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報告書

Improvement of model for cesium chemisorption onto stainless steel in severe accident analysis code SAMPSON (Joint research)

三輪 周平; 唐澤 英年; 中島 邦久; 木野 千明*; 鈴木 恵理子; 井元 純平

JAEA-Data/Code 2021-022, 32 Pages, 2023/01

JAEA-Data-Code-2021-022.pdf:1.41MB

東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO$$_{2}$$、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO$$_{4}$$、1073Kから1273Kで水溶性の低いCs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$であることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。

論文

An Approach toward evaluation of long-term fission product distributions in the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant after the severe accident

内田 俊介; 唐澤 英年; 木野 千晶*; Pellegrini, M.*; 内藤 正則*; 逢坂 正彦

Nuclear Engineering and Design, 380, p.111256_1 - 111256_19, 2021/08

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2021.111256
 被引用回数：2 パーセンタイル：51.67(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の廃炉措置の安全な遂行に当たっては、プラント全体にわたる燃料デブリのみでなく核分裂生成物(FP)の長期的な分布を把握することが必須である。廃炉作業は、飛散したFPによる過酷な環境下でプラントから燃料デブリを取り出し、それらを回収核原料物質あるいは最終廃棄体として安全に保管することにより収束する。事故発生後廃炉の収束までの長期間にわたるプラント内でのFP分布を求めるために、短/中/長期FP挙動解析手法を開発した。本解析手法は、プラントで測定されたデータを用いて修正され、それを踏まえて更新されたデータに基づき妥当性確認されるものである。精度が改善された評価手法は、廃炉措置の各段階におけるFP分布の評価に適用可能である。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

https://doi.org/10.1299/mej.19-00537

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

https://doi.org/10.1299/jsmeicone.2019.27.1993

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

論文

Effects of $$gamma$$-ray irradiation on the high temperature oxidation of austenitic stainless steel in supercritical water

中原 由紀夫; 山本 正弘; 唐澤 英年*; 木内 清; 勝村 庸介*

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

3種類の汎用オーステナイト系ステンレス鋼,304L,316L、及び310Sを、25MPa, 550$$^{circ}$$Cの脱気超臨界水中へCo$$^{60}$$にて$$gamma$$線照射を行いながら合計1000時間浸漬した。超臨界水中での吸収線量率を評価した結果、5$$sim$$15kGyh$$^{-1}$$だった。試験後の表面には多孔質の鉄酸化物の外層と鉄,クロム及びニッケルを含むち密な内層とによって構成される二層の酸化皮膜が形成されていた。SS304LとSS310Sの見かけの重量変化は放物線則に従い、その速度定数は$$gamma$$線の線量率が大きくなるに従って減少した。$$gamma$$線照射により、皮膜外層がマグネタイト(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)からヘマタイト(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)に変化した。また、$$gamma$$線照射により、内層皮膜と金属界面でCr濃度の増加が見られた。これらの結果は、$$gamma$$線照射により過酸化水素などが生成し超臨界水環境がより高酸化状態になっていることを示唆するもので、腐食環境が$$gamma$$線照射により厳しくなることを明らかにした。

口頭

Effect of $$gamma$$ ray irradiation on the corrosion of stainless steel in supercritical water

中原 由紀夫; 唐澤 英年*; 山本 正弘; 木内 清; 勝村 庸介*

no journal, , 

先進炉の一つとして、超臨界圧水冷却炉(SCWR)が検討されている。SCWR炉心でのステンレス鋼の腐食に放射線が及ぼす影響について知見を得るため、超臨界水(25MPa, 400$$sim$$500$$^{circ}$$C)中でステンレス鋼の$$gamma$$線照射下腐食試験を実施した。その結果、超臨界水中でのステンレス鋼の腐食は酸化皮膜の成長と剥離で進行し、その腐食速度はアレニウス則によりほぼ説明でき、$$gamma$$線照射は酸化皮膜の組成を変化させた。

口頭

超臨界水環境で形成したステンレス鋼表面の皮膜構造に及ぼす$$gamma$$線照射の影響

山本 正弘; 中原 由紀夫; 唐澤 英年*; 勝村 庸介*

no journal, , 

現行の原子力発電炉よりもエネルギー効率が高い超臨界圧水冷却炉が検討されている。そのためには超臨界条件で使用する材料の信頼性については十分な検討が必要となる。そこで、超臨界条件において$$gamma$$線照射を行い、オーステナイト系ステンレス鋼の表面に形成する酸化皮膜を解析した。その結果、$$gamma$$線照射は304L鋼や316L鋼の初期の酸化皮膜成長を加速することがわかった。また、形成された皮膜は非照射では、Cr, Niを含む複合酸化物であるのに対し、$$gamma$$線照射ではFe主体のヘマタイトが形成する。これは、$$gamma$$線照射により水の分解などが起こり、より高い酸化ポテンシャル状態が形成されるためと考えられる。

口頭

超臨界水中でのステンレス鋼の高温酸化に$$gamma$$線照射が及ぼす影響

中原 由紀夫; 山本 正弘; 加藤 千明; 木内 清; 唐澤 英年*; 勝村 庸介*

no journal, , 

超臨界圧水冷却炉を念頭においたステンレス鋼の腐食特性評価のために、$$gamma$$線照射が行える超臨界水ループ試験装置を用いた腐食試験を行った。試験には、3種類の汎用ステンレス鋼,SUS304L,SUS316L、及びSUS310Sを用いた。超臨界水の圧力及び温度は25MPa, 550$$^{circ}$$Cで、電導率$$<$$0.1$$mu$$Scm$$^{-1}$$,脱気条件(DO$$<$$5ppb)の純水を流量4Lh$$^{-1}$$で循環させた。$$gamma$$線の吸収線量率は、試験片の表面近傍で5$$sim$$15kGyh$$^{-1}$$と推定された。腐食試験の結果を酸化皮膜の成長による重量増として評価した。SUS304L及びSUS310Sでは$$gamma$$線照射により増量が大きくなり、重量増加の時間依存性は放物線則に従っていた。重量増加の速度定数は$$gamma$$線の線量率の増加に伴って減少する傾向が認められたが、これは溶解による重量減少の影響も含む可能性があり、より詳細な検討が必要である。SUS316Lの重量は、非照射条件では放物線則に従い増加したが、照射条件では酸化皮膜の剥落が見られ大きく減少した。すべての試験片において、多孔質の鉄酸化物の外層と、鉄,クロム及びニッケルを含むち密な内層とによって構成される二層の酸化皮膜が形成されていた。外層の鉄酸化物は、非照射条件ではマグネタイト(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)だったものが、$$gamma$$線照射によりマグネタイトに加えてヘマタイト($$alpha$$-Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$)も形成されていた。また、SUS304Lでは、$$gamma$$線照射により、酸化皮膜内層の金属界面近傍で顕著なCr濃度の増加が見られた。

口頭

東京電力福島第一発電所事故におけるセシウムの化学的挙動に関する検討,1; セシウム化学チームの構成と研究計画

溝上 伸也; 逢坂 正彦; 伊東 賢一*; 唐澤 英年*; 本多 剛*

no journal, , 

平成28-29年度「廃炉・汚染水対策事業費補助金(総合的な炉内状況把握の高度化)」事業の一環として実施したセシウム化学チームの研究目的、研究スコープについて概要を紹介する。

口頭

東京電力福島第一原子力発電所事故後の長期間FP移行挙動解析手法の検討

木野 千晶*; 唐澤 英年*; 内田 俊介*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置において重要となる、核分裂生成物(FP)の長期に渡る移行挙動を解析するため、SAMPSONをベースにして事故後10年間のFP移行挙動を解析可能な「廃炉解析コード」の開発を行っている。事故後約2か月を対象とした試解析の結果、ウェットウェル(W/W)のCs濃度は、汚染水処理によるCs除去のみを考慮した場合に比べて遅れて減少し、W/W内の滞留水中のCsが長期間に渡って拡散ベースで浸みだして汚染水のCs生成項として長期間寄与する可能性が示された。

口頭

汚染水の現状とその評価法

木野 千晶*; 唐澤 英年*; 内田 俊介*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故における事故後長期間の汚染水を介したFP再移行挙動の評価のため、SAMPSONコードをベースにして汚染水解析手法を確立し、事故後1年間の汚染水中のセシウム濃度の解析を行った。燃料デブリからのFP追加放出を考慮した場合の解析結果は汚染水内のセシウム濃度の実測値をよく再現できた。

口頭

Fission product chemistry database ECUME

井元 純平; 三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; Afiqa, B. M.; et al.

no journal, , 

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEは、CRK(化学反応速度定数データセット)、EM(要素モデルセット)、及びTD(熱力学データセット)の3種類のデータセットで構成されている。現在のECUMEには、Cs-I-B-Mo-OH系の気相反応を対象としたCRK、ステンレス鋼(SS)へのCsの化学吸着挙動を対象としたEM、及びCsBO$$_{2}$$蒸気種と固体Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$を対象としたTDが収納されている。Cs化学吸着挙動モデルでは、既存モデルでは考慮できなかったCs化学吸着挙動に対する気相中のCsOH濃度やSS中のSi含有量の影響を再現することができており、このEUMEにより福島第一原発内におけるCs分布のより正確な評価に貢献できると考えられる。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けた核分裂生成物化学挙動データベースECUMEの開発,1; 化学反応速度データセット

三輪 周平; 堀口 直樹; 宮原 直哉*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 井元 純平; Liu, J.; 唐澤 英年; 逢坂 正彦

no journal, , 

軽水炉等シビアアクシデント時における核分裂生成物化学挙動を評価するためのデータベースECUME($$underline{E}$$ffective $$underline{C}$$hemistry database of fission products $$underline{U}$$nder $$underline{M}$$ultiphase r$$underline{E}$$action)を開発した。ECUMEの化学反応速度データセットには主要な化学反応とその速度定数を収納しており、セシウムやヨウ素の化学挙動へのモリブデンやBWR制御材ホウ素の影響等を速度論的に評価できることに特徴を有する。これにより環境への放出までの格納容器や建屋等の低温領域における化学形態や割合の予測精度の向上が期待される。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けた核分裂生成物化学挙動データベースECUMEの開発,2; 要素モデルセット

鈴木 恵理子; 中島 邦久; 西岡 俊一郎*; 三輪 周平; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 唐澤 英年; 逢坂 正彦

no journal, , 

核分裂生成物化学挙動データベースECUMEEの要素モデルセットには、シビアアクシデント解析コードへ組み込み可能なモデルを収納しており、多様な化学条件を考慮できることに特徴を有する。改良したステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルでは、気相中セシウム濃度やステンレス鋼中ケイ素濃度の影響を考慮でき、セシウムの炉内高温領域分布のより正確な評価に資する。

口頭

ソースターム評価手法の高度化に向けた核分裂生成物化学挙動データベースECUMEの開発,3; 熱力学データセット

中島 邦久; 鈴木 恵理子; 西岡 俊一郎*; 三輪 周平; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 唐澤 英年; 逢坂 正彦

no journal, , 

核分裂生成物化学挙動データベースECUMEの熱力学データセットには、実験等により新たに検出されたセシウムとホウ素やケイ素との化合物等の熱力学データを収納している。これにより、炉内高温領域におけるセシウム化合物の化学形態や割合、鋼材に化学吸着したセシウムの再蒸発挙動をより正確に評価することが可能となる。ECUMEをシビアアクシデント解析コード等へ適用することにより、核分裂生成物の放出移行挙動に影響を及ぼす化学挙動を考慮できるようになり、ソースターム高度化への貢献が期待される。

口頭

福島第一原子力発電所での放射性核種の短/長期挙動の評価,1; 放射性核種の短/長期挙動評価手法

内田 俊介*; 唐澤 英年*; 木野 千晶*; 内藤 正則*; 逢坂 正彦

no journal, , 

シビアアクシデント後のFPの短/長期挙動を一貫して評価可能なコードを作成し、事故後数10年の長期におよぶ廃炉作業時のFPを中心とする放射性核種分布を評価して、これに基づく従事者の被ばくリスク及び放射性核種の放出リスク評価手法を提案する。

口頭

福島第一原子力発電所での放射性核種の短/長期挙動の評価,2; 短/長期放射性核種挙評価における課題

唐澤 英年*; 内田 俊介*; 木野 千晶*; 内藤 正則*; 逢坂 正彦

no journal, , 

SA解析コードで評価した原子炉内のFP分布から、燃料デブリ取出し時の被ばくリスクに影響する核種を選定し、その存在量と放射能を評価した。

口頭

福島第一原子力発電所での放射性核種の短/長期挙動の評価,3; 建屋内線量分布に関する現象論的考察(1号機)

木野 千晶*; 唐澤 英年*; 内田 俊介*; 内藤 正則*; 逢坂 正彦

no journal, , 

事故シナリオの観点から、福島第一原子力発電所炉内における放射性核種分布に関して現象論的に評価した。本評価より、セパレータへのセシウムの化学吸着、RCWへの中・低揮発性FPの侵入などを指摘した。

口頭

Evaluation of chemisorption behavior of CsOH vapor on SSs under SA conditions

唐澤 英年; 木野 千晶*; 鈴木 恵理子; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦

no journal, , 

CsOH蒸気のステンレス鋼への化学吸着速度を化学吸着再現実験装置CRESTを用いて検討した。得られた化学吸着速度を用いて、SA解析コードSAMPSONにより蒸気分離器と蒸気乾燥器への吸着量を、福島第一原子力発電所のSA条件下で評価した。

口頭

福島第一原子力発電所事故の解明・復興に資する計算科学技術,1; 事故時核分裂生成物挙動評価への計算科学技術の適用

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; 鈴木 知史; 唐澤 英年

no journal, , 

原子力機構が進めるFP化学挙動を評価するための研究の内容を紹介し、FP挙動評価における計算科学技術への適用例や期待等を述べる。

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