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論文

Neutron scattering study of antiferromagnet U$$_{2}$$Pt$$_{6}$$Al$$_{15}$$

太田 玖吾*; 松本 裕司*; 渡部 悠貴*; 金子 耕士; 田端 千紘; 芳賀 芳範

New Physics; Sae Mulli, 73(12), p.1170 - 1173, 2023/12

https://doi.org/10.3938/NPSM.73.1170

ハニカム格子を持つ反強磁性体U$$_{2}$$Pt$$_{6}$$Al$$_{15}$$の磁気構造を決定するために中性子散乱実験を行った。U$$_{2}$$Pt$$_{6}$$Al$$_{15}$$は$$T_{rm m1}$$=9Kと$$T_{rm m2}$$=26Kで二つの相転移を示す。$$T_{rm m1}$$ $$<$$ $$T$$ $$<$$ $$T_{rm m2}$$の第一相では、$$kappa$$$$_{rm I}$$=(1/3, 0, 0)の伝搬ベクトルで記述される磁気反射が観測された。$$T$$$$<$$$$T_{rm m1}$$のフェーズIIでは、$$kappa$$$$_{rm I}$$=(1/3, 0, 0)と$$kappa$$$$_{rm II}$$=(1/2, 0, 0)の磁気反射が観測され、$$kappa$$$$_{rm I}$$=(1/3, 0, 0)の磁気反射強度は弱いが有限であった。温度依存強度のヒステリシスは$$T_{rm m1}$$での相転移にまたがって観測され、$$T_{rm m1}$$での転移が1次転移であることを示唆している。

論文

Mutual separation of Am and Cm using ADAAM (alkyl DiAmide AMine) and reduction of volumes for liquid waste generated via batch-wise multistage extractions

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*

Journal of Nuclear Science and Technology, 11 Pages, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2283214
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

https://doi.org/10.1007/s44211-023-00376-8
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Preliminary studies of XANES and DFT calculation of Ru extraction by imino-diacetamide and related compounds

佐々木 祐二; 中瀬 正彦*; 金子 政志; 小林 徹; 竹下 健二*; 松宮 正彦*

Analytical Sciences, 5 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1007/s44211-023-00453-y
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Analytical)

Ru抽出に関して、XANESスペクトルとDFT計算による理論的な検討を行った。各種鉱酸からMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)によるRu分配比はHCl $$>$$ H$$_2$$SO$$_4$$ $$>$$ HNO$$_3$$ $$>$$ HClO$$_4$$の順になった。XANESスペクトルの結果から、HClから抽出したRuの原子価は低く、有機相中でアニオン性のRuの存在とこれによるイオン対抽出を示唆した。抽出剤相互のRu分配比の比較結果(NTAamide $$>$$ MIDOA $$>$$ IDOA)はDFT計算のHOMO, LUMO間のエネルギー差と一致した。これは抽出能力と反応熱量の間に重要な関連があることを示した。

論文

Complex formation of light and heavy lanthanides with DGA and DOODA, and its application to mutual separation in DGA-DOODA extraction system

野水 大輝; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 勝田 正一*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(3), p.1483 - 1493, 2022/03

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08204-5
 被引用回数：4 パーセンタイル：68.71(Chemistry, Analytical)

我々は水溶性のジグリコールアミド(DGA)とジオキサオクタンジアミド(DOODA)による希土類元素の逐次錯形成を溶媒抽出系で調べた。抽出剤であるTODGAとDOODA(C8)はLnパターン(Ln分配比と原子番号の関係)の逆相関を示し、その組み合わせは相互分離に有効である。水系でDOODAは2分子、DGAは3分子希土類に配位することが分かった。10$$times$$10段の多段抽出を実施し、La, Pr, Ndは水相に、一方Sm-Dyは有機相に分離することができた。

論文

Multi-stage extraction and separation of Ln and An using TODGA and DTBA or DTPA accompanying pH adjustment with lactic acid and ethylenediamine

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00

https://doi.org/10.1080/01496395.2022.2080707
 被引用回数：3 パーセンタイル：29.84(Chemistry, Multidisciplinary)

TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。

論文

Mutual separation of Ln and An using TODGA and DTBA with high organic acid concentrations

佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00

https://doi.org/10.1080/07366299.2021.2024650
 被引用回数：1 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Multidisciplinary)

イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。

論文

Prediction of stability constants for novel chelates design in minor actinides partitioning over lanthanides using density functional theory calculation

金子 政志; 佐々木 祐二; 和田 恵梨子*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Chemistry Letters, 50(10), p.1765 - 1769, 2021/10

https://doi.org/10.1246/cl.210402
 被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)

密度汎関数計算を用いて、マイナーアクチノイドとランタノイドの新規分離試薬の分子設計に向けて水溶液中におけるEu$$^{3+}$$及びAm$$^{3+}$$錯体の安定度定数を予想した。実験値の安定度定数の対数と計算した錯生成エンタルピーは、一次の決定係数R$$^{2}$$ $$>$$ 0.98で相関した。さらに、新規キレート配位子の安定度定数の予測を試み、ジエチレントリアミン五酢酸キレート配位子の誘導体が、酸性条件での使用やAm$$^{3+}$$分離性能の観点から有用であることが示唆された。

論文

Density functional modeling of Am$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$ selectivity with diethylenetriaminepentaacetic acid and its bisamide chelates.

金子 政志; 佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(5), p.515 - 526, 2021/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1842267
 被引用回数：3 パーセンタイル：35.51(Nuclear Science & Technology)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発で重要であるAm$$^{3+}$$とEu$$^{3+}$$の金属イオン選択性を理解することを目的として、密度汎関数計算をジエチレントリアミン五酢酸(DTPA)及びそのビスアミド(DTPABA)キレート配位子との金属錯体の分子構造及び錯生成反応のモデル化に適用した。構造最適化計算により得られたDTPA及びDTPABAの錯体構造は、既に報告されている単結晶構造を再現した。錯生成反応におけるギブズエネルギー解析の結果、どちらのキレート配位子ともEu$$^{3+}$$イオンよりAm$$^{3+}$$イオンと安定な錯体を生成することが示され、実験結果のAm$$^{3+}$$/Eu$$^{3+}$$選択性と一致した。金属イオンと配位子との化学結合解析の結果、Am$$^{3+}$$の5f軌道とDTPA及びDTPABAの窒素ドナー原子との強い共有結合が、高いAm$$^{3+}$$選択性が発現した一因であることが示唆された。

論文

Reduction and resource recycling of high-level radioactive wastes through nuclear transmutation; Isolation techniques of Pd, Zr, Se and Cs in simulated high level radioactive waste using solvent extraction

佐々木 祐二; 森田 圭介; 伊藤 圭祐; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 高橋 優也*; 金子 昌章*; 大森 孝*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference (GLOBAL 2017) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2017/09

高レベル廃液中のPd, Zr, Se, Csは長半減期核種のPd-107, Zr-93, Se-79, Cs-135を有している。高レベル廃液から除去し、核変換により処分することで、環境負荷低減に役立てることができる。これら元素について、PdはMIDOA, NTAアミド、Csはクラウンエーテル、ZrはTODGA, HDEHP, Seはフェニレンジアミンで抽出可能である。それぞれ元素の回収条件について検討した成果について述べる。

論文

Extraction and separation of Se, Zr, Pd, and Cs including long-lived radionuclides

佐々木 祐二; 森田 圭介; 鈴木 伸一; 塩飽 秀啓; 伊藤 圭祐; 高橋 優也*; 金子 昌章*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 24(2), p.113 - 122, 2017/06

http://doi.org/10.15261/serdj.24.113

硝酸溶液からオクタノールまたはドデカン溶媒へのSe, Zr, Pd, Csの溶媒抽出を行った。これら元素は長半減期の核種を含み、高レベル廃液の処理にとってこれら元素の簡便な分離方法の開発が不可欠である。Seはフェニレンジアミン、ZrはHDEHP又はTODGA、PdはMIDOA又はNTAアミドで抽出可能である。CsはDtBuDB18C6を用いて、抽出溶媒を水相の10倍を用いることで90%回収を達成できることを確認した。

論文

Radioactive Cs in the severely contaminated soils near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

金子 誠*; 岩田 孟; 塩津 弘之; 正木 翔太*; 川元 侑治*; 山崎 信哉*; 仲松 有紀*; 井元 純平*; 古木 元気*; 落合 朝須美*; et al.

Frontiers in Energy Research (Internet), 3, p.37_1 - 37_10, 2015/09

https://doi.org/10.3389/fenrg.2015.00037

高線量土壌中の放射性Csは雲母鉱物などの層状ケイ酸塩鉱物に取り込まれていることを現地調査及び模擬実験により明らかにした。

論文

Anharmonic Pr guest modes in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ investigated by inelastic X-ray scattering

筒井 智嗣; 金子 耕士; 宮崎 亮一*; 東中 隆二*; 青木 勇二*; 小林 理気*; 脇本 秀一; Baron, A. Q. R.*; 菅原 仁*; 佐藤 英行*

JPS Conference Proceedings (Internet), 3, p.011060_1 - 011060_5, 2014/06

https://doi.org/10.7566/JPSCP.3.011060

We have investigated the Ru/Os concentration dependence of the Pr guest mode in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ and its variation with temperature. The Pr guest mode at 3.2 meV in PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ at the N point linearly shifts to a higher energy with the substitution of Ru into the Os site. The energy of the Pr guest mode decreases with decreasing temperature for all compositions, indicating the presence of an anharmonic potential at the Pr site. The slope of the temperature dependence of the guest mode energy is steeper for pure PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$ than for the other Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$ compounds we measured. The present results imply the importance of the transition metal in determining anharmonicity in Pr(Os$$_{1-x}$$Ru$$_x$$)$$_4$$Sb$$_{12}$$.

論文

Current status of a new polarized neutron reflectometer at the intense pulsed neutron source of the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of J-PARC

武田 全康; 山崎 大; 曽山 和彦; 丸山 龍治; 林田 洋寿; 朝岡 秀人; 山崎 竜也; 久保田 正人; 相澤 一也; 新井 正敏; et al.

Chinese Journal of Physics, 50(2), p.161 - 170, 2012/04

http://psroc.org/cjp/issues.php?vol=50&num=2

The construction of a new polarized neutron reflectometer is now in progress at the Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of the Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). MLF has the world's brightest pulsed neutron and muon sources (JSNS and MUSE). The user program of MLF has been already started in 2008, and now nine neutron and two muon spectrometers are in operation. Installation of the new reflectometer was expected to be completed in March 2011. However, the construction was interrupted by the massive earthquake hitting northeast Japan, including Tokai-mura where J-PARC is located. We expect to restart the user program of the new polarized neutron reflectometer at the beginning of next year (2012).

論文

Inelastic neutron scattering study on low-energy excitations of the heavy-fermion superconductor PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$

桑原 慶太郎*; 岩佐 和晃*; 神木 正史*; 金子 耕士; 目時 直人; Raymond, S.*; M$'e$asson, M.-A.*; Flouquet, J.*; 菅原 仁*; 青木 勇二*; et al.

Physica B; Condensed Matter, 385-386(Part 1), p.82 - 84, 2006/11

https://doi.org/10.1016/j.physb.2006.05.109
 被引用回数：3 パーセンタイル：17.99(Physics, Condensed Matter)

重い電子系超伝導体PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$における低エネルギー磁気励起を調べる目的で、中性子非弾性散乱実験を行った。観測された磁気励起は、磁場誘起反強四極子秩序の秩序波数であるQ=(1,0,0)で明瞭なソフト化を示し、かつその強度はゾーンセンターと比べて弱いことを明らかにした。この結果は、これらの励起スペクトルの振舞いが、非磁性の四極子相互作用に起因していることを示している。さらに、励起スペクトルの線幅が超伝導転移以下で狭くなることから、励起子と超伝導の間に強い相関があると考えられる。

報告書

FCAを用いた軟スペクトル場における$$^{238}$$Uドップラー効果の測定(共同研究)

安藤 真樹; 川崎 憲二*; 岡嶋 成晃; 福島 昌宏; 松浦 豊*; 金子 裕司*

JAERI-Research 2005-026, 39 Pages, 2005/09

JAERI-Research-2005-026.pdf:4.37MB

軽水炉でのドップラー係数評価の信頼性向上に資することを目的とし、FCAを用いて軟スペクトル場(ウラン燃料及びMOX模擬燃料)において$$^{238}$$Uのドップラー効果を測定した。MOX模擬燃料体系では、減速材ボイド率により中性子スペクトルを系統的に変化させた。測定には外径の異なるピン形状サンプルを用い800$$^{circ}$$Cまでのドップラー効果実験データを取得した。JENDL-3.2を用い、従来のFCA高速炉体系でのドップラー効果の実験解析に用いてきた標準的な解析手法により解析を実施した。その結果、予測精度の燃料組成やサンプル組成に対する依存性はなく、ほぼ全サンプルについて計算値は実験誤差の範囲内で実験値とほぼ一致した。中性子スペクトルを変化させたMOX模擬燃料体系については、予測精度のスペクトル依存性も見られなかった。

論文

Direct observation of quadrupolar excitons in the heavy-fermion superconductor PrOs$$_4$$Sb$$_12$$

桑原 慶太郎*; 岩佐 和晃*; 神木 正史*; 金子 耕士; 目時 直人; Raymond, S.*; M$'e$asson, M.-A.*; Flouquet, J.*; 菅原 仁*; 青木 勇二*; et al.

Physical Review Letters, 95(10), p.107003_1 - 107003_4, 2005/09

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.95.107003
 被引用回数：96 パーセンタイル：92.15(Physics, Multidisciplinary)

重い電子系超伝導体PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$における低エネルギー磁気励起を調べる目的で、中性子非弾性散乱実験を行った。観測された磁気励起は、磁場誘起反強四極子秩序の秩序波数である$$Q$$=(1,0,0)で明瞭なソフト化を示し、かつその強度はゾーンセンターと比べて弱いことを明らかにした。この結果は、これらの励起スペクトルの振舞いが、非磁性の四極子相互作用に起因していることを示している。さらに、励起スペクトルの線幅が超伝導転移以下で狭くなることから、励起子と超伝導の間に強い相関があると考えられる。

論文

Magnetic excitations in the heavy-fermion superconductor PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$

Raymond, S.*; Flouquet, J.*; 桑原 慶太郎*; 岩佐 和晃*; 神木 正史*; 金子 耕士; 目時 直人; 菅原 仁*; 青木 勇二*; 佐藤 英行*

Physica B; Condensed Matter, 359-361, p.898 - 900, 2005/06

https://doi.org/10.1016/j.physb.2005.01.256
 被引用回数：2 パーセンタイル：11.66(Physics, Condensed Matter)

単結晶試料を用いた中性子非弾性散乱実験により、重い電子系超伝導体PrOs$$_4$$Sb$$_{12}$$における低エネルギー磁気励起を測定した。粉末試料を用いた測定で、0.7meVに観測された結晶場励起は、反強四極子秩序波数にあたるゾーンセンターで、0.5meVと極小値を取ることを見いだした。また、磁場下での結晶場励起の観測から、基底状態が一重項であることを明らかにした。

論文

Magnetic excitations in heavy-fermion superconductor PrOs$$_{4}$$Sb$$_{12}$$

桑原 慶太郎*; 岩佐 和晃*; 神木 政史*; 金子 耕士; 荒木 新吾; 目時 直人; 菅原 仁*; 青木 勇二*; 佐藤 英行*

Journal of the Physical Society of Japan, 73(6), p.1438 - 1441, 2004/06

https://doi.org/10.1143/JPSJ.73.1438
 被引用回数：64 パーセンタイル：87.39(Physics, Multidisciplinary)

初めてのPr系重い電子系超伝導体PrOs$$_{4}$$Sb$$_{12}$$について中性子非弾性散乱による研究を行った。単結晶試料について測定したところ、色々な散乱波数において約0.7meVの位置に第一励起を観察した。これは以前粉末試料を用いて行われた研究結果と矛盾しない。非弾性スペクトルの磁場依存性の測定からこの物質の結晶場準位が$$Gamma$$$$_{1}$$一重項基底状態,$$Gamma$$$$_{4}$$三重項第一励起状態を伴うことを明らかにした。第一励起ピークは、この物質における磁場誘起反強四極秩序ベクトルQ=(100)付近で準弾性散乱的になっており、重い電子状態を担う準粒子が第一励起を介して生じると考えられる。弾性散乱の結果から、この準粒子間の相互作用は四極子相互作用が本質的であることが以前のわれわれの研究から明らかになっている。超伝導状態における低エネルギー励起の減少は、この準粒子が重い電子系超伝導を担っている証拠と考えられ、軌道揺らぎによって媒介されている可能性を示唆している。

論文

Neutron scattering study on the field-induced antiferro-quadrupolar ordering in the heavy fermion superconductor PrOs$$_{4}$$Sb$$_{12}$$

目時 直人; 金子 耕士; 荒木 新吾; 神木 正史*; 岩佐 和晃*; 桑原 慶太郎*; Bernhoeft, N.*; Mignot, J.-M.*; Gukasov, A.*; 佐藤 英行*; et al.

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276(Suppl.), p.e91 - e92, 2004/05

https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2003.11.315
 被引用回数：1 パーセンタイル：7.12(Materials Science, Multidisciplinary)

重い電子系超伝導体PrOs$$_{4}$$Sb$$_{12}$$の磁場誘起秩序相(FIOP相)が、反強四極子秩序相であることを、冷中性子三軸分光器LTASを用いて、磁場中,超低温の中性子散乱実験を行うことによって明らかにした。この実験によって、FIOP相において、0.02$$mu_{B}$$の小さな反強磁性モーメントが誘起されることを観察した。平均場理論による解析から、この反強磁性秩序は、四極子モーメントO$$_{yz}$$の反強的な秩序によって誘起され、しかもその秩序にはO$$_{yz}$$間の反強四極子相互作用が本質的な役割をしていることが明らかになった。そのため、この秩序が磁場誘起反強四極子秩序であることが結論され、この秩序相が安定化するために、Pr-4$$f$$電子が$$Gamma_{1}$$一重項基底状態及び$$Gamma_{3}$$三重項第一励起状態を持つことを明らかにした。さらにこの4$$f$$電子状態を磁場中における中性子非弾性散乱による結晶場励起の測定によって確認した。

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