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分子線により誘起されるAlN薄膜形成過程の表面温度依存性寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
電気学会論文誌,C, 134(4), p.524 - 525, 2014/04
Surface temperature dependence on the translational energy induced nitridation of Al(111) has been investigated by using synchrotron radiation photoemission spectroscopy. Incubation time for N1s photoemission onset was found to be longer at lower temperatures than 473 K, indicating precursor formation followed by proper nitridation. The major product is the three-fold N atom. The minor four-fold one decreased at higher temperatures. Three step reaction mechanisms, that is, translational energy induced nitridation, precursor formation, and proper nitridation of the precursor states, were presented.
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
第57回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.44 - 45, 2013/11
Ni(001)面を超音速酸素分子線で酸化し、放射光光電子分光で酸化過程をその場観察した。酸素分子の並進運動エネルギーは0.03eVから2.3eVの範囲である。酸素吸着曲線の並進運動エネルギー依存性を測定した。単純なラングミュア型ではなく、中間にプラトー的な吸着速度が鈍化する領域が見られるが、並進運動エネルギーが大きくなるにつれて、その特性が消失してラングミュア型に近くなる傾向を示した。吸着曲線の初期の傾きから初期吸着速度の並進運動エネルギー依存性を評価した。0.03eVの時が最も初期吸着速度が大きく、1eV以上で低下する傾向を示した。これらの結果から、低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、並進運動エネルギーが大きくなると活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1eV付近に存在すると推測している。
寺岡 有殿; 井上 敬介*; 神農 宗徹*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
第56回日本学術会議材料工学連合講演会講演論文集, p.360 - 361, 2012/10
産業上重要な金属表面に超音速酸素・窒素分子線を照射して、反応分子の運動エネルギーの作用で極薄酸化膜・窒化膜を形成する化学反応過程を、高輝度・高分解能放射光光電子分光でその場観察した。触媒として重要なNi(111)表面の酸化の場合には、酸素分子の運動エネルギーを2.3eVまで上げることで活性化吸着が促進され、NiOの生成効率が高くなることが見いだされた。また、紫外発光ダイオードや圧電材として重要なAlN薄膜に関しては、窒素分子の運動エネルギーを2eVにすることでAl(111)表面を窒化することができることを見いだした。この反応では表面温度が高いほど表面に窒素が検出されるまでに要する待機時間が短くなる。このことは窒素分子の単純な活性化吸着でも物理吸着状態を経由した解離吸着でもないことを意味している。わずかに吸着した窒素の拡散で形成される前駆体が再び窒化される二段階反応機構を提案する。
並進運動エネルギー誘起Al(111)直接窒化膜の放射光光電子分光法を用いた分析神農 宗徹*; 寺岡 有殿; 高岡 毅*; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速窒素分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として窒化反応が起きる。このとき、N原子はAlバルク内で1nm程度拡散することもわかっており、基板温度の影響示唆する結果が得られているので直接窒化反応の基板温度依存性を300Kから623Kの範囲で調べた。また、同時に形成した窒化膜の熱変性についても調べた。この反応では、窒化が始まるまでの待機時間が存在し、形成時はN
が支配的に成長することがわかった。また、窒化が始まるまでの待機時間は表面温度が高いほど短く、物理吸着を経由した解離吸着ではないことがわかった。窒化膜の熱変性N
, NはN
, N
に比べ安定な構造であることがわかった。以上の結果から、直接窒化反応は二段階の反応であると考えている。第一段階は、低確率で局所的にN分子が並進運動エネルギー誘起吸着を起こし、吸着構造を形成する。第二段階は、その吸着構造にN分子が衝突し解離吸着を起こし反応が促進される。このとき、Nを安定な構造とし直接窒化膜が成長すると推測している。
岩井 優太郎*; 寺岡 有殿; 岡田 隆太; 吉越 章隆
no journal, ,
Niの極薄酸化膜の形成制御と酸化反応機構の解明を目的とし、超音速酸素分子線を用いてNi(001)表面を酸化し、表面酸化状態とその酸素並進運動エネルギー依存性をその場放射光光電子分光法で観察した。酸素供給量ゼロにおける酸素吸着曲線の傾きから評価した相対的な初期酸化速度を比較すると、バックフィリング酸化の場合が最大で、分子線酸化では並進運動エネルギーを大きくするとおおむね1.5eV以上では初期酸化速度が減少する傾向が見られた。バックフィリング酸化の吸着確率が分子線酸化のそれより大きいという結果は、物理吸着状態を経由した解離吸着機構を示唆している。分子線酸化における活性化吸着の有無については、0.3eVから1.5eVの領域で初期酸化速度の並進運動エネルギー依存性に極大が明確でないことから、今後、0.3eV以下の領域での振る舞いを明らかにする必要がある。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故に端を発する主として福島県における放射性Cs汚染の解決のため、粘土鉱物中のCsの化学結合状態を放射光光電子分光法で探る研究について報告した。バーミキュライト中のCsの高分解能光電子スペクトルを取得することができた。また、CsBrなどさまざまなCs化合物におけるCsの光電子スペクトル、及び、オージェ電子スペクトルを測定してオージェパラメータを評価し、バーミキュライト中Csのそれと比較することでCsの化学結合状態の異同についてデータを取得した。オージェパラメータの比較からバーミキュライト中CsはCsBr, CsNO
, CsClO
に近い電子状態の可能性が示唆された。また、バーミキュライト中のCsの高分解能光電子スペクトルの幅の広さから水和と推察され、さらに、サテライト構造からはより共有結合性の強い構造の存在も示唆された。
1表面における室温での初期吸着確率の並進エネルギー依存性吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは、高キャリア移動度を有することから次世代Siデバイスの代替チャネル材料として注目されている。Ge酸化物及びその形成過程の解明が重要となっている。本会議では、Ge(100)-21表面の室温酸化における酸素分子の並進エネルギーによる吸着プロセスの違いを初期吸着確率の測定から明らかにしたので報告する。実験は、SPring-8のBL23SUのSUREAC2000にて行った。0.1eV付近において吸着メカニズムが変わることがわかった。さらに、2.2eVまでの並進エネルギー実験で、少なくとも吸着バリアーが二つ存在することがわかった。
1 surface at 300 K吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは高いキャリアー移動度を有することから、金属-絶縁物-半導体電界効果型トランジスターの新しいチャネル材料として注目されている。しかしながら、酸化物の形成メカニズムに関しては不明な点が残っている。本会議では、OによるGe(100)-21表面室温酸化における酸化の進行に伴う酸化物を観察した結果を報告する。放射光光電子分光によるその場観察がSPring-8のBL23SUのSUREAC2000を使って行われた。酸化開始から飽和状態までGe
/Ge
がほぼ0.5であることがわかった。この結果は、Ge-Geダイマーのブリッジ及びバックボンド位置に解離吸着が起き、そのような酸化物の数が酸素曝露とともに増加することを示している。
1表面の室温酸化物の時分割観察吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは次世代電子デバイス材料として注目されており、その単結晶表面酸化の研究は重要となっている。本発表では、室温でGe(100)-21表面にバックフィリングあるいは超音速酸素分子線(並進エネルギー: 2.2eV)によって生成する酸化物の放射光XPSによる時分割観察結果を報告する。どちらも、Ge酸化成分(Ge/Ge)の強度比は一定であった。
1表面への室温酸素初期吸着確率の並進エネルギー依存性吉越 章隆; 岡田 隆太; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは次世代電子デバイス材料として注目され、その酸化研究は重要となっている。本発表では、酸素分子のGe(100)-21表面への室温初期吸着確率の並進エネルギー依存性を報告する。0.1eVと0.47eV付近に酸素分子の吸着バリアーの存在を示唆する結果を得た。
molecular beams as observed by synchrotron photoemission spectroscopy寺岡 有殿; 神農 宗徹*; 高岡 毅*; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
Nitridation of Al(111) surface have been achieved by the action of translational energy of N molecules higher than 1.8 eV at a surface temperature range below 773 K. Surface temperature dependence of the incident-energy-induced nitridation will be showed to discuss the mechanisms of the nitridation. The nitrogen uptake curves obtained showed an incubation time at the reaction temperature below 473 K followed by a linear uptake in the log-log scales, indicating the formation of local precursors and a non-protective layer. Peak deconvolution of N-1s photoemission spectra reveals that the three-coordinated nitrogen (N) dominates among the four chemical state components (N
: n=1-4). Especially, the abundance of N decreased with increasing reaction temperature. This result indicates the four-coordinated structure is not stable in the AlN thin film.
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 関口 哲弘; 下山 巖; 平尾 法恵; 西村 哲也; 馬場 祐治; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*
no journal, ,
表面反応ダイナミクス研究グループでは、SPring-8のBL23SUおよびKEK-PFのBL27Aを活用して、超薄膜の構造と化学結合状態をリアルタイムその場評価するための新しい測定システムを開発してきた。超音速分子線,イオンビーム,軟X線放射光(SR)を用いて半導体や金属表面に超薄膜を作製し、その化学結合状態をX線光電子分光(XPS), X線吸収分光(NEXAFS), 光電子顕微鏡(PEEM)、走査トンネル顕微鏡(STM)などを活用してその場観察している。これにより、新しい機能を持つ産業上重要な表面・薄膜の開発に貢献することを目指している。さらに、東日本大震災以降、XPSや昇温脱離ガス分析法(TDS)を応用して、Cs脱離機構解明と脱離法の開発を実施している。関西光科学研究所(播磨地区)ではSR-XPSを用いて粘土鉱物(バーミキュライト)に吸着したCsの化学結合状態の研究を行っている。また、原子力科学研究所(東海地区)ではTDSを行って効率的なCsの熱脱離法の研究を実施している。それらの詳細、および、最近の研究成果を発表する。
運動エネルギー誘起Al(111)窒化膜内の窒素分布高岡 毅*; 神農 宗徹*; 寺岡 有殿; Harries, J.; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 吉越 章隆; 米田 忠弘*
no journal, ,
窒化アルミニウム(AlN)はヒートシンクなどさまざまな機能を持つ材料として注目されている。Nガスはアルミニウムとは反応しにくいので、AlN薄膜形成には化学気相成長などの方法が用いられる。しかし、われわれは超高真空中でAl(111)表面に並進運動エネルギー1.8eV以上の超音速N分子線(SSNMB)を照射すると室温でも直接窒化反応が起こることを見いだした。この手法によって作製したAlN薄膜における窒素原子の深さ方向分布について、おもに角度分解放射光XPSを用いて解析した。
神農 宗徹*; 寺岡 有殿; Harries, J.; 高岡 毅*; 吉越 章隆; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*; 米田 忠弘*
no journal, ,
Al(111)表面に超音速N分子線を照射すると並進運動エネルギー1.8eVをしきい値として直接窒化反応が起きる。このとき、N原子が1nm程度バルク側で拡散することも見いだされ、基板温度の影響を示唆しているので、基板温度300Kから623Kの範囲で直接窒化反応の基板温度依存性について調べた。また、形成した薄膜の熱変性についても調べた。基板温度に依存した窒化反応が始まるまでの待機時間の存在を見いだした。この反応は、基板温度が高いほど反応確率が高く、物理吸着を経由した解離吸着と逆の傾向を示した。AlN膜の熱変性では、N, Nに比べ、N, Nが安定であることがわかった。620K以上の昇温でNの割合が増加した理由は、N原子密度が減少し、表面近傍でAl-N-Alが増加したためと考えている。この反応は、二段階の反応であると考えている。第一段階は、低確率で局所的にN分子が並進運動エネルギー誘起吸着を起こし、吸着構造を形成する。第二段階は、その局所構造にN分子が衝突し解離吸着が起こり反応が進行する。このとき、Nが安定な構造をとり、AlN膜が成長する。待機時間は第一段階にかかる時間であると解釈している。
1表面酸化の進行と酸化状態の関係吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岡田 隆太; 神農 宗徹*; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Geは移動度等でSiに比べて優れる電子材料であり、その表面酸化膜形成機構の解明が重要となっている。放射光XPSによってGe(100)-21の室温酸化において、飽和に至るまでの酸化物を調べた。実験は、SPring-8のBL23SUのSUREAC2000で行った。バックフィリング及び超音速酸素分子線による酸化のどちらの場合も、酸化初期から飽和酸化まで変化がないことが明らかとなった。
寺岡 有殿; 吉越 章隆; 岡田 隆太; 岩井 優太郎*
no journal, ,
Photoemission spectroscopy with synchrotron radiation has been applied to analyze Cs atoms soaked in vermiculite crystals and Cs compounds. Core level photoemission spectra (Cs 3d
peak) and Auger electron spectra (Cs NM
M Auger peak) could be measured so that modified Auger parameters could be estimated. The parameters were estimated by adding the photon energy to the kinetic energy difference of the Cs NMM Auger peak and the Cs 3d photoemission peak. The estimated modified Auger parameter of Cs in vermiculite is ranging from 1292.9 eV to 1293.3 eV. This range is close to that of CsBr (1293.1-1294.1 eV), CsNO (1293.4-1294.0 eV), and CsClO (1292.8 eV), whereas that of CsI (1295.1-1295.8 eV) is clearly far from it. The modified Auger parameters of CsCO (1295.3 eV), CsOH (1294.4 eV), and CsSO (1295.3-1295.7 eV) are different from the range of Cs-vermiculite in our measurements.
岩井 優太郎*; 寺岡 有殿; 井上 敬介*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
Ni(111)面と(001)面を超音速酸素分子線で酸化し、放射光光電子分光で酸化過程をその場観察した。(111)面では1eVと2.3eV以上の領域にポテンシャルエネルギー障壁が存在し、(001)面では低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、並進運動エネルギーが大きくなると活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1eV付近にひとつ存在することを示唆する結果を得た。
寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 井上 敬介*; 吉越 章隆; 岡田 隆太
no journal, ,
Ni単結晶の(111)面と(001)面を試料とし、それらの酸化反応に与える酸素分子の並進運動エネルギー効果を研究している。実験は大型放射光施設SPring-8の原子力機構専用軟X線ビームライン:BL23SUの表面化学実験ステーションを用いて行った。酸素分子の並進運動エネルギーを最大2.3eVとしてNi清浄表面に超音速酸素分子線を照射し、酸化膜が成長する過程を単色軟X線放射光を用いた光電子分光法でその場観察した。(111)面では室温の酸素ガスに曝した場合が最も反応速度が小さく、1eV付近で一旦極大を示し、2.3eV付近でさらに大きな反応速度を示した。(001)面の場合は、酸素ガスに曝した場合が最も反応速度が大きく、2.3eV付近での増大現象は見られない。(111)面では活性化吸着機構により反応確率が大きくなり、ポテンシャルエネルギー障壁が1eVと2.3eV以上の領域に存在することを示唆し、(001)面では低並進運動エネルギーでは物理吸着状態を経由した解離吸着が起き、その後に活性化吸着が主になるが、ポテンシャルエネルギー障壁は1.6eV付近にひとつ存在することを示唆している。
state on Ge(111)-c(28) surface in O molecular beam oxidation岡田 隆太; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 山田 洋一*; 佐々木 正洋*
no journal, ,
Siよりも電子移動度で優れ、n型MOSFETの新チャンネル材料として期待されているGe(111)-c(28)表面の酸化を研究している。我々はこれまでの実験で、並進エネルギー(E
)が2.3eVの超音速O分子線によってGe
酸化状態(n:1-3)が形成されることを見出した。一方、曝露O分子による酸化では2+までしか観測されなかった。このようなEによる酸化状態の変化は、これまでに報告されていない知見である。本実験で我々は、Ge形成のエネルギー閾値をSPring-8のBL23SUの放射光XPSを用いて調べた。実験では、Geの形成はOビームのEが1.0eVより高い場合に観測された。この結果は、Geの形成は1.0eV付近にエネルギー閾値をもつ活性化反応であることを示唆している。
molecular beam寺岡 有殿; 岩井 優太郎*; 岡田 隆太; 吉越 章隆
no journal, ,
Translational energy dependences of oxygen uptake curves at an Ni(001) surface have been observed. All experiments were conducted at the SUREAC2000 of BL23SU in SPring-8. After surface cleaning, the temperature was set at a room temperature and the surface was irradiated by the molecular beam with a translational energy ranging from 0.3 eV to 2.3 eV. Oxygen was detected as an O1s peak by photoemission spectroscopy with soft X-ray synchrotron radiation. A plateau behavior shown in a low incident energy region disappeared with increasing incident energy. Although the plateau has been explained by a two-dimensional oxide island growth model, it shows directly the decrease of adsorption probability at the O-coverage of around 0.5 ML. In order to confirm it, sticking rates were also estimated. A constant region ranging from 0.3 eV to 1.6 eV was observed, suggesting a potential energy barrier of around 1.6 eV. Actuary, the decrease of sticking rate was observed at 0.5 ML.
