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分子線により誘起されるAlN薄膜形成過程の表面温度依存性寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
電気学会論文誌,C, 134(4), p.524 - 525, 2014/04
Surface temperature dependence on the translational energy induced nitridation of Al(111) has been investigated by using synchrotron radiation photoemission spectroscopy. Incubation time for N1s photoemission onset was found to be longer at lower temperatures than 473 K, indicating precursor formation followed by proper nitridation. The major product is the three-fold N atom. The minor four-fold one decreased at higher temperatures. Three step reaction mechanisms, that is, translational energy induced nitridation, precursor formation, and proper nitridation of the precursor states, were presented.
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
第57回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.44 - 45, 2013/11
Ni(001)面を超音速酸素分子線で酸化し、放射光光電子分光で酸化過程をその場観察した。酸素分子の並進運動エネルギーは0.03eVから2.3eVの範囲である。酸素吸着曲線の並進運動エネルギー依存性を測定した。単純なラングミュア型ではなく、中間にプラトー的な吸着速度が鈍化する領域が見られるが、並進運動エネルギーが大きくなるにつれて、その特性が消失してラングミュア型に近くなる傾向を示した。吸着曲線の初期の傾きから初期吸着速度の並進運動エネルギー依存性を評価した。0.03eVの時が最も初期吸着速度が大きく、1eV以上で低下する傾向を示した。これらの結果から、低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、並進運動エネルギーが大きくなると活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1eV付近に存在すると推測している。
寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
第56回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.360 - 361, 2012/10
産業上重要な金属表面に超音速酸素・窒素分子線を照射して、反応分子の運動エネルギーの作用で極薄酸化膜・窒化膜を形成する化学反応過程を、高輝度・高分解能放射光光電子分光でその場観察した。触媒として重要なNi(111)表面の酸化の場合には、酸素分子の運動エネルギーを2.3eVまで上げることで活性化吸着が促進され、NiOの生成効率が高くなることが見いだされた。また、紫外発光ダイオードや圧電材として重要なAlN薄膜に関しては、窒素分子の運動エネルギーを2eVにすることでAl(111)表面を窒化することができることを見いだした。この反応では表面温度が高いほど表面に窒素が検出されるまでに要する待機時間が短くなる。このことは窒素分子の単純な活性化吸着でも物理吸着状態を経由した解離吸着でもないことを意味している。わずかに吸着した窒素の拡散で形成される前駆体が再び窒化される二段階反応機構を提案する。
運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜の773K以下における熱変性神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速窒素分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起こる。また、反応温度に大きく依存したインキュベーション時間が存在し、反応温度によりできる膜の成分に大きな違いがあることもわかっている。そこで、今回は反応温度を300Kから473Kの範囲で50度おきに設定し、成膜した薄膜を最高773Kまで加熱し、薄膜の熱変性を調べた。作製した薄膜は、成膜時の反応温度より高温になると変化が顕著になり、N
とN
が減少しN
が増加する傾向であった。これは、1配位や4配位に比べ3配位が安定であることを示している。また、反応温度300Kの薄膜は623K以上の昇温で1配位と4配位に加え、3配位も減少し、2配位が急増した。これは、反応温度300Kでは、作製した薄膜に比較的多くNとNが比較的多く含まれていたため、膜が脆弱であったためであると考えている。
adsorption on Al(111) surface神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
The AlN thin film has been focused as a multi-functional material. A safety, cheap and energy-saving process is expected for the AlN thin film formation. We found the direct nitridation of Al(111) surface at 473 K by using supersonic N molecular beams (SSNMB). The uptake of N atoms was observed by photoemission spectroscopy with high brilliance and high energy-resolution synchrotron radiation (SR-XPS). The diffusion of N atoms may be a key process of the direct nitridation. The Al(111) nitridation was also observed recently in a temperature region from 300 K to 623 K. Remarkable temperature dependence has been shown in uptake curves. Thermal stability of the AlN layer, formed in a temperature region below 623 K, has been also investigated in a temperature region up to 773 K using SR-XPS. In this conference, we discuss chemical reaction mechanisms on the direct nitridation of Al(111) surface by SSNMB.
運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜内の窒素分布高岡 毅*; 神農 宗徹*; 寺岡 有殿; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
窒化アルミニウム(AlN)はヒートシンクなどさまざまな機能を持つ材料として注目されている。Nガスはアルミニウムとは反応しにくいので、AlN薄膜形成には化学気相成長などの方法が用いられる。しかし、われわれは超高真空中でAl(111)表面に並進運動エネルギー1.8eV以上の超音速N分子線(SSNMB)を照射すると室温でも直接窒化反応が起こることを見いだした。この手法によって作製したAlN薄膜における窒素原子の深さ方向分布について、おもに角度分解放射光XPSを用いて解析した。
並進運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜の成膜温度による膜質の変化と773K以下における熱変性神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速窒素分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起こる。また、この反応には、表面温度に大きく依存した窒化が始まるまでの待機時間の存在もわかっている。そこで、今回は、300K, 373K, 423K, 473Kの4つの温度で窒化アルミニウム薄膜を形成し、さらに最高773Kまで加熱し、AlN薄膜の膜質とその熱変性について調べた。620K以上の加熱でN原子の脱離が観測された。また、N, Nの比率が減少し、N
, Nが増加した。これは、N, Nに比べ、膜内に広く分布するN, Nが安定であることを示唆している。また、620K以上の加熱ではNが大きく増加した。これは、N原子密度が減少し、表面近傍でAl-N-Alの割合が増加したためであると考えている。
神農 宗徹*; 寺岡 有殿; Harries, J.; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速N分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起きる。このとき、N原子が1nm程度バルク側で拡散することも見いだされ、基板温度の影響を示唆しているので、基板温度300Kから623Kの範囲で直接窒化反応の基板温度依存性について調べた。また、形成した薄膜の熱変性についても調べた。基板温度に依存した窒化反応が始まるまでの待機時間の存在を見いだした。この反応は、基板温度が高いほど反応確率が高く、物理吸着を経由した解離吸着と逆の傾向を示した。AlN膜の熱変性では、N, Nに比べ、N, Nが安定であることがわかった。620K以上の昇温でNの割合が増加した理由は、N原子密度が減少し、表面近傍でAl-N-Alが増加したためと考えている。この反応は、二段階の反応であると考えている。第一段階は、低確率で局所的にN分子が並進運動エネルギー誘起吸着を起こし、吸着構造を形成する。第二段階は、その局所構造にN分子が衝突し解離吸着が起こり反応が進行する。このとき、Nが安定な構造をとり、AlN膜が成長する。待機時間は第一段階にかかる時間であると解釈している。
並進運動エネルギー誘起Al(111)直接窒化膜の放射光光電子分光法を用いた分析神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速窒素分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として窒化反応が起きる。このとき、N原子はAlバルク内で1nm程度拡散することもわかっており、基板温度の影響示唆する結果が得られているので直接窒化反応の基板温度依存性を300Kから623Kの範囲で調べた。また、同時に形成した窒化膜の熱変性についても調べた。この反応では、窒化が始まるまでの待機時間が存在し、形成時はNが支配的に成長することがわかった。また、窒化が始まるまでの待機時間は表面温度が高いほど短く、物理吸着を経由した解離吸着ではないことがわかった。窒化膜の熱変性N, NはN, Nに比べ安定な構造であることがわかった。以上の結果から、直接窒化反応は二段階の反応であると考えている。第一段階は、低確率で局所的にN分子が並進運動エネルギー誘起吸着を起こし、吸着構造を形成する。第二段階は、その吸着構造にN分子が衝突し解離吸着を起こし反応が促進される。このとき、Nを安定な構造とし直接窒化膜が成長すると推測している。
1表面酸化の進行と酸化状態の関係吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 隆太; 神農 宗徹*; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは移動度等でSiに比べて優れる電子材料であり、その表面酸化膜形成機構の解明が重要となっている。放射光XPSによってGe(100)-21の室温酸化において、飽和に至るまでの酸化物を調べた。実験は、SPring-8のBL23SUのSUREAC2000で行った。バックフィリング及び超音速酸素分子線による酸化のどちらの場合も、酸化初期から飽和酸化まで変化がないことが明らかとなった。
translational energy; Surface temperature dependence寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
The Al(111) surface has been directly nitrided using the supersonic N molecular beam of 2.0 eV at a sample temperature region below 773 K. The nitrogen uptake curves obtained showed an incubation time at the reaction temperature below 473 K, indicating the formation of nitrided local structures (precursors) at the surface. Actually, nitrogen diffusion into aluminium bulk even at 473 K had been already confirmed by a depth profile analysis using angle-resolved photoemission spectroscopy. The Al2p photoemission spectra showed shoulder structures only slightly shifted to higher binding energies, suggesting that sub-nitride components are predominant in the nitride layer. Peak deconvolution of N1s photoemission spectra reveals that the three-coordinated nitrogen (N) dominates among the four chemical state components (N
: n=1-4) although four-coordinated nitrogen (N) shares in both Wurtzite and Zinc-Blende type crystal structures.
岩井 優太郎*; 寺岡 有殿; 岡田 隆太; 吉越 章隆
no journal, ,
Niの極薄酸化膜の形成制御と酸化反応機構の解明を目的とし、超音速酸素分子線を用いてNi(001)表面を酸化し、表面酸化状態とその酸素並進運動エネルギー依存性をその場放射光光電子分光法で観察した。酸素供給量ゼロにおける酸素吸着曲線の傾きから評価した相対的な初期酸化速度を比較すると、バックフィリング酸化の場合が最大で、分子線酸化では並進運動エネルギーを大きくするとおおむね1.5eV以上では初期酸化速度が減少する傾向が見られた。バックフィリング酸化の吸着確率が分子線酸化のそれより大きいという結果は、物理吸着状態を経由した解離吸着機構を示唆している。分子線酸化における活性化吸着の有無については、0.3eVから1.5eVの領域で初期酸化速度の並進運動エネルギー依存性に極大が明確でないことから、今後、0.3eV以下の領域での振る舞いを明らかにする必要がある。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*
no journal, ,
Photoemission spectroscopy with synchrotron radiation has been applied to analyze Cs atoms soaked in vermiculite crystals and Cs compounds. Core level photoemission spectra (Cs 3d
peak) and Auger electron spectra (Cs N
M
M Auger peak) could be measured so that modified Auger parameters could be estimated. The parameters were estimated by adding the photon energy to the kinetic energy difference of the Cs NMM Auger peak and the Cs 3d photoemission peak. The estimated modified Auger parameter of Cs in vermiculite is ranging from 1292.9 eV to 1293.3 eV. This range is close to that of CsBr (1293.1-1294.1 eV), CsNO
(1293.4-1294.0 eV), and CsClO (1292.8 eV), whereas that of CsI (1295.1-1295.8 eV) is clearly far from it. The modified Auger parameters of CsCO (1295.3 eV), CsOH (1294.4 eV), and CsSO (1295.3-1295.7 eV) are different from the range of Cs-vermiculite in our measurements.
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故に端を発する主として福島県における放射性Cs汚染の解決のため、粘土鉱物中のCsの化学結合状態を放射光光電子分光法で探る研究について報告した。バーミキュライト中のCsの高分解能光電子スペクトルを取得することができた。また、CsBrなどさまざまなCs化合物におけるCsの光電子スペクトル、及び、オージェ電子スペクトルを測定してオージェパラメータを評価し、バーミキュライト中Csのそれと比較することでCsの化学結合状態の異同についてデータを取得した。オージェパラメータの比較からバーミキュライト中CsはCsBr, CsNO, CsClOに近い電子状態の可能性が示唆された。また、バーミキュライト中のCsの高分解能光電子スペクトルの幅の広さから水和と推察され、さらに、サテライト構造からはより共有結合性の強い構造の存在も示唆された。
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 井上 敬介*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
In order to make clear oxidation dynamics of Ni(001) surface, oxygen uptake curves were observed at every translational kinetic energy of supersonic O molecular beam. The surface temperature was set at a room temperature and the clean surface was irradiated by a supersonic O molecular beam with a selected translational energy ranging from 0.3 eV to 2.3 eV. Adsorbed oxygen was detected by synchrotron photoemission spectroscopy. A plateau behavior, showing a two-dimensional oxide island growth, disappeared with increasing incident energy. The largest initial sticking probability was observed in backfilling oxidation. This implies that dissociative adsorption of O molecule takes place through a physically-adsorbed state in the low energy region. A plateau region from 0.5 eV to 1 eV in the initial sticking on the Ni(001) surface reveals that a potential barrier exists around 1 eV and there are some differences in tunneling effects.
岩井 優太郎*; 寺岡 有殿; 井上 敬介*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
Ni(111)面と(001)面を超音速酸素分子線で酸化し、放射光光電子分光で酸化過程をその場観察した。(111)面では1eVと2.3eV以上の領域にポテンシャルエネルギー障壁が存在し、(001)面では低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、並進運動エネルギーが大きくなると活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1eV付近にひとつ存在することを示唆する結果を得た。
1表面における室温での初期吸着確率の並進エネルギー依存性吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは、高キャリア移動度を有することから次世代Siデバイスの代替チャネル材料として注目されている。Ge酸化物及びその形成過程の解明が重要となっている。本会議では、Ge(100)-21表面の室温酸化における酸素分子の並進エネルギーによる吸着プロセスの違いを初期吸着確率の測定から明らかにしたので報告する。実験は、SPring-8のBL23SUのSUREAC2000にて行った。0.1eV付近において吸着メカニズムが変わることがわかった。さらに、2.2eVまでの並進エネルギー実験で、少なくとも吸着バリアーが二つ存在することがわかった。
1 surface at 300 K吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは高いキャリアー移動度を有することから、金属-絶縁物-半導体電界効果型トランジスターの新しいチャネル材料として注目されている。しかしながら、酸化物の形成メカニズムに関しては不明な点が残っている。本会議では、OによるGe(100)-21表面室温酸化における酸化の進行に伴う酸化物を観察した結果を報告する。放射光光電子分光によるその場観察がSPring-8のBL23SUのSUREAC2000を使って行われた。酸化開始から飽和状態までGe
/Ge
がほぼ0.5であることがわかった。この結果は、Ge-Geダイマーのブリッジ及びバックボンド位置に解離吸着が起き、そのような酸化物の数が酸素曝露とともに増加することを示している。
1表面の室温酸化物の時分割観察吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは次世代電子デバイス材料として注目されており、その単結晶表面酸化の研究は重要となっている。本発表では、室温でGe(100)-21表面にバックフィリングあるいは超音速酸素分子線(並進エネルギー: 2.2eV)によって生成する酸化物の放射光XPSによる時分割観察結果を報告する。どちらも、Ge酸化成分(Ge/Ge)の強度比は一定であった。
1表面への室温酸素初期吸着確率の並進エネルギー依存性吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは次世代電子デバイス材料として注目され、その酸化研究は重要となっている。本発表では、酸素分子のGe(100)-21表面への室温初期吸着確率の並進エネルギー依存性を報告する。0.1eVと0.47eV付近に酸素分子の吸着バリアーの存在を示唆する結果を得た。
