Effect of molybdenum release on UO/MOX fuel oxidation under severe light water reactor accident conditions

Liu, J.; 三輪 周平; 唐澤 英年; 逢坂 正彦

Nuclear Materials and Energy (Internet), 37, p.101532_1 - 101532_5, 2023/12

https://doi.org/10.1016/j.nme.2023.101532

To investigate the Mo release behavior and its influence on the fuel oxidation, the oxidation and evaporation behaviors of Mo powders and their influencing mechanism on the oxygen partial pressure around powders were researched by using a thermogravimetric analysis technique. The results revealed that during Mo oxidation and evaporation, the oxygen partial pressure around powders can be dramatically decreased to ensure the mass balance of oxygen. Under guidance of this finding, the oxygen consumption rate by Mo release and the oxidation rate of nuclear fuel in accident conditions were estimated and compared. It is suggested that Mo release can retard the oxidation progress of fuel.

Improvement of model for cesium chemisorption onto stainless steel in severe accident analysis code SAMPSON (Joint research)

三輪 周平; 唐澤 英年; 中島 邦久; 木野 千晶*; 鈴木 恵理子; 井元 純平

JAEA-Data/Code 2021-022, 32 Pages, 2023/01

JAEA-Data-Code-2021-022.pdf:1.41MB
JAEA-Data-Code-2021-022(errata).pdf:0.17MB

東京電力福島第一原子力発電所の原子炉内におけるセシウム分布のより正確な予測に向けて、核分裂生成物の化学挙動データベースECUMEに格納されているステンレス鋼へのセシウム化学吸着モデルをシビアアクシデント解析コードSAMPSONに組み込んだ。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、当該モデルを構築した実験の結果を再現し、コードに誤りが無いことを確認した。また、SAMPSONに組み込まれた改良モデルのセシウム化学着挙動解析への有効性を確認するため、温度勾配管を有する装置を用いた実験の解析を実施した。改良モデルを組み込んだSAMPSONにより、実験の結果を再現し、SAMPSONにおけるノードジャンクションの設定方法、エアロゾル生成モデル、CsOH蒸気の飽和蒸気圧等の計算方法等の解析方法、そして改良モデルがセシウム化学吸着挙動解析に適用可能であることを確認した。また、セシウムがシビアアクシデント後に水相を介して移行したことから、原子炉内におけるセシウム分布を予測するためには、セシウム沈着物の水への溶解性の評価が前提となる。このため、ステンレス鋼へのセシウム化学吸着生成物の水への溶解性を調べた。ステンレス鋼304へのセシウム化学吸着生成物は、873Kから973Kで水溶性の高いCsFeO、973Kから1273Kで水溶性の低いCsFeSiO、1073Kから1273Kで水溶性の低いCsSiOであることが分かった。これらの結果から、セシウム化学吸着量に影響を与える原子炉内温度やCsOH蒸気種濃度のようなシビアアクシデント解析条件に応じて、セシウム化学吸着生成物の水への溶解性を予測できる可能性を得た。

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

https://doi.org/10.1299/mej.19-00537

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO、CsSiO及びCsFeSiOの熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

Effects of -ray irradiation on the high temperature oxidation of austenitic stainless steel in supercritical water

中原 由紀夫; 山本 正弘; 唐澤 英年*; 木内 清; 勝村 庸介*

Proceedings of 16th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC-16) (CD-ROM), 6 Pages, 2008/10

3種類の汎用オーステナイト系ステンレス鋼,304L,316L、及び310Sを、25MPa, 550Cの脱気超臨界水中へCoにて線照射を行いながら合計1000時間浸漬した。超臨界水中での吸収線量率を評価した結果、515kGyhだった。試験後の表面には多孔質の鉄酸化物の外層と鉄,クロム及びニッケルを含むち密な内層とによって構成される二層の酸化皮膜が形成されていた。SS304LとSS310Sの見かけの重量変化は放物線則に従い、その速度定数は線の線量率が大きくなるに従って減少した。線照射により、皮膜外層がマグネタイト(FeO)からヘマタイト(FeO)に変化した。また、線照射により、内層皮膜と金属界面でCr濃度の増加が見られた。これらの結果は、線照射により過酸化水素などが生成し超臨界水環境がより高酸化状態になっていることを示唆するもので、腐食環境が線照射により厳しくなることを明らかにした。

SA時のFP挙動モデルの評価,1; Phebus-FPT1試験解析による核形成モデルの一次系でのFPエアロゾル沈着に及ぼす影響評価

唐澤 英年; 三輪 周平; 木野 千晶*

no journal, , 

SA時に炉内で放出される過飽和分の蒸気はモノマーとなり、均一または不均一の核形成によりクラスターが生成する。そして、一次系内でクラスター同志のブラウン凝集によりエアロゾルが成長する。SAMPSONを用いたPhebus-FPT1試験解析において、この核形成-エアロゾル成長モデルの妥当性を検討した。

福島第一原子力発電所での放射性核種の短/長期挙動の評価,7; CAMSデータからの逆解析によるS/C水中のセシウム量の評価

内田 俊介; 逢坂 正彦; 唐澤 英年; 木野 千晶*

no journal, , 

S/CおよびD/W主要部位に存在する主要核種からCAMS位置での線量率を求めるための線量率変換係数を求めた。この変換係数を用いた逆解析により、福島第一原子力発電所各号機のS/C水中のCs量を求めた。この解析により、以下の点が明らかにされた。(1)1号機ではS/CへのCsの移行率が3号機の2倍強と大である。(2)1号機では事故後S/C気相部壁面への移行が顕著で、長時間かけて水相に移行するが、3号機では気相部への移行は観測されない。上記(1)については、Csの化学形態の差異によるものと推定するが、(2)の気相への移行率の差異についてはまだ原因は同定できていない。

核分裂生成物挙動の基礎; SA解析におけるFP挙動

唐澤 英年

no journal, , 

FP挙動は、化学挙動と物理挙動に大別できる。TMI-2事故後、主に化学挙動として燃料からのFP核種毎の放出割合に関する研究、物理挙動としてエアロゾルの沈着挙動に関する研究が行われた。これら研究成果を基に、SA解析FPモデルが開発され、モデルの検証が行われた。Phebus-FP試験の解析から得られた主な知見は、FP化学形を平衡反応からでなく化学反応の計算から求めることが必要なことと、エアロゾルは多成分から構成されることであった。Phebus-FP試験後、これら課題に対する研究が欧州を中心に進められている。我々も、ECUMEデータベースを用いた実験解析により、SA解析FPモデルの精度向上を図っている。日本原子力学会で報告した例として、化学吸着、エアロゾル生成機構、ガス状ヨウ素生成機構を紹介する。

Updating fission product chemistry database based on recent investigation in Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station, 1; Overview of fundamental study related to fission product chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 唐澤 英年; Rizaal, M.; Luu, V. N.; Mohamad, A. B.

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所内のセシウム等のFPの分布や性状を把握することが廃炉に向けた重要な課題であり、日本原子力研究開発機構ではそれらに大きな影響を与えるFP化学に着目した基礎研究を実施し、事故時の原子力発電所内のFP化学を評価するためのデータベースECUMEを開発している。ECUMEは福島第一原子力発電所の事故により明らかになった重要な現象、例えば、セシウムの制御材ホウ素との反応や、構造材との反応に関するデータやモデルを収納している。近年の内部調査により明らかとなったシールドプラグでの高線量等の原因を明らかにするため、コンクリートや他の炉内物質との化学反応を調べ、モデル化を行い、ECUMEの更新を進めている。

東京電力福島第一原子力発電所事故後の長期間FP移行挙動解析手法の検討

木野 千晶*; 唐澤 英年*; 内田 俊介*; 西岡 俊一郎; 逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置において重要となる、核分裂生成物(FP)の長期に渡る移行挙動を解析するため、SAMPSONをベースにして事故後10年間のFP移行挙動を解析可能な「廃炉解析コード」の開発を行っている。事故後約2か月を対象とした試解析の結果、ウェットウェル(W/W)のCs濃度は、汚染水処理によるCs除去のみを考慮した場合に比べて遅れて減少し、W/W内の滞留水中のCsが長期間に渡って拡散ベースで浸みだして汚染水のCs生成項として長期間寄与する可能性が示された。

Fission product chemistry database ECUME

井元 純平; 三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; Afiqa, B. M.; et al.

no journal, , 

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEは、CRK(化学反応速度定数データセット)、EM(要素モデルセット)、及びTD(熱力学データセット)の3種類のデータセットで構成されている。現在のECUMEには、Cs-I-B-Mo-OH系の気相反応を対象としたCRK、ステンレス鋼(SS)へのCsの化学吸着挙動を対象としたEM、及びCsBO蒸気種と固体CsSiO及びCsFeSiOを対象としたTDが収納されている。Cs化学吸着挙動モデルでは、既存モデルでは考慮できなかったCs化学吸着挙動に対する気相中のCsOH濃度やSS中のSi含有量の影響を再現することができており、このEUMEにより福島第一原発内におけるCs分布のより正確な評価に貢献できると考えられる。