花崗岩質岩石のマトリクスにおける拡散深さに関する研究

栃木 善克; 甲川 憲隆*; 向井 悟*; 神徳 敬*; 笹本 広; 柴田 雅博; 油井 三和

JAEA-Research 2007-024, 27 Pages, 2007/03

JAEA-Research-2007-024.pdf:1.83MB

高レベル放射性廃棄物地層処分の安全評価において、母岩中の放射性核種の拡散挙動を理解することは、核種の遅延効果を評価するうえで重要である。本研究では、複数種類の拡散深さを想定した花崗岩質岩石のサンプルを用いて非収着性イオンの非定常拡散試験を行い、マトリクス拡散深さを実験的に評価した。試験の結果、花崗岩質岩石中の未変質部において非収着性イオンが少なくとも200mm程度の深さまで拡散し得ることを確認するとともに、試料の長さに依存しない、ほぼ一定の拡散係数が得られることがわかった。このことから、核種は花崗岩質岩石のマトリクス部を数100mmの深さまで拡散する可能性があることが示唆された。

河川水と接触したベントナイト鉱床の化学特性変化; 試料採取と分析結果

佐治 慎一*; 伊藤 雅和*; 柴田 雅博; 神徳 敬*; 磯貝 武司*

JNC TN8400 2005-017, 86 Pages, 2005/09

JNC-TN8400-2005-017.pdf:7.5MB

緩衝材間隙水組成は、高レベル放射性廃棄物処分場のオーバーパックの腐食挙動評価および緩衝材中の核種の溶解度・収着挙動等を決定する最も重要な基礎情報である。第2次取りまとめでは、この間隙水組成をバッチ試験の結果に基づくモデル計算により導出している。しかしながら、実際の間隙水組成は、処分場埋設後、拡散場を確保しつつ時間および空間変化を伴いながら変化すると考えられる。第2次取りまとめ以降、緩衝材間隙水水質の長期の時空間変化の評価を行うため、実験による変化の把握とそれに基づくモデル化を進めている。しかしながら、長期の評価は実験室による短期の試験結果に基づき得られた結果の外挿となるため、一般に天然類似現象の観察結果の比較によるモデルの信頼性確認が必要となる。本研究では、時空間変化モデルの検証データの取得を目的とし、天然類似条件下のベントナイト層からの試料の採取およびその化学特性変化の確認を行った。ベントナイト試料は、河川付け替え工事により、1987年以降ベントナイト層が河川水と接触している地点で深度(河川水との距離)をパラメータとして採取した。化学特性変化の確認は、ベントナイト中の鉱物組成、化学組成、層間陽イオン組成等について実施した。その結果、系統的な変化として河川水との接触による流出の可能性、pHの低下、硫酸イオン濃度の低下が確認されたが、ベントナイト含有率が低い層であったこと、および天然のベントナイト生成時点の不均一性から、明確な傾向の把握までにはいたらなかった。

JNC収着データベースを用いた収着分配係数の信頼度評価手法の開発

齋藤 好彦; Ochs, M.*; 神徳 敬*; 陶山 忠宏*; 柴田 雅博; 笹本 広; 油井 三和

JNC TN8410 2005-011, 59 Pages, 2005/08

JNC-TN8410-2005-011.pdf:2.04MB

核燃料サイクル開発機構(JNC)は、高レベル放射性廃棄物地層処分研究開発の第2次取りまとめにおいて、人工バリアおよび天然バリアでの遅延能力を評価する上で重要な放射性核種のベントナイトや岩石への分配係数(Kd)をJNC収着データベース(JNC-SDB)として整備した。JNC-SDBに登録されているKdは、約20,000件に及んでいる。この様な膨大なデータを有するJNC-SDBには、様々な試験条件で得られたKdおよびそれに付随する重要なデータが含まれている。そこで、個々のKdに対し、信頼度をレベル付けするために下記のクライテリアとクラス分けシステムを開発した。・クライテリアI: 文献情報の網羅性とKdの情報タイプについて・クライテリアII: 登録Kdデータの技術的および科学的観点からの信頼度について・クライテリアIII: Kdと他の関連する信頼できる文献のKdとの整合性について・Kdの信頼度を総合評価するためのクラス分けシステムクライテリアIIのチェックポイントでは、固相、pHの調整と制御、酸化還元状態、最終の溶液組成、温度、固液比と粒子サイズ、収着率、核種の初期濃度、固液分離、反応時間、攪拌方法、核種の添加量、反応容器、不確実性の評価、パラメータ変化について信頼度レベルを評価する。

緩衝材の長期安定性評価技術の現状

柴田 雅博; 笹本 広; 神徳 敬; 油井 三和

JNC TN8400 2004-010, 46 Pages, 2004/03

JNC-TN8400-2004-010.pdf:14.26MB

第2次取りまとめ以降に報じられた緩衝材の変質に関する最新の研究事例等も踏まえ、処分環境下で発生する可能性のある変質シナリオを作成し、緩衝材の長期安定性に関わる評価を行った。評価にあたっては、性能評価上の重要性を考慮し、1)温度による影響、2)人工バリア材であるオーバーパックとの相互作用による影響、3)軟岩系岩盤の支保工材料であるセメントとの相互作用による影響の3つに着目した。また、緩衝材の長期安定性を検討するにあたり、緩衝材が曝される温度条件やニアフィールド構成要素との相互作用について、地質環境である岩盤の種類と組み合わせ、本報告書では4つのケースについて評価を試みた。

圧縮ベントナイト中の間隙水組成の測定 -蒸留水・人工海水・低アルカリ性セメント浸漬液系試験の結果-

磯貝 武司*; 神徳 敬; 笹本 広

JNC TN8400 2003-050, 74 Pages, 2004/03

JNC-TN8400-2003-050.pdf:5.85MB

圧縮ベントナイト中の間隙水pHおよび間隙水組成の時間的・空間的変化を測定した。圧縮ベントナイト(Kunigel-V1R=100[%]、乾燥密度=1.6[g/cm])中の間隙水pHおよび間隙水組成の測定は、低脱色性のpH試験紙および高吸収性パットを用いて行なった。また、試験後にベントナイト固相および浸出陽イオンの測定も行った。試験は雰囲気制御グローブボックス内(O21[ppm])で行い、蒸留水,人工海水および低アルカリ性セメント(HFSC)浸漬液を用いた。蒸留水,人工海水についてはNaOHを添加してpH=9に調整し、HFSC浸漬液に関しては平衡に達したHFSC浸漬液pH≒11を用いた。本試験の結果を以下にまとめる。・蒸留水系; 間隙水pHは、ベントナイト内側はほぼ一定(pH=8.09.0)であったが、溶液との接触面近傍において時間の経過とともに低下(pH=7.58.5 pH=7.08.0)する傾向が認められた。固相では、溶液との接触面近傍においてCaとSO42-量が減少する傾向が認められた。浸出陽イオン量の測定では、Ca2+の増加,Na+およびK+の減少傾向が認められた。・人工海水系; 間隙水pHは、溶液との接触面近傍ではほぼ一定(pH=6.57.0)であったが、ベントナイト内側は時間の経過とともに低下(pH=6.57.0 pH=6.06.5)する傾向が認められた。試験期間中、ベント内固相中の元素濃度に時間的・空間的な変化の傾向は認めらなかった。浸出陽イオン量の測定では、Mg2+の増加とNa+の減少が認められた。・HFSC浸漬液系; 間隙水pHは、蒸留水系と同様にベントナイト内側はほぼ一定の値(pH=8.510.0)を示し、溶液との接触面近傍では時間の経過とともに低下(pH=9.5 pH=7.58.5)する傾向が認められた。固相では、蒸留水系と同様に、溶液との接触面近傍においてCaとSO42-量が減少する傾向が認められた。浸出陽イオン量では、Ca2+が増加する傾向が認められたが、Na+よりもCa2+に富むようなCa型化は認められなかった。なお、間隙水組成の測定も行ったが、人工海水系以外の試験系では間隙水組成の変化に関して定量的データを取得することは困難であった。

高イオン強度条件下における活量係数補正パラメータの整備

吉田 泰*; 笹本 広; 神徳 敬

JNC TN8400 2003-043, 36 Pages, 2004/02

JNC-TN8400-2003-043.pdf:0.43MB

高イオン強度条件下での活量係数補正計算のためのPitzerパラメータデータベースの整備を行った.整備対象としたデータは主要な地球化学元素を含む化学種およびアクチニド元素を含む化学種とした.整備を行ったデータベースを用いて計算を行った結果,活量係数変化の傾向性は陽イオンと陰イオンで異なり,また,その変化の度合いはイオンの価数の大きさに影響を受けることが示された.アクチニド元素に対するデータは,第2次取りまとめにおいて設定された地下水/間隙水組成に対して支配的であった化学種とは異なる化学種が整備されており,2次取りまとめで設定された地下水/間隙水の条件には適用できないことが示された.しかし,イオン強度の高い条件下においては化学種の支配領域が変動し,整備を行ったアクチニド化学種に対しても溶解度評価データとして適用することができる可能性が示された.アナログデータを用いたSRHP間隙水における溶解度計算では,Pitzer活量係数補正モデルとDavis活量係数補正モデルにおいて溶解度計算結果に顕著な差がないことが示された.しかし,イオン強度が1を超える領域においてPitzer活量係数補正モデルによる計算で,顕著な溶解度の増加が確認され,Davis活量係数補正モデルではこの活量変化を表現することができなかった.データベースはEQ3/6 ver. 7.2cで読み込み可能なフォーマットのデータベースファイルとして整備した.データベースファイルを添付CDに格納する.

OECD/NEA Sorption Projectにおける収着モデルの検討

神徳 敬; 柴田 雅博; 吉田 泰*; 陶山 忠宏*

サイクル機構技報, (21), p.65 - 77, 2003/12

https://rdreview.jaea.go.jp/gihou/pdf2/n21-07.pdf

本論は、2003年12月号に掲載されるサイクル機構技報にて発表予定の原稿である。高レベル放射性廃棄物処分における「天然バリア」および「人工バリアのうち緩衝材」の核種の移行遅延機能である収着機構について、収着モデルを用い実験結果を解析し、その適用性を検討した結果をまとめたものである。本検討はOECD/NEAの収着モデル化プロジェクトの一環であり、ベントナイトへのNi,Npの収着のモデル化、片岩へのUの収着のモデル化を、イオン交換反応・表面錯体反応を用いて実施し、実験結果と比較し、その適用性および問題点が確認できた。

高レベル放射性廃棄物の地層処分における人工バリア性能等の性能保証に関わる研究の進め方と反映先(その2)

杉田 裕; 栗原 雄二; 川上 進; 神徳 敬; 油井 三和

JNC TN8400 2003-015, 34 Pages, 2003/05

JNC-TN8400-2003-015.pdf:2.65MB

国が策定する安全基準・指針等に資するため、今後の研究開発当により得られる成果がどのように反映されるかを明確にするための検討を行った。ここでは、処分場における長期的安全性の観点から人工バリア等の処分施設を構成する各要素のうち、埋め戻し、プラグ、坑道、処分孔等、において性能を保証すべき項目(案)を抽出し、これらの項目について具体的にどのように性能保証するかの(案)を示した。さらに、これらの性能保証方法(案)について現状の取り組み状況(第2次取りまとめ)を踏まえて、今後の取り組みが必要と考えられる課題を抽出した。

地層処分における微生物影響の評価研究(概要)

福永 栄*; 中山 衛*; 神徳 敬*; 菅野 毅*; 工藤 章*

JNC TJ8400 2002-037, 68 Pages, 2002/02

JNC-TJ8400-2002-037.pdf:0.28MB

地層処分における微生物影響の評価に関わる次の4つの調査及び試験を実施した。FEP辞書の網羅性、内容、重要度評価レベルの向上及び微生物による硝酸塩の化学形態変化の調査を実施し、処分施設のニアフィールド母岩での微生物、及び硝酸塩と電子供与体が共存した場合の脱窒を行う微生物の重要性が示された。微生物の圧縮ベントナイト中における移行性の試験をNa型ベントナイト及びCa型化ベントナイト(ともにケイ砂混合率30%)を用いて実施した。Na型ベントナイトは降水系地下水及び海水系地下水で3週間、Ca型化ベントナイトは、降水系地下水で9週間の試験期間を設定した。結果、Na型はともに菌の移動は検知されなかった。Ca型は最下層(20mm)まで菌の移動がみられた。超長期のベントナイト中の微生物移行の推測及び生息状況調査では、外界に接するNa型およびCa型のベントナイト鉱床をボーリングし、深さ方向にかけてコアの鉱物組成の調査、微生物数計測及び若干の系統解析を実施した。その結果、外界に比べれば数は少ないが、ベントナイト層の内部にも微生物が生存していることがわかった。微生物と核種の相互作用評価は、硫酸還元菌を用い、酸化還元電位を最も活性である-500mVから強制的に-85mVに設定し実施した。酸化還元電位がNpの分配係数に及ぼす影響を評価した。