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佐藤 勇*; 古屋 廣高*; 今野 廣一; 有馬 立身*; 山本 一也; 梶谷 幹男
PNC TY9606 97-001, 117 Pages, 1997/07
高速炉燃料の高燃焼度化で燃料内への多量の核分裂生成物(FP)の蓄積、余剰酸素の生成による酸素分圧の上昇等の現象が予想される。特に高収率で生成されるMo、Cs、Zr等のFPはその化学的性質から燃料内の諸現象において重要な役割をすることが知られている。本研究は、このような高燃焼度燃料内のFPの分布状態及び移動挙動とこれらの挙動に影響を及ぼすと考えられる酸素ポテンシャルに注目し、Mo、Cs、Zr等のFP挙動を総合的に評価することを目的として、九州大学と動燃事業団との3年間の共同研究として実施している。平成8年度は共同研究の初年度として下記のような3部構成で研究を実施し、Moの移動メカニズム解明のため1、2部を、酸素ポテンシャルに対する被覆管酸化の影響評価のために3部を実施し次のような結果を得た。第1部:Moの気相移動化学形の計算による評価・熱力学解析プログラムSOLGASMIX-PVを用いて、高燃焼度燃料内のMoの移動化学形を推測したところ、MoO3がもっとも安定に存在しうることがわかった。第2部:画像解析を用いた白色金属相の分布評価・金相写真から確認される白色金属析出物断面の面積を測定し、統計的手法を用いて析出物サイズの分布状態を把握する手法を検討した。第3部:改良型SUS316の酸化挙動・比較的高酸素ポテンシャルを制御した系で改良型SUS316の酸化試験を行った。その結果、酸化速度は放物線則を示すことが分かった。低酸素ポテンシャル下の酸化、腐食試験のデータが必要であることが分かった。次年度以降は、MoO3による気相移動モデルの構築、照射後試験による白色金属相分布データの評価、第3部で課題になった酸素ポテンシャル中の腐食試験を実施する予定である。
小山 真一; 逢坂 正彦; 三頭 聡明; 今野 廣一; 梶谷 幹男
PNC TN9410 97-054, 44 Pages, 1997/04
極微量のAmを分析するには、化学的特性の類似するCmとの分離が必要である。AmとCmの化学分離方法として、(V)価のビスマスによるAmの酸化と、それに続くリン酸ビスマスによるCmの共沈を利用し、Pu富化度約30wt%、初期
Am含有量0.9wt%で、最大で26.2GWd/tまで高速実験炉常陽にて照射したMOX燃料中のAmを分析した。本試験は、照射済燃料中からCmを含まないAmを取得し、その同位体組成比を求め、照射による組成比の変化を評価することを目的として行った。得られた結果は以下の通りである。(1)MOX燃料に含まれるAmを単離し、その同位体組成比(Am、
Am、
Am)を求めることができた。また、Am、Amの同位体比組成比は、最大で26.2GWd/tまでの燃焼度において、それぞれ0.62at%、0.82at%まで増加した。(2)照射によるAm同位体組成の変化を観察するため、燃焼度で整理し、その依存性を明らかにした。燃焼に伴うAm同位体組成比の変化、即ちAmの減少、Am、Amの増加は、燃焼度に対して直線的であることが確認された。
梶谷 幹男; 西野入 賢治; 阿部 和幸; 逢坂 正彦; 今野 廣一; 廣沢 孝志; 小山 真一
PNC TN9440 97-004, 186 Pages, 1997/02
平成9年2月7日に照射燃料試験施設(AGF)ホットイン25周年記念成果報告会を開催した。AGFは1971年(昭和46年)10月1日に放射化材料試験ループを使用してのホットイン、引き続き12月から常陽燃料仕様燃料ピンの定常照射試験(DFR332/2燃料ピン)の照射後試験を開始して25年を迎え、その記念行事としてOBに対する施設見学会、記念成果報告会及び懇親会を開催したものである。本報告書は、この記念成果報告会で発表したOHP原稿を取りまとめたものである。発表内容は、 1.AGF25年の歴史と経緯及び西暦2000年に向けての取り組み 2.AGF25年間の施設、設備およびマニプレータの保守実績 3.AGFでの物性測定(融点、熱伝導度、X線回折)の最近の成果 4.核分裂生成物放出挙動試験装置の開発経緯とコールド試験の結果 5.照射燃料集合体試験施設の金相試験セルを利用した燃料挙動のこれまでの成果 6.照射済MOX燃料中のMA(Np,Am,Cm)分析手法の開発状況 7.MA含有燃料作製設備の整備状況と各装置の概略仕様の紹介である。
掛樋 勲; 波多野 守; 米澤 重晃; 河村 文雄; 白井 信行; 梶谷 幹男; 川合 努
PNC TN9410 97-015, 382 Pages, 1996/12
社会の多様なニ-ズに対応できる技術の可能性を追求する先進的核燃料リサイクルシステムを構築することを目的として設計研究を行っている。本報告書は、先進的核燃料リサイクルシステムの概念検討について、経過報告をまとめたものである。概念検討では、先進的核燃料リサイクルシステムの概念構築とシステム構築に必要な研究開発課題を検討している。システムの基本となる概念は、従来のPUREX再処理法、ペレット加工法の概念を脱却する溶融塩を用いたリサイクルシステムである。検討した内容は、主に以下のことである。1)窒化物プロセス(Cd陰極法利用の成立性) 2)低融点溶融塩(ALCL3+有機塩の適用性) 3)脱被覆法(乾式熱処理法の利点) 4)電解中核種挙動(ヨウ素の挙動、FP塩化物の揮発性、塩素化・電解中の核種挙動) 5)溶融塩電解槽の臨界計算 6)オフガス処理系統図の作成 7)機器概念図の作成(カソードプロセッサ、振動充填) 8)高レベル廃棄物量の算定 9)燃料の品質(リサイクル燃料のFP混入量) 10)ロボットハンドリングシステムの概念検討 11)先進的核燃料リサイクルシステムの意義についてまとめた。今後、システム概念の提案、研究開発課題の摘出、実行プログラム(案)の作成を行ってまとめる予定である。
逢坂 正彦; 小山 真一; 大塚 優子; 三頭 聡明; 今野 廣一; 梶谷 幹男
PNC TN9410 96-297, 79 Pages, 1996/11
Np, Am, Cm等のMA核種を含有するMOX燃料の照射挙動とMA核種の燃焼特製評価の研究の一環として,燃料中に含まれるMA核種定量分析技術の開発を行っている。本研究では
線計測を用いたNpの分析法を引き続き、Am及びCm分析法の確立のためにAmとCmの相互分離手法の検討を行った。Am及びCmには照射済燃料中に極微量しか含まれていない同位体が存在し、これらは放射線計測では検出限界以下の量であり、また同位体種類が多くかつ互いに線エネルギーが接近していることから放射線計測を用いたAm, Cmの核種分析が困難であるという問題点 を有する。このため燃料中の極微量なAm, Cmの同位体を,質量分析法を用いて 分析することでAm, Cmの全量の定量分析を行うことを目的に、標準試料を用いてビスマス酸ナトリウムによるAmの酸化及びリン酸ビスマスによるCmの共沈によるAm/Cm相互分離手法の開発を行った。また本手法の照射済燃料への適用性についての検討を行った。結果は以下の通り。Am/Cm相互分離条件把握試験を行い、Am, Cmそれぞれについて最適な分離条件を求めた。AmについてはCmを共沈させたリン酸ビスマス沈殿の洗浄に水を用いることによってCmを一切含まないAmを取得することができ、CmについてはAm残存比(Am/
Cmの放射能の分離前に対する比)を1/10以下に低減出来た。照射済燃料へ適用した結果,標準試料を用いた試験と同等のAm, Cm残存比及び回収率が得られ,種々の照 射済MOX燃料に対しても本手法が適用出来る見通しを得た。Amフラクションに対して質量分析を行い,放射線分析では検出限界以下で定量が不可能であった微量のAmの同位体比を測定した。その値はAm:
nAm:Am=98.55%:0.62%:0.83%である。また本分析結果より質量数240及び244の同位体存在比が0であることを測定し、AmフラクションへのCmの混入が無いことを確認した。
Am分析及び燃焼度依存性評価小山 真一; 逢坂 正彦; 大塚 優子; 今野 廣一; 梶谷 幹男; 三頭 聡明
PNC TN9410 96-301, 61 Pages, 1996/10
動燃における先進的核燃料リサイクル技術開発において,照射燃料試験室では,マイナーアクチニド(MA)核種を含有するMOX燃料の照射挙動とMA核種の燃焼挙動評価の研究を行っている。その一つとして,「常陽」で照射した,約0.9wt%のAmを含有したMOX燃料ピン(B8-HAMピン)のAm含有量を分析し,その燃焼度依存性を評価した。その結果,B8-HAMピンに含まれるAm含有量の燃焼度依存性は観察されず,最大燃焼度26.2GWd/tまでの範囲において,約1%程度のほぼ一定の値を示した。これは,ORIGEN2による計算値との比較等から,「常陽」での照射中の消滅と(各サイクル間の)冷却期間におけるPuからの生成が均衡していることによるものと考えられる。
佐藤 勇; 山本 一也; 梶谷 幹男
PNC TN9410 96-251, 82 Pages, 1996/06
燃料のO/M比は燃料物性全般に影響するが,特に高燃焼度における物性の変化を予測するために高燃焼度照射済み燃料ピン内のO/M比径方向分布を評価することが重要である。そこで,本研究ではFBR燃料内のO/M比径方向分布を測定評価した。測定試料は「常陽」で照射された燃料で最も燃焼度が高い燃料(約13at%)である。本研究では燃料径方向のO/M比分布を得るため,Moの酸化還元法を利用した間接法を用いた。この方法は燃料内に核分裂生成物として存在するMoの酸化還元状態を測定して燃料内の酸素ポテンシャルを決定する方法である。燃料内の温度分布とMo分布の測定結果から燃料内の酸素ポテンシャル分布を算出した。この酸素ポテンシャル分布からCatlowの理論をもとにO/M比の径方向分布を評価した。測定から得られたO/M比分布と燃料内の酸素の移動を説明するAitkenモデルから得られたものとを比較した。その結果,高燃焼度燃料内の酸素移動機構はAitkenモデルが提案している機構と異なる可能性があり,このモデルの酸素の熱拡散の輸送熱の部分に燃焼度効果を考慮するなど修正が必要であることを示した。
梶谷 幹男; 大内 与志郎; 平尾 盛博; 佐藤 光弘
PNC TN8520 92-003, 399 Pages, 1992/11
プルトニウム転換施設に於ける各工程に関する工程分析、計量分析、各種測定法についてマニュアル化したものである。内容は、プルトニウム転換工程及び廃気・廃液処理工程試料中のウラン、プルトニウム、T-アルファ、T-ベータ、T-ガンマ、アメリシウム、放射能核種、遊離酸、水酸基、鉄、クロム、ニッケル、窒素、フッ素、塩素の分析操作手順及び、水分、O/M、比表面積、平均粒子径、カサ・タップ密度、不純物の測定操作手順と各種試薬の調整、査察収去試料の前処理方法等について記述した。
