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論文

Extraction of uranium(VI) and lanthanide(III) ions into supercritical carbon dioxide fluid containing $$beta$$-diketone and tributylphosphate

目黒 義弘; 磯 修一; 扇柳 仁; 吉田 善行

Analytical Sciences (CD-ROM), 17(Suppl.), p.721 - 724, 2002/03

リン酸トリブチル(TBP)を添加した超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_{2}$$)を抽出媒体として用い、$$beta$$-ジケトン(HA;2-テノイルトリフルオロアセトン,1,1,1,2,2,3,3-ヘプタフルオロ-7,7-ジメチル-4,6-オクタンジオン,1-フェニル-3-メチル-4-ベンゾイル-5-ピラゾロン)による硝酸水溶液からのU(VI),La(III),Lu(III)の抽出を調べた。TBPを加えない場合、金属-HA錯体のSF-CO$$_{2}$$中への溶解度が低いためこれら金属をSF-CO$$_{2}$$に抽出できなかったが、TBPの添加によって溶解度が増大し、抽出が可能となった(モディファイヤー効果)。加えて、TBPの協同効果によって抽出効率が増し、酸性水溶液(~pH1.5)からU(VI)をSF-CO$$_{2}$$へ抽出できた。超臨界流体抽出によるU(VI)とランタノイド(III)の分離条件を決定した。SF-CO$$_{2}$$抽出における抽出化学種はシクロヘキサンへの溶媒抽出におけるそれと同じであり、抽出定数は10~60倍程度小さかった。

論文

Supercritical CO$$_{2}$$ fluid leaching (SFL) of uranium from solid wastes using HNO$$_{3}$$-TBP complex as a reactant

富岡 修*; 目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1143 - 1147, 2002/00

ウラン酸化物で汚染した固体廃棄物からウランを除去するための新しい方法を開発した(超臨界CO$$_{2}$$リーチング(SFL)法と称する)。本法は硝酸-TBP錯体を含む超臨界CO$$_{2}$$中へのウラン酸化物の溶解反応を原理とする。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の粉末がともに60$$^{circ}C$$,20MPaの条件で超臨界CO$$_{2}$$中に完全に溶解することを明らかにした。固体廃棄物中のウランの除染法としてのSFL法の適用性を、模擬試料(海砂約50gとUO$$_{2}$$またはU$$_{3}$$O$$_{8}$$約120mgの混合物)を用いて実証した。UO$$_{2}$$及びU$$_{3}$$O$$_{8}$$の除染係数としてそれぞれ100及び10000を得た。

論文

Effect of U(VI) concentration on equilibrium and kinetics in flow-extraction of U(VI) in HNO$$_{3}$$/supercritical CO$$_{2}$$+TBP system

目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行

Proceedings of International Solvent Extraction Conference 2002 (CD-ROM), p.1131 - 1136, 2002/00

10$$^{-3}$$M-10$$^{-1}$$M U(VI)を含む硝酸溶液と0.1-0.5M TBPを含む超臨界CO$$_{2}$$を用いて60$$^{circ}C$$,15MPaにおける両相間のU(VI)の分配比$$D$$を求めた。超臨界CO$$_{2}$$相中のフリーTBPの平衡濃度が減少するため、$$D$$はU(VI)濃度の増加とともにわずかに減少したが、検討した濃度領域では抽出化学種はU(VI)濃度に依存しなかった。$$D$$測定の結果から、UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$の超臨界CO$$_{2}$$中への溶解度が7$$times$$10$$^{-2}$$M以上であること、本実験条件下では、抽出錯体の超臨界CO$$_{2}$$中への飽和溶解は、U(VI)の超臨界CO$$_{2}$$相中への分配を制限する因子とならないことを確認した。フロー抽出系においてU(VI)の抽出効率(E%)と時間(t)の関係曲線を求め、この曲線からフロー抽出におけるU(VI)の分配比$$D_{flow}$$を計算した。$$D_{flow}$$$$D$$とよく一致し、このことはフロー抽出系においてもU(VI)の二相間分配が平衡に達していることを示唆した。

論文

New method for the removal of uranium from solid wastes with supercritical CO$$_{2}$$ medium containing HNO$$_{3}$$-TBP complex

富岡 修*; 目黒 義弘; 磯 修一; 吉田 善行; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(6), p.461 - 462, 2001/06

 被引用回数:27 パーセンタイル:87(Nuclear Science & Technology)

超臨界二酸化炭素(SF-CO$$_{2}$$)を媒体として用いて、ウラン酸化物を含む固体廃棄物からウランを選択的に溶解して回収する除染方法を開発した。模擬汚染試料として、約100~200mgのUO$$_{2}$$あるいはU$$_{3}$$O$$_{8}$$を均一に混合した砂(平均直径~1mm)約50gを用いた。試料をステンレス鋼製の容器(内容積約50ml)に採取し、これに、200気圧に加圧したSF-CO$$_{2}$$と硝酸-リン酸トリブチル錯体溶液(HNO$$_{3}$$-TBP錯体,モル比: 4.8:3)との混合流体を50~60$$^{circ}C$$で圧入する(流速: 3ml/min CO$$_{2}$$,0.3ml/min HNO$$_{3}$$-TBP)。一定時間放置後、SF-CO$$_{2}$$を流しながら洗浄し、ウランを含むCO$$_{2}$$流体を回収した。溶解処理した後に試料中に残存するウランは、1mg以下(UO$$_{2}$$)あるいは0.01mg(U$$_{3}$$O$$_{8}$$)であり、砂中のウランを100~10000分の1以下に除染できた。

論文

Modelling of the extraction of uranium with supercritical carbon dioxide

Clifford, A. A.*; Zhu, S.*; Smart, N. G.*; Lin, Y.*; Wai, C. M.*; 吉田 善行; 目黒 義弘; 磯 修一

Journal of Nuclear Science and Technology, 38(6), p.433 - 438, 2001/06

 被引用回数:14 パーセンタイル:70.96(Nuclear Science & Technology)

硝酸水溶液中のU(VI)をTBPを含む連続的に流れる超臨界CO$$_{2}$$中にフロー抽出する反応過程をモデル化した。ここでは、水相を微小球体の集合体とみなし、抽出を個々の水相球体からそのまわりを流れるCO$$_{2}$$相への物質の輸送モデルを用いて解析した。物質輸送を、二相界面でのU(VI)の分配平衡と水相中のU(VI)の拡散の和として解き、U(VI)の抽出量の時間変化を式化した。硝酸溶液(3~6M)からTBP(0.1~0.3M)を含む超臨界CO$$_{2}$$へのU(VI)(10$$^{-4}$$~10$$^{-2}$$M)の抽出率と時間の関係をモデル解析した結果、上記条件におけるU(VI)のフロー抽出速度は、水相中のU(VI)の拡散が支配的であり、また、解析から求まるU(VI)の分配比は、平衡実験から求めたそれとよく一致した。

口頭

水酸化ナトリウムを用いた放射性廃液の中和処理試験,2; 中和による除染効率の確認

藤原 英城*; 鴨志田 修一*; 菅谷 伸一*; 中村 仁宣; 小磯 勝也; 吉元 勝起

no journal, , 

核燃料施設より発生する分析済液等の放射性廃液中の放射能濃度を低減し、安定した沈殿物を得るため、水酸化ナトリウム水溶液を用いた中和処理試験を実施した。その結果、500以上の十分な除染効率を得ることができた。

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