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論文

ベントナイト中でのナトリウムシリケート水和物によるセメンテーションとその評価

西塔 祐稀*; 石渡 翔丸*; 堀内 美里*; 西木 悠人*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 川喜田 竜平; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎; 佐藤 努*

資源・素材講演集(インターネット), 11(1), 7 Pages, 2024/03

地下を利用した様々な工学技術(地層処分、地下貯留、石油増進回収等)において、人工バリアや岩盤のセメンテーションが注目されている。しかし、どのような鉱物でどのようにセメンテーションが進行して、どのような物性に変化するのかについての理解は不十分である。それらの理解のためには、実験室でセメンテーションを再現すること、セメンテーション後の構造の変化や物性の変化を詳細に調べることが重要となる。そこで本研究では、難透水性のベントナイト(乾燥密度0.6Mg/m$$^{3}$$)と、Na$$_{2}$$SiO$$_{3}$$溶液を用いて70$$^{circ}$$Cで浸漬および通水実験を行い、その後の内部構造、鉱物組成、透水係数の変化等を調べた。走査電子顕微鏡での観察結果から、浸漬および通水実験ともに、ベントナイトの空隙を埋めるようにナトリウムシリケート水和物(NSHあるいはNASH)が確認された。また、通水実験では、通水時間が長くなるにつれて透水係数の低下が認められた。本研究で示されたセメンテーション法やセメンテーション後の物性変化の詳細な検討法は、セメントとともに地下に設置されるベントナイトの物性変化や、貯留岩へのアルカリ攻法による帽岩への影響を調べる上で有用なものになると考えられる。

口頭

Natural evidence for the cementation in bentonite buffer based on transmission electron microscopy observation of bentonite ores

菊池 亮佑*; 堀内 美里*; 西塔 祐稀*; 石渡 翔丸*; 西木 悠人*; 佐藤 努*; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物の周囲に緩衝材として膨潤性粘土を利用することが不可欠である。緩衝材は、十分な膨潤圧と自己シール性、低透水性を長期間維持する必要があり、ベントナイト緩衝材の主成分であるモンモリロナイトが様々な環境条件下での長期にわたって健全に保たれることが重要である。変質過程の一つとして、シリカなどの二次鉱物の析出による粘土のセメンテーションが懸念されている。本研究では、セメンテーションを被ったベントナイトのアナログとなりうる、天然のベントナイト原鉱石について、特に固結したベントナイトの微細構造に着目して調査した。山形県の月布鉱山からベントナイト原鉱石を採取し、観察に供した。このベントナイトについては火山灰の続成作用によって形成されたと考えられている。完全乾式研磨法によって、ベントナイト原鉱石のオリジナルの微細組織をよく示す平滑な面を形成することで、通常の岩石の観察と同じように岩石学的な議論が可能となった。ベントナイト原鉱石には粗粒な石英以外に、数ミクロンからサブミクロンサイズの微細なシリカが普遍的に観察される。分布に着目すると、微細なシリカが不連続状・短鎖状・クラスター状になっていることが特徴的である。こうした分布は閉鎖的な続成過程中での低いシリカの移動性によって形成されたことを示唆する。微細なシリカとモンモリロナイトを含む部分について、収束イオンビーム装置による切り出しを行い、透過型電子顕微鏡(TEM)による観察を実施した。TEM観察ではモンモリロナイト端面と微細なシリカが直接接合する組織を示した。本研究で見られるようなモンモリロナイト端面が石英と接合する組織は、物理的混合ではなく、続成過程において自生の石英が形成される際に構築された組織であると解釈される。こうしたモンモリロナイト端面のシリカによる被覆は層間への水のアクセスや自由な膨潤を妨げ、膨潤圧の低下を招いている可能性が示唆される。

口頭

Relationship between petrographic texture and swelling property in cemented bentonite ores

石渡 翔丸*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*; 川喜田 竜平; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分で緩衝材として用いられるベントナイトは、長期的には変質して本来求められるバリア機能が低下する可能性が指摘されている。ベントナイトの変質の一つであるセメンテーションによって緩衝材の膨潤圧の低下といった影響が生じることが指摘されているが、セメンテーションによる膨潤圧低下の根本的なメカニズムの解明にまでは至っていない。こうしたメカニズムの理解には、セメンテーションを引き起こす物質の特定だけでなく、セメンテーションによる岩石組織の変化への理解が不可欠である。本研究では、セメンテーションのナチュラルアナログとして、山形県大江町の月布鉱山の複数のベントナイト層から採取した原鉱石に対し、微細な組織の観察と膨潤圧試験を行い、セメンテーションの要因と膨潤圧との関係について考察を行った。乾式研磨法によりベントナイトの薄片試料を作製し、セメンテーションされたベントナイト原鉱石の微細な組織の観察を行った。走査型電子顕微鏡(SEM)で観察したところ、火山灰に元から含まれる粗大な石英や斜長石のほか、モンモリロナイトのマトリクス上に自生と思われる数$$mu$$mほどの微細なシリカ鉱物が普遍的に分布している様子が確認された。透過型電子顕微鏡(TEM)を用いてさらに詳細に観察したところ、微細なシリカ鉱物は石英やアモルファスシリカなどであり、モンモリロナイト端面に微細なシリカ鉱物が固着している箇所が確認された。こうした鉱物組織が原鉱石の膨潤圧の低下の要因として考えられた。さらに、このような組織は、複数のベントナイト層から採取した試料すべてで確認された一方で、モンモリロナイトと微細なシリカ鉱物の量比は試料によって大きく異なり、試料ごとにセメンテーションの程度に違いがあることを明らかにした。このような程度の違いが膨潤圧の低下量に影響を及ぼす可能性が示唆された。

口頭

画像解析に基づくセメンテーションによるベントナイトの膨潤圧低下の要因の定量的検証

石渡 翔丸*; 菊池 亮佑*; 大竹 翼*; 佐藤 努*; 川喜田 竜平; 高山 裕介; 三ツ井 誠一郎

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分では、緩衝材として膨潤性粘土であるベントナイトの利用が考えられており、ベントナイトが膨潤することで低透水性を維持し、放射性核種の移行を抑制することなどが期待されている。しかし長期的には、ベントナイトが変質し、本来求められるバリア機能が低下することが懸念されている。想定される変質過程の一つに、二次鉱物が空隙に沈澱してモンモリロナイトに固着するセメンテーションがあり、セメンテーションされることでベントナイトの膨潤性が低下する可能性がある。そこで本研究では、セメンテーションされたベントナイトのアナログ試料としてベントナイト原鉱石を分析し、セメンテーションが膨潤圧に及ぼす影響を検討した。まず、SEMおよびEPMAで得られた結果を組み合わせて、鉱物の種類を区別してその分布を可視化する「鉱物マップ」を作成し、鉱物の含有割合、粒度分布、粒子どうしの距離といった岩石組織のパラメータを定量化した。続いて重回帰分析を行い、定量したパラメータと測定した膨潤圧の相関関係を検討した。その結果、膨潤圧はモンモリロナイト含有量が多いほど大きくなる一方で、マトリクス中の随伴鉱物の周囲長が長いほど小さくなる傾向が見られた。随伴鉱物の周囲長は、モンモリロナイトと随伴鉱物が固着した部分の面積の指標となるパラメータであり、二次鉱物の固着の程度がセメンテーションされたベントナイトの膨潤圧に影響する可能性が示唆された。

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