルコニウム水素化物からなり、ひも状の酸化ジルコニウムは、単斜晶ZrO$$_{2}$$に加えて斜方晶ZrO$$_{2}$$を含んでいた。外部応力が無い条件でき裂が発生・進展した機構の1つの仮定として、(0002)面に析出した水素化物の酸化と、その後に生じる斜方晶ZrO$$_{2}$$から単斜晶ZrO$$_{2}$$への相変態がその原因の一つと考えられた。

論文

Thermal aging effect for creep properties on Ni base refractory alloys

石島 暖大; 上野 文義

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 4 Pages, 2015/05

再処理機器で使用されているNi基耐熱合金(Alloy625)の熱サイクル寿命評価に重要な、クリープ特性に及ぼす熱時効の影響を評価するため、熱時効材および溶体化処理材について1073Kでクリープ試験を行った。その結果、溶体化材では試験応力が100MPa未満では試験途中でクリープひずみ速度が減少するが、熱時効材ではその様な傾向は見られなかった。溶体化材の試験応力によるクリープ挙動の変化は、試験中に金属間化合物が析出するためであることが組織観察およびクリープひずみ速度の挙動から明らかとなった。これらの結果は、再処理機器の運転中に金属間化合物が析出し、クリープ疲労特性が変化することを示唆しているが、試験結果よりその析出は数百時間で終了しているため、実機のクリープ疲労寿命評価には熱時効材のデータを使用する方が適切である。

論文

Stress corrosion cracking behavior of zirconium in boiling nitric acid solutions at oxide formation potentials

石島 暖大; 加藤 千明; 本岡 隆文; 山本 正弘; 加納 洋一*; 蝦名 哲成*

Materials Transactions, 54(6), p.1001 - 1005, 2013/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.14(Materials Science, Multidisciplinary)

ジルコニウムは硝酸中において優れた耐食性を有するため核燃料再処理機器材料として使用されている。しかしながら、ジルコニウムは不働態破壊電位下において沸騰硝酸中でSCC感受性を示すことが報告されている。一方、ジルコニウムのSCC発生及び進展挙動は明らかになっていない。本研究では、ジルコニムのSCCにおける発生及び進展挙動を明らかにするため、沸騰硝酸中にて定荷重引張試験を実施した。その結果、不働態破壊電位より貴な電位で生成する酸化皮膜下に発生するき裂が成長して破断することが明らかとなった。これは、酸化皮膜の生成が沸騰硝酸中におけるジルコニウムのSCCを引き起こすことを示している。またこのことは、沸騰硝酸中におけるジルコニウムのSCCはTarnish Ruptureモデルで説明できることを示唆している。

論文

チタン上における硝酸の還元機構

小松 篤史; 石島 暖大; 本岡 隆文; 上野 文義; 山本 正弘

材料と環境, 62(5), p.198 - 203, 2013/05

チタンは沸騰硝酸中で腐食することが知られているが、沸騰硝酸中でのチタンの腐食機構,特に還元反応に関しての知見は少ない。そこで硝酸溶液中におけるチタン上での還元反応に注目し、硝酸溶液中に存在するイオン(H$$^{+}$$, NO$$_{3}$$$$^{-}$$, HNO$$_{2}$$)濃度を変化させた硝酸溶液中でチタンのカソード分極曲線を測定し、各種イオンの反応次数やターフェル勾配からチタン上での硝酸の還元反応機構について検討した。チタン上における硝酸の還元機構には、チタンの酸化皮膜の還元が関与していると考えられ、以下の反応機構を提案した。NO$$_3^{-}$$ $$rightleftharpoons$$ NO$$_{3ad}^{-}$$ (QE), TiO$$_{2}$$ + H$$^{+}$$ + e$$^{-}$$ $$rightleftharpoons$$ TiOOH (QE), NO$$_{3ad}^{-}$$ + TiOOH $$rightarrow$$ (NO$$_3^{-}$$ - TiOOH)$$_{ad}$$ (RDS), (NO$$_3^{-}$$ - TiOOH)$$_{ad}$$ + H$$^{+}$$ + e$$^{-}$$ $$rightarrow$$ NO$$_{2ad}^{-}$$ + TiO$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O

論文

使用済核燃料模擬溶解液中におけるジルコニウムの応力腐食割れ感受性に対するクリープの影響

加藤 千明; 石島 暖大; 山本 正弘

材料と環境, 61(1), p.22 - 28, 2012/01

核燃料再処理プロセスのうち、燃料溶解槽条件におけるジルコニウムの応力腐食割れ(SCC)感受性を検討した。使用済核燃料溶解液を模擬したコールド模擬液を用いて、高電位条件並びに沸騰伝熱条件における定荷重試験を行った。ジルコニウムのSCCは電位依存性が極めて強く、1.55V(vs.SSE)で破断時間が著しく低下した。この電位条件ではファセット状のへき開状破面が全面に観察された。1.50V以下の電位条件では、擬へき開状の破面が試験片表面近傍のみに発生したが、著しい破断時間の低下は生じなかった。沸騰伝熱条件においては、破断時間の低下が生じた。しかし、その破断時間の低下は、伝熱による温度上昇を考慮したオイル中の破断時間とほぼ同じであった。二次/三次クリープの遷移時間(tss)/破断時間(tf)比を用いたSCC感受性指標から沸騰コールド模擬液中のジルコニウムのSCC感受性は、1.55Vで非常に大きいが、沸騰伝熱条件にてSCC感受性が高まることはなかった。コールド溶解槽模擬液中におけるジルコニウムのSCC挙動は、おもにジルコニウムのクリープ特性に依存した。

論文

Radiation hardening and IASCC susceptibility of extra high purity austenitic stainless steel

井岡 郁夫; 石島 暖大; 宇佐美 浩二; 桜庭 直敏; 加藤 佳明; 木内 清

Journal of Nuclear Materials, 417(1-3), p.887 - 891, 2011/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:51.85(Materials Science, Multidisciplinary)

主要元素の調整,有害不純物の低減,熱処理による微細粒化からなるIASCC対策を施した超高純度オーステナイトステンレス鋼(Fe-25Cr-35Ni EHP)を開発した。照射試験片は外径11mm,肉厚0.4mmの管から作製した。試験片は、JRR-3で不活性ガス中、25000h, 553Kで照射し、照射量は1.5$$times$$10$$^2$$$$^5$$n/m$$^2$$であった。IASCC感受性を評価するため、高温水中(7.7MPa, 561K, 32ppmDO)で照射材のSSRT試験を実施した。SSRT後のSEM観察より、Fe-25Cr-35Ni EHPは延性破面であったが、比較材のSUS304では約70%の粒界破面が観察された。微細組織の観察では、両材ともボイドは認められなかったが、照射欠陥のサイズ,密度に違いがあり、Fe-25Cr-35Ni EHPは、SUS304より耐照射性に優れているものと考えられる。

論文

Influence of oxide film to stress corrosion cracking of zirconium in boiling nitric acid solution

加藤 千明; 石島 暖大; 本岡 隆文; 山本 正弘

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.292 - 297, 2009/09

ジルコニウムは、硝酸溶液で優れた耐食性を示すことが知られている。しかし、ジルコニウムの不働態破壊電位以上の高電位領域となる濃硝酸中において応力腐食割れ(SCC)感受性を有することが知られている。不働態破壊電位以上では厚い酸化皮膜が生成することから、ジルコニウムのSCC発生機構に関して電位と酸化皮膜成長の関係を調査した。3, 6と9mol/dm$$^{3}$$沸騰硝酸を用い、電気化学測定と定電位腐食試験を実施した。定電位腐食試験は、ジルコニウムの不働態破壊電位を中心とした貴な電位と卑な電位で実施し、試験時間を10, 100と500hとすることで酸化皮膜成長速度を評価した。ジルコニウムの電気化学測定結果から、ジルコニウムは不働態破壊電位を超えると急速にアノード溶解を生じ、この遷移過程がSCC発生に大きな影響を与えていることが明らかとなった。また、定電位腐食試験の結果から、ジルコニウムの酸化物生成は不働態破壊電位より少し小さい電位域から成長を始め、不働態破壊電位以上では急激に成長することが明らかとなった。また、厚い酸化皮膜の下には無応力状態でも割れが発生することが確認され、ジルコニウムのSCC発生は酸化皮膜の成長過程と密接な関係があることが明らかとなった。また、割れはジルコニウムの異方性の影響を受け(0002)面に沿って進展する傾向が観察された。一方、不働態破壊電位より十分卑な電位域では、酸化皮膜の成長は全く観察されず、SCC発生の可能性が極めて小さいことが明らかとなった。

論文

革新的水冷却炉用燃料被覆管のための熱変形挙動評価試験法

石島 暖大; 井岡 郁夫; 木内 清; 金子 哲治*; 大久保 努; 山本 正弘

圧力技術, 47(1), p.12 - 17, 2009/01

次期軽水炉として研究開発が行われている革新的水冷却炉(FLWR)の燃料被覆管は、温度分布,構造荷重及び内圧が定常的に変化する環境に晒される。そこで、この燃料被覆管の耐久性を評価するため上記条件を同時に制御可能な熱変形挙動評価試験法を開発し、ジルカロイ-2に対して試験を行うとともに、試験条件を模擬した構造解析結果と比較することで試験法の妥当性を確認した。試験時間中の変形量は、内圧,外力,温度分布を与えることで変動し、実機の条件に極めて近いデータが得られることがわかった。また、弾性範囲内で計算した変形量の予測結果とも一致し、熱変形挙動評価試験法の妥当性が確認された。

報告書

高性能燃料被覆管材質の研究; 平成13$$sim$$17年度(フェーズ2)報告書(共同研究)

木内 清; 井岡 郁夫; 田邉 誠*; 南条 吉保*; 小河 浩晃; 石島 暖大; 塚谷 一郎; 落合 孝正; 木崎 實; 加藤 佳明; et al.

JAEA-Research 2006-023, 173 Pages, 2006/03

JAEA-Research-2006-023.pdf:20.51MB

本報告は、将来の核燃料サイクル技術として、BWRでのMOX燃料の有効利用,経済性向上と廃棄物の低減を同時に達成するための100GWd/t級の超高燃焼度BWR用の高性能燃料被覆管材質の研究フェーズ2として、平成13$$sim$$17年度の5年間に実施した共同研究の成果である。本研究のフェーズ2では、フェーズ1で選定した超高純度UHPとSAR加工熱処理の仕様を持つ25Cr-35Ni-0.2Ti系改良ステンレス鋼製の被覆管と、Nb-Mo系合金製の耐PCIライナを用いた燃料要素の実用製造技術として、被覆管の製管工程,ライナの動的拡散接合技術及び端栓のレーザ溶接法等を開発した。それらの実環境適用性の基礎評価では、加速器TIARAや研究炉JRR-3を利用した照射試験等を行い、現行BWR炉心用の低炭素ステンレス鋼の重要課題である応力腐食割れに対する抵抗性を含む耐照射性を確認するとともに、長期耐久性にかかわるクリープや疲労の特性データを取得した。併せて、候補材の100GWd/t級の燃料被覆管としての成立性に関して、燃料安全性の観点からBWR燃料ふるまいコードを用いた数値解析を行い、燃料設計や基礎工学試験に必要な基盤データベースを整備した。

論文

Acoustic emission and disturbances in central solenoid model coil for international thermonuclear experimental reactor

新井 和邦*; 二ノ宮 晃*; 石郷岡 猛*; 高野 克敏*; 中嶋 秀夫; Michael, P.*; Vieira, R.*; Martovetsky, N.*; Sborchia, C.*; Alekseev, A.*; et al.

Cryogenics, 44(1), p.15 - 27, 2004/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:15.93(Thermodynamics)

ITER計画のもとで中心ソレノイド・モデル・コイルの試験を行い、コイルで発生するAE信号を直流運転時に測定した。その結果、コイルで発生するAE信号は、超伝導導体で発生する交流損失と関係があることが明らかになった。このことは、コイルの繰り返し通電時の撚線の動き及び素線間接触の剥がれにより交流損失が発生し、それらの動きをAE信号として測定したことを示している。また、AE信号はコイルのバランス電圧で見られる電圧スパイクとも関係があり、機械的攪乱が存在していることが明らかとなった。このことから、CSモデル・コイルにおいては、機械的攪乱の発生場所はAE信号及び電圧スパイクの情報を用いることで求めることが可能である。

論文

Evaluation of critial current performance of 13 T-46 kA steel-jacketed Nb$$_{3}$$Al conductor

小泉 徳潔; 東 克典*; 土屋 佳則; 松井 邦浩; 高橋 良和; 中嶋 秀夫; 西島 元; 布谷 嘉彦; 安藤 俊就; 礒野 高明; et al.

Fusion Engineering and Design, 58-59, p.1 - 5, 2001/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:20.15(Nuclear Science & Technology)

13T-46kAステンレスコンジット導体Nb$$_{3}$$Alを開発し、その臨界電流性能を評価した。Nb$$_{3}$$Alは強度が高いために、ステンレスコンジットを使用しても、そこにかかる歪は0.4%以下と評価できる。これによる臨界電流の劣化度は10%と小さい。実験では、サンプル製作の都合上、Nb$$_{3}$$Alに熱歪がかからなかった。本サンプルの臨界電流値には劣化がなく、実際のコイルの導体でも、この測定値より10%程度低い臨界電流値となる。よって、臨界電流値は100kAと予想され、十分な裕度がある。

論文

First test results for the ITER central solenoid model coil

加藤 崇; 辻 博史; 安藤 俊就; 高橋 良和; 中嶋 秀夫; 杉本 誠; 礒野 高明; 小泉 徳潔; 河野 勝己; 押切 雅幸*; et al.

Fusion Engineering and Design, 56-57, p.59 - 70, 2001/10

 被引用回数:17 パーセンタイル:75.92(Nuclear Science & Technology)

ITER中心ソレノイド・モデル・コイルは、1992年より設計・製作を開始し、1999年に完成した。2000年2月末に原研に建設されたコイル試験装置への据え付けが終了し、3月より第1回のコイル実験が開始され、8月末に終了した。本実験により、コイルの定格性能である磁場13Tを達成したとともに、コイルに課せられた設計性能が十分に満足されていることを実証することができた。本論文は、上記実験結果につき、直流通電、急速励磁通電、1万回サイクル試験結果としてまとめる。また、性能評価として、分流開始温度特性、安定性特性、クエンチ特性についても言及する。

論文

Progress of the ITER central solenoid model coil programme

辻 博史; 奥野 清*; Thome, R.*; Salpietro, E.*; Egorov, S. A.*; Martovetsky, N.*; Ricci, M.*; Zanino, R.*; Zahn, G.*; Martinez, A.*; et al.

Nuclear Fusion, 41(5), p.645 - 651, 2001/05

 被引用回数:55 パーセンタイル:83.89(Physics, Fluids & Plasmas)

ITERを構成する3群の超伝導コイルでは、中心ソレノイド・コイルが最も高い磁場13Tを0.4T/s以上の速度で急速励起するパルス動作が要求される点で、最も技術的難度の高いコイルである。そこで中心ソレノイド・コイル工学設計の妥当性を確認し、併せてコイルの製作技術を開発する目的で、中心ソレノイド・モデル・コイルの開発が進められてきた。約8年をかけて完成したモデル・コイルの実験がこの程、国際共同作業として原研で実施され、技術開発目標をすべて満足する実験成果と貴重な技術データが得られた。

論文

ITERモデル・コイルの実験結果(速報); 13T-640MJ・Nb$$_{3}$$S$$_{n}$$パルス・コイル

高橋 良和; 安藤 俊就; 檜山 忠雄; 中嶋 秀夫; 加藤 崇; 杉本 誠; 礒野 高明; 押切 雅幸*; 河野 勝己; 小泉 徳潔; et al.

低温工学, 35(7), p.357 - 362, 2000/07

ITER計画において開発された中心ソレノイド(CS)モデルコイルの実験が行われているので、その結果のみ速報として報告する。直流定格通電試験においては、クエンチすることなく、定格電流値46kAまで、通電することができた。その時の発生磁場は13T、蓄積エネルギーは640MJである。また、遮断試験において、最大電圧4.8kVが発生する実験を行い、コイルの健全性を研究した。また、JT-60電源を用いたパルス実験を行い、0.5T/sの通電を行った。これらの実験によるコイルの超電導特性について、報告する。

論文

Development of 46-kA Nb$$_{3}$$Sn conductor joint for ITER model coils

高橋 良和; 布谷 嘉彦; 西島 元; 小泉 徳潔; 松井 邦浩; 安藤 俊就; 檜山 忠雄; 中嶋 秀夫; 加藤 崇; 礒野 高明; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 10(1), p.580 - 583, 2000/03

 被引用回数:20 パーセンタイル:69.63(Engineering, Electrical & Electronic)

超伝導コイル開発において、導体ジョイントは、最も重要な技術の一つである。46-kA Nb$$_{3}$$Sn導体を拡散接合により接続する技術を開発した。このサンプルを製作し、性能評価試験を行った。その結果、非常に秀れた性能を有することが確認された。この技術は、ITERモデル・コイルに用いられ15か所のジョイントがすでに製作された。これらの性能評価試験結果を中心に報告する。

口頭

ステンレス系高性能被覆管の照射後特性評価

井岡 郁夫; 石島 暖大; 木内 清; 木崎 實; 加藤 佳明; 藤村 研*; 小幡 宏幸*

no journal, , 

高純度オーステナイト系ステンレス鋼開発材の照射による環境割れに対する抵抗性と延性変化について調べた。試験片には、高純度25Cr-35Ni-0.2Ti鋼被覆管(UHP),18Cr-8Ni鋼被覆管(SUS304)を用いた。照射量は1.8dpa(1.5$$times$$10$$^{25}$$n/m$$^{2}$$)、照射温度は約290$$^{circ}$$Cであった。照射による延性低下度を把握するため、高温引張試験を実施した。照射により、UHP管、SUS304管の引張強さは増加し、破断伸びは低下したが、SUS304既存照射データの範囲内であった。また、環境割れ抵抗性を評価するため、SSRT試験を実施した。本試験の照射量では、SUS304管は環境割れ感受性が確認されたが、UHP管は環境割れ感受性を示さないことが確認できた。

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