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論文

Measurement of uranium and fission products in a spent fuel sample using fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy

Batsaikhan, M.; 大場 弘則*; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫*; 岩田 圭弘; 坂本 寛*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 41(4), p.1324 - 1335, 2026/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

This study presents the development and application of a fiber optic laser-induced breakdown spectroscopy system designed for remote, in situ analysis of nuclear fuel debris at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS). The system was deployed for the first time in a hot cell under high radiation to analyse an actual Boiling Water Reactors spent fuel sample as an exemplar of FDNPS fuel debris. The system successfully identified the main fuel components along with several long lived fission products and related markers such as Sr, Cs, Mo, Ba, and Rb. The emission intensity of the Ba, Rb, and Cs near the periphery region was slightly higher than at the center of the fuel. This indicates a higher concentration of these elements in that area.

論文

Effect of sample temperature and laser ablation angle on optical emission and acoustic signals from laser-induced Zirconium plasma

Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Optics Express (Internet), 32(24), p.42624 - 42638, 2024/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Optics)

A fiber-coupled, acoustic-wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system (AW-mLIBS) was developed to analyze the elemental composition and surface imaging. In this study, we measured the dependence of sample temperature and laser ablation angle on the laser-induced plasma-optical emission and LIP-acoustic signal. The intensity of the laser-induced plasma-optical emission and ablated mass at three different temperatures and eight different laser ablation angles were estimated using a zirconium sample. Simultaneously, we investigated the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude, propagation speed, and shape by synchronizing the AW-mLIBS system with a high-speed camera. The results revealed that the laser-induced plasma-optical emission increases with increasing temperature and is unaffected by laser ablation angle up to 40 degree because the amount of the ablated mass was similar and the plasma. Additionally, no considerable variation in plasma temperature obtained using the Boltzmann method over the sample temperature. However, the propagation speed of the laser-induced plasma-acoustic signal differs with temperature but has marginal angular dependence because the laser-induced plasma-acoustic signal propagates as semispherical. Furthermore, small and no considerable changes observed in the laser-induced plasma-acoustic signal amplitude up to 100 degree Celsius, and the laser ablation angle showed a similar tendency to that of the laser-induced plasma-optical emission.

論文

Study on plasma temperature changes in Laser-Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research 2024 (FDR2024) (Internet), 3 Pages, 2024/10

In decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, only a small amount of the debris removed can actually be analyzed in detail. Therefore, we propose to analyze debris efficiently by performing a simple analysis in advance using Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS). LIBS is an elemental analysis method by using laser generated plasma. Plasma emission is measured by spectrometer and identifies the elements contained in the debris. LIBS analysis is suitable for measuring large amounts of debris because it does not require sample pretreatment and only a few seconds of laser irradiation. In addition, the composition ratio of elements can also be determined by analysis using a calibration curve prepared in advance. To create a calibration curve, the intensity ratio of the spectrum is used, but the intensity ratio is affected by the plasma temperature. For this reason, it is desirable that the plasma temperature does not change in LIBS. However, the spectrum changes depending on the measurement conditions. (For example, when the composition ratio changes.) In such cases, the plasma temperature may also change. Therefore, in this study, we did experiments under various conditions to verify whether the plasma temperature changes.

論文

Development of a radiation tolerant laser-induced breakdown spectroscopy system using a single crystal micro-chip laser for remote elemental analysis

田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.31(Nuclear Science & Technology)

For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.

論文

LIBS as diagnostics of analytical chemistry for surface mapping of complex mixed samples simulating debris inside the TEPCO's Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPS) reactor cores

Almaviva, S.*; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 218, p.106960_1 - 106960_7, 2024/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:16.54(Spectroscopy)

The Nuclear Energy Agency (NEA) launched the Nuclear Education, Skills and Technology (NEST) Framework to pursue careers in the nuclear field, by exposing researcher working on these topics to international challenging project of real-world issue and by transferring the knowledge and expertise accumulated in the current generation to them through hands-on training. In this framework the 2022 edition of the NEST project offered a training educational period at the Collaborative Laboratories for Advanced Decommissioning (CLADS) located at Tomioka, Futaba District, in the Fukushima prefecture (Japan). Among the research sectors active at CLADS there is the application and development of the LIBS technique as diagnostics of analytical chemistry aiming at characterizing the debris inside the Tokyo Electric Power Company (TEPCO)s FDNPS reactor cores after the tsunami of March 2011, which destroyed three of the six reactors of the plant. These debris need to be chemically characterized with techniques suitable to be implemented in compact, remote and radiation resistant devices, due to the residual radioactivity of the cores. The present study shows the results in realizing chemical bi-dimensional maps of samples in the form of compressed tablets of mixed oxides, with a complex distribution and concentration of chemicals simulating these debris. The results allowed to create detailed maps of the samples, with spatial resolution down to 0.5 mm and an excellent correspondence between the real spatial distribution of the materials and that reconstructed by LIBS. Moreover, it was found a good correspondence between the nominal concentration of the chemicals and the concentration estimated by using LIBS. This study shows the potentialities of LIBS in the realization of chemical maps on samples of interest for FDNPS, providing multi-elemental images of the samples under analysis.

論文

Two-dimensional elemental mapping of simulated fuel debris using laser-induced breakdown spectroscopy

Batsaikhan, M.; 赤岡 克昭; 佐伯 盛久*; 狩野 貴宏; 大場 弘則; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(5), p.658 - 670, 2024/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:28.31(Nuclear Science & Technology)

この実験研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて模擬燃料デブリの二次元元素マッピングを実行し、サンプル表面の元素組成と分布を決定した。本物の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、化合物や金属などの予測材料から模擬燃料デブリを作製した。Nd:YAGレーザーの第2高調波を使用して、サンプル表面にプラズマを生成させた。さらに、エシェル分光器を使用して、435$$sim$$650nmの可視波長範囲でプラズマからの発光を検出した。収集されたデータセットのサイズと複雑さから従来のデータ分析方法では良い効果が得られないことが判明した。そのため本研究では、主成分分析や多変量曲線分解能代替最小二乗法などのラベルフリー化学測定法に基づく方法を実装して、サンプル内の各成分に関する空間情報およびスペクトル情報を取得した。結果として、LIBSと化学測定法の統合が、事前知識がほとんどまたは全く無くてもサンプル(燃料デブリなど)に関する定性情報を取得するための非常に効果的なツールであることを実証した。

論文

Simultaneous analysis of gadolinium and surface imaging using a fiber-coupled acoustic wave-assisted microchip LIBS system

Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 39(2), p.423 - 432, 2024/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.76(Chemistry, Analytical)

This paper reports a pioneering attempt at simultaneously analyzing gadolinium distribution and surface imaging of surrogate debris samples with homogeneous and heterogeneous composition using a fiber-coupled acoustic wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system. In this system, a microchip LIBS was used to measure the Gd distribution maps in the mixed oxide samples. Whereas, during elemental mapping by microchip LIBS, the laser-plasma acoustic waves were simultaneously recorded by microphone and applied for surface imaging of the samples. Additionally, the laser-plasma acoustic waves can be used to adjust the best-focusing position of the microchip LIBS because the acoustic wave amplitude is the strongest at the near best-focusing position. According to the measurement results, the emission spectra of the surrogate debris showed that the optical emission lines at 501.5 nm and 510.3 nm were suitable for Gd detection in the fuel debris sample. For Gd quantification, calibration curves were established from the intensity ratio of Gd and Ce emission lines. The surface imaging for the surrogate debris samples was successfully performed by collecting the laser-plasma acoustic waveforms during LIBS elemental mapping.

論文

令和3年度開始 廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業「燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発)」; 2022年度最終報告

小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.

廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11

令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,7-2; レーザー誘起ブレークダウン発光分光のキャリブレーションフリーによる定量分析,2

赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン発光分析における元素組成の定量分析法として、従来の内標準法による検量線を用いないキャリブレーションフリーによる定量分析について、Ndが3%以下で含まれる混合比の異なるNd-U混合酸化物試料に対してLIBSスペクトルを取得し、キャリブレーションフリーによる解析を実施した。その結果、混合比3%程度で、2割ほど過小評価される結果が得られた。一方、混合比が更に小さい試料においては大きく過大評価されることが判った。混合比が小さい試料では、測定したNdのスペクトルが他のスペクトルに比較し小さくなる。したがって、密であるUのスペクトルのすそ野に干渉されるため、過大評価されたものと考えられる。

口頭

Laser remote analysis for decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) and its application for radioactive sampled materials

若井田 育夫; 大場 弘則; 中西 隆造; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏

no journal, , 

Remote analysis by optical fiber base Laser Break down Spectroscopy (LIBS) has been developed and successfully performed under a radiation of 10kGy/h and total dose more than MGy. A simple pollution protection unit with a cleaned air ventilation system has been installed to the previously developed portable optical fiber LIBS system, and also the Remote controlled XYZ Sample Stage for LIBS Probe has been combined for the challenge at the actual working site in FDNPS where air contamination will be undeniable. The dose rate of the working environment was about 10$$mu$$Sv/h, and the maximum surface dose rate of the sample was about 20mSv/h. The ablation fumes induced by laser irradiation has a high potential to make a internal exposure when they are mixed with human breath air. The special filtering system based on the medical surgical smoke removal technology has been constructed and succeeded to remove the ablation fumes.

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,6-1; レーザー誘起ブレークダウン発光分光のキャリブレーションフリーによる定量分析

赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫

no journal, , 

LIBSによる元素組成の定量分析は、通常、選定したスペクトルの強度比から得られた検量線が用いられるが、スペクトル選定等には専門的知識を必要とすることから、それらを要しない最小二乗法を用いたスペクトル解析による検量線作成の方法を提案してきた。しかし、東京電力HD福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリ等の炉内におけるその場分析等においては、実験室等で作成した検量線をそのまま用いて定量分析をすることが困難である場合が想定される。そこで、我々は、検量線を用いる必要のないキャリブレーションフリーによる定量分析について検討し、評価した。

口頭

Laser remote analysis by optical fiber coupled laser induced breakdown spectroscopy for on-site, in-situ screening of nuclear debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 中西 隆造; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏

no journal, , 

The decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, which has meltdowned core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant Optical Fiber based portable LIBS probe is one of the practical technology as the remote in-situ simple screening analysis, and the basic performances of remote operability, radiation resistance and challenge application of on-site analysis for radioactive waste materials, have been demonstrated.

口頭

Challenging and development on radiation hardend laser remote analysis for in-situ screening of nuclear fuel debris in decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*

no journal, , 

The decommissioning of the "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station", quickly and easy sorting a Nuclear Fuel rich material from a large amount of Radioactive Waste materials is extremely important for or the safety retrieval of Nuclear Fuel Debris and more for the reliable management of nuclear material. With the concept of "Probing by light" and "Diagnostic by light", Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) by use a radiation resistant optical fiber will be one of the choices as the innovative developed rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis techniques under extremely high radiation. The radiation-resistant optical fiber based LIBS will be developed, and a basic performances of over 50m long Laser delivery, radiation resistance of a few MGy under a dose rate of 10 kGy/h, and No-influence on the analytical performance under up to 10 kGy/h has been demonstrated. In this presentation, ultra-long-distance remote analysis by microchip laser based optical fiber LIBS, remote analysis of actual spent fuel under high radiation condition in Hot-Cell Facility, and the other challenges will be also discussed.

口頭

LIBSにおける焦点位置からの偏差依存性及び照射角度依存性

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

本研究では、これまで福島第一原子力発電所の廃止措置に向けたレーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)の研究開発を行ってきた。LIBSを用いれば、燃料デブリの簡易分析や炉内のスクリーニング等を短時間で遠隔から行うことができ、作業員の安全確保や作業の効率化を図ることができる。しかし、測定対象である燃料デブリは表面に凸凹があり、レーザーを照射した際に焦点位置からずれる可能性やレーザーが斜めに入射する可能性がある。そこで、このような場合にスペクトル強度や検量線を用いた分析に必要なスペクトルの強度比への影響を検証した。

口頭

福島第一原子力発電所廃炉に向けたレーザー遠隔分析技術開発

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。特に反応性残存燃料デブリの確認方法は残存物質耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便な手法の候補の一つであり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これまでの取り組みと成果の概要、今後の取り組み(計画)の概要について紹介する。成果の概要では、耐放射線性光ファイバーを利用した長さ50mのLIBSプローブの基本特性と耐放射線性、レーザー誘起プラズマの放射線環境下で安定性が確認されたこと、より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSプローブの導入を図ったことを報告する。今後の取り組みでは、本手法の信頼性確保に向け、廃炉・汚染水対策補助金事業で使用済み燃料による実証を行う計画や、1FNPS廃炉現場において可搬型LIBSシステムを導入するために必要となる特殊な周辺機器の準備状況等について報告する。

口頭

キャリブレーションフリーによるLIBS(レーザー誘起ブレークダウン発光分光)スペクトルの定量分析

赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫

no journal, , 

LIBSによる元素組成の定量分析は、通常、選定したスペクトルの強度比から得られた検量線が用いられるが、スペクトル選定等には専門的知識を必要とすることから、我々はそれらを要しない最小二乗法を用いたスペクトル解析による検量線作成の方法を提案してきた。しかし、東京電力福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリ等の炉内におけるその場分析においては、実験室等で作成した検量線を用いた定量分析が困難である場合が想定される。そこで、我々は、検量線を用いる必要のないキャリブレーションフリーによる定量分析について検討し、質量比の異なる 幾つかのNdU混合酸化物について、キャリブレーションフリーによる定量分析を試みたので、その結果について報告する。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,8-3; マイクロ波重畳LIBSによるウラン同位体の測定

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 大場 弘則; 若井田 育夫; Soriano, J. K.*; 池田 裕二*

no journal, , 

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)による測定の際、同位体を測定できる程の高分解能の分光器を用いると測定されるプラズマの発光強度は小さくなりSN比が悪くなってしまう。そこで、マイクロ波を用いて発光強度を増やすことで、ウラン同位体の測定を行う際のSN比を改善した。

口頭

Fiber-coupled LIBS analysis using a microchip laser in a harsh environment

大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 田村 浩司*; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 平等 拓範*

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回の招待講演では、ファイバーの先端にパルスレーザー光源を装備したマイクロチップレーザー適用ファイバー伝送LIBS装置の開発、過酷環境下での活用として高線量率放射線照射中のLIBS実証、100m超遠隔分析の実証、および燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム-鉄混合物として均一試料および複雑系一試料測定への展開についての成果を紹介する。

口頭

福島第一原子力発電所廃炉作業に向けた光による遠隔分析へのチャレンジ

若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 平等 拓範*; 坂本 寛*; 池田 裕二*

no journal, , 

福島第一原子力発電所(1F)の廃炉では、燃料デブリの取り出しが必須となっており、過酷な放射線環境での燃料デブリの分析手法が求められている。光伝送に耐放射線光ファイバーを利用したレーザー誘起ブレークダウン分光法(光ファイバーLIBS)は、遠隔・その場分析を可能とする手法であることから、1Fへの適用に向けて基礎的な性能実証を重ねてきた。技術開発の現状について紹介する。可搬柄光ファイバーLIBS装置では、光ファイバー長さ50m、線量率10kG/h、積算線量数MGyの耐放射線性を有し、線量率10kGy/hの環境でも分析できることを実証した。LIBSプローブのみをホットセルに導入し、使用済み燃料を対象とした試験でも組成分析が可能であることを示した。より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSを導入し、耐放射線性が保持できること、100mの光ファイバーでも分析特性に影響がないことを確かめた。さらに、レーザー生成プラズマにマイクロ波(2.45GHz)を重畳することで、時間積分スペクトル強度を数十倍に倍増できる可能性を示した。

口頭

レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)における焦点位置からの偏差及び照射角度変化による影響

狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

本研究では、これまでレーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)を用いた簡易分析においてレーザーの照射角度依存性と集光位置からの偏差が分析にどのような影響を与えるかを調べてきた。その結果、これらの影響はあまり大きな影響を与えないことが分かった。しかし、レイリー長が変化した場合、角度変化や偏差による影響度合いが変化する可能性があるため検証した。

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