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田村 浩司; 中西 隆造; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 柴田 卓弥; 平等 拓範*; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(8), p.1109 - 1116, 2024/08
被引用回数：1 パーセンタイル：34.39(Nuclear Science & Technology)For the development of the remote elemental analysis method in a radiation environment based on the laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS), the radiation effects on the laser oscillation properties of the single crystal (SC) Nd: YAG microchip laser (MCL) were investigated and compared with those of ceramics Nd: YAG MCL. The laser oscillation properties were measured under gamma-ray irradiation as a function of dose rate. The effects on the SC MCL properties were found to be very small compared to those on the ceramics, indicating minimal radiation effects on the LIBS signal when using SC MCL. Pulse energy and oscillating build-up time (BUT) were measured for a cumulative dose exceeding 1400 kGy. The pulse energy remained stable, and the laser continued to oscillate under irradiation. The BUT also remained stable, demonstrating negligible optical loss accumulation that could affect laser properties even at the demonstrated cumulative dose. The results indicate that the effects of dose rate and cumulative dose on SC MCL laser properties were minimal. The SC MCL was then integrated into the LIBS system, and the gadolinium signal of composite oxides, simulating fuel debris, was successfully measured at the dose rate of 5 kGy/hr. These findings highlight the radiation tolerance of SC MCL as a laser medium for remote LIBS applications in harsh radiation environments.
Batsaikhan, M.; 赤岡 克昭; 佐伯 盛久*; 狩野 貴宏; 大場 弘則; 若井田 育夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(5), p.658 - 670, 2024/05
被引用回数：2 パーセンタイル：57.39(Nuclear Science & Technology)この実験研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて模擬燃料デブリの二次元元素マッピングを実行し、サンプル表面の元素組成と分布を決定した。本物の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、化合物や金属などの予測材料から模擬燃料デブリを作製した。Nd:YAGレーザーの第2高調波を使用して、サンプル表面にプラズマを生成させた。さらに、エシェル分光器を使用して、435
650nmの可視波長範囲でプラズマからの発光を検出した。収集されたデータセットのサイズと複雑さから従来のデータ分析方法では良い効果が得られないことが判明した。そのため本研究では、主成分分析や多変量曲線分解能代替最小二乗法などのラベルフリー化学測定法に基づく方法を実装して、サンプル内の各成分に関する空間情報およびスペクトル情報を取得した。結果として、LIBSと化学測定法の統合が、事前知識がほとんどまたは全く無くてもサンプル(燃料デブリなど)に関する定性情報を取得するための非常に効果的なツールであることを実証した。
Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 39(2), p.423 - 432, 2024/02
被引用回数：1 パーセンタイル：26.62(Chemistry, Analytical)This paper reports a pioneering attempt at simultaneously analyzing gadolinium distribution and surface imaging of surrogate debris samples with homogeneous and heterogeneous composition using a fiber-coupled acoustic wave-assisted microchip laser-induced breakdown spectroscopy system. In this system, a microchip LIBS was used to measure the Gd distribution maps in the mixed oxide samples. Whereas, during elemental mapping by microchip LIBS, the laser-plasma acoustic waves were simultaneously recorded by microphone and applied for surface imaging of the samples. Additionally, the laser-plasma acoustic waves can be used to adjust the best-focusing position of the microchip LIBS because the acoustic wave amplitude is the strongest at the near best-focusing position. According to the measurement results, the emission spectra of the surrogate debris showed that the optical emission lines at 501.5 nm and 510.3 nm were suitable for Gd detection in the fuel debris sample. For Gd quantification, calibration curves were established from the intensity ratio of Gd and Ce emission lines. The surface imaging for the surrogate debris samples was successfully performed by collecting the laser-plasma acoustic waveforms during LIBS elemental mapping.
小山 真一; 池内 宏知; 三次 岳志; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; Tsai, T.-H.; 高野 公秀; 深谷 洋行; 中村 聡志; et al.
廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 216 Pages, 2023/11
令和3年度及び4年度に原子力機構が補助事業者となって実施した令和3年度開始「廃炉・汚染水対策事業費補助金に係る補助事業(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度向上、熱挙動の推定及び簡易分析のための技術開発))」の成果概要を最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水・処理水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。特に反応性残存燃料デブリの確認方法は残存物質耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便な手法の候補の一つであり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これまでの取り組みと成果の概要、今後の取り組み(計画)の概要について紹介する。成果の概要では、耐放射線性光ファイバーを利用した長さ50mのLIBSプローブの基本特性と耐放射線性、レーザー誘起プラズマの放射線環境下で安定性が確認されたこと、より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSプローブの導入を図ったことを報告する。今後の取り組みでは、本手法の信頼性確保に向け、廃炉・汚染水対策補助金事業で使用済み燃料による実証を行う計画や、1FNPS廃炉現場において可搬型LIBSシステムを導入するために必要となる特殊な周辺機器の準備状況等について報告する。
狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 大場 弘則; 若井田 育夫; Soriano, J. K.*; 池田 裕二*
no journal, ,
Measuring the composition of uranium isotopes in debris is important for the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station. Analysis of isotopes by laser induced breakdown spectroscopy (LIBS) requires a high-resolution spectrometer. However, the emission intensity becomes weaker when a high-resolution spectrometer is used. Therefore, we used microwave-enhanced LIBS for isotope measurements. Microwaves can improve spectral intensity. A microchip laser (Nd:YAG/Cr:YAG composite ceramics, wavelength: 1064 nm, laser energy: 1.0 mJ) was used in this experiment. The number of laser shots was 200 and the number of measurements was 5 for each sample. The microwave output at 2.45 GHz was 1000 W and the pulse length was 1.0 ms. We found out that the evaluation of uranium enrichment using microwave is better than without microwave.
大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 田村 浩司*; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 平等 拓範*
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回の招待講演では、ファイバーの先端にパルスレーザー光源を装備したマイクロチップレーザー適用ファイバー伝送LIBS装置の開発、過酷環境下での活用として高線量率放射線照射中のLIBS実証、100m超遠隔分析の実証、および燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム-鉄混合物として均一試料および複雑系一試料測定への展開についての成果を紹介する。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 平等 拓範*; 坂本 寛*; 池田 裕二*
no journal, ,
福島第一原子力発電所(1F)の廃炉では、燃料デブリの取り出しが必須となっており、過酷な放射線環境での燃料デブリの分析手法が求められている。光伝送に耐放射線光ファイバーを利用したレーザー誘起ブレークダウン分光法(光ファイバーLIBS)は、遠隔・その場分析を可能とする手法であることから、1Fへの適用に向けて基礎的な性能実証を重ねてきた。技術開発の現状について紹介する。可搬柄光ファイバーLIBS装置では、光ファイバー長さ50m、線量率10kG/h、積算線量数MGyの耐放射線性を有し、線量率10kGy/hの環境でも分析できることを実証した。LIBSプローブのみをホットセルに導入し、使用済み燃料を対象とした試験でも組成分析が可能であることを示した。より長尺化を図るため、マイクロチップレーザーLIBSを導入し、耐放射線性が保持できること、100mの光ファイバーでも分析特性に影響がないことを確かめた。さらに、レーザー生成プラズマにマイクロ波(2.45GHz)を重畳することで、時間積分スペクトル強度を数十倍に倍増できる可能性を示した。
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 栄藤 良則*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
福島第一原子力発電所廃炉では、燃料デブリ取り出し時や取り出し後の核燃料物質のその場簡易評価が求められている。原子力機構では、燃料デブリ等の簡易その場スクリーニング分析を目指し、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)を活用した遠隔その場分析技術開発を実施しており、自主研究や文科省英知事業での基盤技術を基に、資源エネルギー庁汚染水対策事業において、現場適用に向けた技術開発を開始した。マイクロチップレーザーによるLIBSの超遠隔分析性、高線量率環境での分析特性、マイクロ波によるLIBS信号の倍増法等について紹介する。また、ホットセル内において携帯型XRFとLIBSを使用済み燃料へ適用した結果では、XRFでは比較的低線量率で使用上の限界が見出される一方、LIBSでは高線領域まで問題なく分析が可能であることも実証された。これらの研究開発の現状から、現場適用性や今後の開発の方向性について議論する。
大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 大内 敦*; 三浦 祐典*; 栄藤 良則*; 坂本 寛*
no journal, ,
福島第一廃炉措置における炉内外での核燃料物質遠隔分析を目指してマイクロチップレーザーを搭載した光ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(ファイバーLIBS)装置を開発し、U、Zr、Fe混合模擬燃料デブリの分析にファイバーLIBSを適用し、スペクトル出現特性を取得して定量分析の可能性について議論する。
赤岡 克昭; 大場 正規; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 大場 弘則
no journal, ,
福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリ等の炉内におけるその場分析等に対して、レーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)を適用する場合には、実験室等で作成された検量線を用いた定量分析が不適当である場合が想定されることから、我々は、機械学習による定量分析について評価・検討している。本報告では、U/Pu混合試料のスペクトルを用いて、機械学習による定量分析を試みた結果について報告する。
赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫
no journal, ,
LIBSによる元素組成の定量分析は、通常、選定したスペクトルの強度比から得られた検量線が用いられるが、スペクトル選定等には専門的知識を必要とすることから、それらを要しない最小二乗法を用いたスペクトル解析による検量線作成の方法を提案してきた。しかし、東京電力HD福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリ等の炉内におけるその場分析等においては、実験室等で作成した検量線をそのまま用いて定量分析をすることが困難である場合が想定される。そこで、我々は、検量線を用いる必要のないキャリブレーションフリーによる定量分析について検討し、評価した。
赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫
no journal, ,
LIBSによる元素組成の定量分析は、通常、選定したスペクトルの強度比から得られた検量線が用いられるが、スペクトル選定等には専門的知識を必要とすることから、我々はそれらを要しない最小二乗法を用いたスペクトル解析による検量線作成の方法を提案してきた。しかし、東京電力福島第一原子力発電所の事故により生じた燃料デブリ等の炉内におけるその場分析においては、実験室等で作成した検量線を用いた定量分析が困難である場合が想定される。そこで、我々は、検量線を用いる必要のないキャリブレーションフリーによる定量分析について検討し、質量比の異なる 幾つかのNdU混合酸化物について、キャリブレーションフリーによる定量分析を試みたので、その結果について報告する。
狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 若井田 育夫
no journal, ,
本研究では、福島第一原子力発電の廃止措置にレーザー誘起ブレークダウン発光分析法(LIBS)を用いるための研究を行ってきた。例えば燃料デブリ取り出しの際にLIBSを用いることで、その場分析によりデブリ中にウランが含まれるかどうかが分かる。また、検量線を用いた分析を行うことでウランが多いところからデブリを取り出すといったことが可能となる。しかし、デブリを測定する際、表面には凹凸があるためレーザーが斜めに入射する場合や焦点位置からずれて当たる場合がある。このような場合に、検量線を用いた分析へどのような影響を与えるか検証した。
若井田 育夫; 大場 弘則; 中西 隆造; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏
no journal, ,
Remote analysis by optical fiber base Laser Break down Spectroscopy (LIBS) has been developed and successfully performed under a radiation of 10kGy/h and total dose more than MGy. A simple pollution protection unit with a cleaned air ventilation system has been installed to the previously developed portable optical fiber LIBS system, and also the Remote controlled XYZ Sample Stage for LIBS Probe has been combined for the challenge at the actual working site in FDNPS where air contamination will be undeniable. The dose rate of the working environment was about 10
Sv/h, and the maximum surface dose rate of the sample was about 20mSv/h. The ablation fumes induced by laser irradiation has a high potential to make a internal exposure when they are mixed with human breath air. The special filtering system based on the medical surgical smoke removal technology has been constructed and succeeded to remove the ablation fumes.
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 中西 隆造; 柴田 卓弥; 狩野 貴宏
no journal, ,
The decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, which has meltdowned core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant Optical Fiber based portable LIBS probe is one of the practical technology as the remote in-situ simple screening analysis, and the basic performances of remote operability, radiation resistance and challenge application of on-site analysis for radioactive waste materials, have been demonstrated.
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 柴田 卓弥; 中西 隆造; 狩野 貴宏; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所(1FNPS)の廃止措置では、極めて高い放射線環境における燃料デブリや大量の廃棄物の迅速な遠隔その場スクリーニング分析が求められている。耐放射線性光ファイバーを用いたLIBSは、簡便で実効的な手法の候補であり、遠隔操作性や耐放射線性等の基礎的な性能実証を重ねてきた。本報告では、これらを基にして新たに開始した経済産業省廃炉・汚染水・処理水対策事業の概要について紹介する。本事業では、原子力機構の総括の下、光ファイバーLIBSの基本特性(原子力機構)、マイクロチップレーザーの高出力化(分子科学研究所)とLIBSプローブによる遠隔性の拡張、耐放射線性の確認(原子力機構)に加え、核燃料物質及び使用済み燃料を用いた性能実証、携帯型XRFの性能確認(日本核燃料開発)を実施して実績を積むとともに、可搬型LIBSシステムの供給を試行する(アイラボ)計画とした。
若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 弘則*; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
The decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station with melt downed core, it will be required a rapid, remote and in-situ screening analysis of fuel debris and a large amount of waste materials in a narrow and extremely high radiation environment. Radiation-resistant optical fiber based LIBS is one of the practical techniques as the remote in-situ analysis. In the ultra-long-distance remote analysis, a microchip laser delivered by 100 m optical fiber was used to simulate a long-distance analysis. Although a little bit attenuation was observed in emission light intensity, there was no effect on the calibration curve, and the same performance by using a 5 m optical fiber was demonstrated. In the analysis of spent fuel, a portable optical fiber LIBS system was prepared, and only the probe head was introduced into the Hot Cell facility. Spent fuel samples containing Zr and Fe oxides were analyzed, and spectra with no change were obtained even in high-dose environments. These demonstrated the applicability of LIBS for in-situ remote analysis of nuclear fuel debris.
若井田 育夫; 大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 池田 裕二*; 平等 拓範*
no journal, ,
The decommissioning of the "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station", quickly and easy sorting a Nuclear Fuel rich material from a large amount of Radioactive Waste materials is extremely important for or the safety retrieval of Nuclear Fuel Debris and more for the reliable management of nuclear material. With the concept of "Probing by light" and "Diagnostic by light", Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) by use a radiation resistant optical fiber will be one of the choices as the innovative developed rapid, easy, onsite and in-situ remote diagnostic/analysis techniques under extremely high radiation. The radiation-resistant optical fiber based LIBS will be developed, and a basic performances of over 50m long Laser delivery, radiation resistance of a few MGy under a dose rate of 10 kGy/h, and No-influence on the analytical performance under up to 10 kGy/h has been demonstrated. In this presentation, ultra-long-distance remote analysis by microchip laser based optical fiber LIBS, remote analysis of actual spent fuel under high radiation condition in Hot-Cell Facility, and the other challenges will be also discussed.
狩野 貴宏; 赤岡 克昭; 大場 弘則; 若井田 育夫; Soriano, J. K.*; 池田 裕二*
no journal, ,
レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)による測定の際、同位体を測定できる程の高分解能の分光器を用いると測定されるプラズマの発光強度は小さくなりSN比が悪くなってしまう。そこで、マイクロ波を用いて発光強度を増やすことで、ウラン同位体の測定を行う際のSN比を改善した。
