Configuration and dynamics of hydride ions in the nitride-hydride catalyst CaCrNH

Fine, L.*; Lavn, R.*; Wei, Z.*; 津森 竜也*; 陰山 洋*; 梶本 亮一; Jimenz-Ruiz, M.*; Koza, M. M.*; Karlsson, M.*

Chemistry of Materials, 37(1), p.489 - 496, 2024/12

https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c02897

We report results on the configuration and vibrational dynamics of hydride-ions (H) in the novel nitridehydride catalyst CaCrNH, by means of variable temperature inelastic neutron scattering (INS) experiments, harmonic phonon calculations, and machine-learning molecular dynamics (MLMD) calculations. The combined analyses of experimental and theoretical data show that the vibrational dynamics of H are manifested as a broad, asymmetric vibrational band between 80 and 130 meV. Crucially, these modes are polarized along the crystallographic axis, and their dispersive character reveals significant interactions between neighbouring H in the material. We find that most H are surrounded by two other H and that the H sites of the studied sample have an occupancy of at least 95%. We argue that this high H occupancy may be related to the material's high efficiency as a catalyst for ammonia synthesis.

Development of a design support system for geological disposal of radioactive waste using a CIM concept

杉田 裕; 蔭山 武志*; 牧野 仁史; 新保 弘*; 羽根 幸司*; 小林 優一*; 藤澤 康雄*; 蒔苗 耕司*; 矢吹 信喜*

Proceedings of 17th International Conference on Computing in Civil and Building Engineering (ICCCBE 2018) (Internet), 8 Pages, 2018/06

https://icccbe2018.exordo.com/files/papers/337/final_draft/iSRE_20180507_Sugita_et_al.pdf

本論文は、原子力機構が開発を進めている、地層処分場の設計を合理的に行う設計支援システム(Integrated System for Repository Engineering: iSRE)の開発状況について国際学会において発表するものである。本システム開発の基本的な考え方として、共通のデータモデルを介してプロジェクトの3次元モデル及び関連データを共有するCIM技術を利用している。本論文では、処分事業期間における設計の繰り返しに代表される工学技術についての情報管理の特徴に適合する設計支援システムとして、"iSRE"の機能の検討・設計とプロトタイプの構築、および処分事業で実際に想定される作業を模擬した試行を通じての機能確認について示した。その結果、工学技術に関する情報管理の基礎となり得ると考え検討・設計・試作したiSREのDB機能について、期待していた機能を発揮できる見通しを得るとともに、実用化に向けた課題を抽出した。

Volume-wise destruction of the antiferromagnetic Mott insulating state through quantum tuning

Frandsen, B. A.*; Liu, L.*; Cheung, S. C.*; Guguchia, Z.*; Khasanov, R.*; Morenzoni, E.*; Munsie, T. J. S.*; Hallas, A. M.*; Wilson, M. N.*; Cai, Y.*; et al.

Nature Communications (Internet), 7, p.12519_1 - 12519_8, 2016/08

https://doi.org/10.1038/ncomms12519

RENiO (RE = rare-earth element) and VO are archetypal Mott insulator systems. When tuned by chemical substitution (RENiO) or pressure (VO), they exhibit a quantum phase transition (QPT) between an antiferromagnetic Mott insulating state and a paramagnetic metallic state. Because novel physics often appears near a Mott QPT, the details of this transition, such as whether it is first or second order, are important. Here, we demonstrate through muon spin relaxation/rotation experiments that the QPT in RENiO and VO is first order: the magnetically ordered volume fraction decreases to zero at the QPT, resulting in a broad region of intrinsic phase separation, while the ordered magnetic moment retains its full value until it is suddenly destroyed at the QPT. These findings bring to light a surprising universality of the pressure-driven Mott transition, revealing the importance of phase separation and calling for further investigation into the nature of quantum fluctuations underlying the transition.

東濃地域を対象とした数値標高モデルを用いた統計量解析手法による流出量の推定

竹内 竜史; 小坂 寛; 佐藤 敦也*; 富山 眞吾*; 景山 宗一郎*; 池田 誠*

JAEA-Research 2011-008, 77 Pages, 2011/06

JAEA-Research-2011-008.pdf:4.76MB

地下水涵養量を推定する方法の一つである水収支観測を実施するにあたっては、流域ごとにその規模や地形,地質などのさまざまな影響を受けるため、多くのさまざまな流域において、長期に渡る水収支観測が必要となる。しかし、すべての流域を対象として水収支観測を実施することは、多大な費用と長期に渡る観測期間を要することから、涵養量を効率的に推定する手法の確立が課題となっている。本研究では、水収支観測が実施されていない流域を含む広域の水収支を把握するための推定手法の適用性の確認を目的として、東濃地域(日吉川流域)を対象に数値標高モデルを用いた統計量解析を実施し、水収支におけるパラメータの一つである流出量の推定を行った。具体的には、地形計測及び主成分分析結果をもとに、表流水の流れやすさの指標である流出指標を算出した。また、流出指標と実測の流量観測データとを比較することにより、対象地域における流出量の推定を行った結果、対象地域における流出量推定結果は、6割程度の再現性となることが確認された。

Neutron scattering investigation on quantum spin system SrCu(BO)

加倉井 和久; 温井 克行*; 阿曽 尚文*; 西 正和*; 門脇 広明*; 陰山 洋*; 上田 寛*; Regnault, L.-P.*; Cpas, O.*

Progress of Theoretical Physics Supplement, (159), p.22 - 32, 2005/10

二次元S=1/2Shastry-Sutherland系SrCu(BO)の熱中性子及び冷中性子散乱実験のレビュー。中性子散乱による3meVのギャップを持つ第一励起、4から7meVのエネルギー領域で2トリプレット束縛励起状態、13meVまでの高次束縛励起状態の観測により、直交ダイマー系特有な励起状態を明らかにした。

Dzyaloshinski-Moriya interaction in the 2D spin gas system SrCu(BO)

Cpas, O.*; 加倉井 和久; Regnault, L. P.*; Ziman, T.*; Boucher, J. P.*; 阿曽 尚文*; 西 正和*; 陰山 洋*; 上田 寛*

Physical Review Letters, 87(16), p.167205_1 - 167205_4, 2001/10

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.87.167205

Dzyaloshinski-Moriya(DM)相互作用が直交ダイマー系SrCu(BO)の磁気的フラストレーションを一部解消することを明らかにした。ESRや中性子非弾性散乱で観察された第一トリプレット励起状態の微細構造及び異常な磁場依存性がこの静的DM相互作用で説明できることを示し、第一トリプレット励起の分散の主なる原因であることを主張した。またESR遷移の強度を説明するためにスピン-フォノン相互作用による動的DM相互作用の可能性も指摘した。

2次元量子スピン系(CuCl)LaO( Nb,Ta)の粉末試料中性子非弾性散乱測定

河村 聖子; 中島 健次; 稲村 泰弘; 辻本 吉廣*; 北田 敦*; 竹入 史隆*; 陰山 洋*; 網代 芳民*; 西 正和*; 加倉井 和久

no journal, , 

(CuCl)LaO(=Nb,Ta)は、スピン1/2を持つ2次元量子スピン系である。(CuCl)LaNbOの基底状態は、2.3meVのギャップを持つスピン一重項状態であることが報告されており、一方(CuCl)LaTaOでは、7K以下で反強磁性秩序の発現が示唆されている。これまでわれわれは、パルス中性子非弾性散乱測定により、(CuCl)LaTaOの磁気励起を調べてきた。そして今回、スピン一重項の(CuCl)LaNbO粉末試料に対し同様に磁気励起の観測を行い、両者を比較した。実験は、J-PARC物質・生命科学実験施設のチョッパー型分光器アマテラスを用いて行った。両試料において、meV付近に、1meV程度のエネルギー幅を持つバンド状の励起が観測された。図は、この磁気励起の積分強度の依存性を示している。(CuCl)LaNbOでは、ダイマー特有の依存性が観測され、3軸分光器の測定結果とよい一致を示した。一方、反強磁性相における(CuCl)LaTaOでは、Nb系とは異なる依存性が観測された。

SR法で探るBaTiO水素化物中の水素の状態

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*; 西山 樟生*; 松崎 禎市郎*; 友野 大*; 小林 洋治*; 坂口 辰徳*; 陰山 洋*

no journal, , 

BaTiOは誘電材料や圧電素子として電子機器に広く用いられている。その歴史は古く、1940年代に初めて合成されて以来、機能改良・新機能開発が継続して進められ、今日に至っても電子産業を支え続けている。その一環として水素化の試みがあったが、結晶中に取り込ませることができた水素の量は酸素の量に対してわずか0.1%程度であった。そのような中、最近、水素化に関するブレークスルーとなる研究が小林らにより発表され、注目を集めている。小林らは低温還元法によりBaTiO結晶中の酸素を20%程度まで水素で置換することに成功した。この手法により合成されたBaTiO水素化物は、室温・大気中で安定である。一方で比較的低温(約400C)で水素ガスを放出する能力を持つため、水素貯蔵材料として高い将来性がある。われわれはBaTiO水素化物中の水素の状態を微視的な観点から明らかにすることを目的に、水素濃度015%の試料に対してミュオンスピン緩和(SR)測定を行った。このような置換系においては試料の均一性が常に問題になるため、微視的かつvolume sensitiveなプローブであるSRによる測定は非常に重要である。15Kにおいて水素濃度依存性を測定したところ、H核双極子に起因するミュオンスピン緩和が系統的に変化する様子が観測された。水素化された試料については試料からの信号のほぼ100%がこの緩和を示すことから、水素は結晶全体にわたってほぼ均一に分布していると考えられる。

BaTiO水素化物のSRによる研究

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*; 西山 樟生*; 松崎 禎市郎*; 友野 大*; 小林 洋治*; 坂口 辰徳*; 陰山 洋*

no journal, , 

BaTiOは誘電材料や圧電素子として電子機器に広く用いられている。その歴史は古く、1940年代に初めて合成されて以来、機能改良・新機能開発が継続して進められ、今日に至っても電子産業を支え続けている。その一環として水素化の試みがあったが、結晶中に取り込ませることができた水素の量は酸素の量に対してわずか0.1%程度であった。そのような中、最近、低温還元法により水素濃度約20%のBaTiO水素化物の合成に成功したとの報告がなされた。この手法により合成されたBaTiO水素化物は、比較的低温(約400C)で水素ガスを放出する能力を持つため、水素貯蔵材料として高い将来性がある。われわれはBaTiO水素化物中の水素の状態を微視的な観点から明らかにすることを目的に、水素濃度0-15%の試料に対してミュオンスピン緩和(SR)測定を行った。このような置換系においては試料の均一性が常に問題になるため、微視的かつvolume sensitiveなプローブであるSRによる測定は非常に重要である。15Kにおいて水素濃度依存性を測定したところ、H核双極子に起因するミュオンスピン緩和が系統的に変化する様子が観測された。試料に由来する信号のほぼ100%がこの緩和を示すことから、水素は結晶全体にわたってほぼ均一に分布していると考えられる。

中性子スピン干渉計による磁場イメージング

林田 洋寿; 山崎 大; 海老沢 徹*; 丸山 龍治; 曽山 和彦; 飯倉 寛; 安田 良; 酒井 卓郎; 松林 政仁; 竹中 信幸*; et al.

no journal, , 

中性子は磁気モーメントを持つため磁場中でラーマー歳差回転を行う。磁場に分布がある場合、その分布に応じてラーマー歳差回転角にも分布が生じる。この性質を利用して、偏極中性子を用いて空間的磁場分布を可視化する研究が近年行われている。このような手法は非破壊で試料内部磁場分布の可視化や、電流密度分布の可視化を可能とする技術として、多様なニーズが期待される。このような背景の中、われわれは中性子スピン干渉計によって以下の2つのテストサンプルに対して磁場のイメージングを試みた。一つは、磁性薄膜を折り曲げることで応力を加え、折り曲げ有りなしで磁性薄膜中の磁場分布の変わる様子の観察を試みた。もう一つはアルミ線に直流電流を流し、電流の作る磁場を観測してビオ・サバールの法則から電流密度を求めることを試みた。実験の結果、磁性薄膜サンプルでは折り曲げた部位において飽和磁化の減衰が観測され、アルミ線サンプルでは観測した磁場から電流密度を求めることに成功した。また、中性子スピンのラーマー歳差回転は中性子の波長と磁場積分に依存している。そのため、中性子スピン干渉計の磁場分解能は、波長分解能及びビーム発散角から生じる試料中での経路分散に依存する。パルス中性子では飛行時間法によって波長分解されるため、原子炉に比べて中性子スピン干渉計の磁場分解能向上が期待される。モンテカルロシミュレーションによって磁場分解能を見積もった結果、原子炉では測定が困難である数10[Teslamm]の磁場積分を持つ試料に対して、測定可能であることがわかった。