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論文

Thermal expansion of a Au-Al-Yb intermediate valence quasicrystal

綿貫 徹; 柏本 史郎*; 石政 勉*; 町田 晃彦; 山本 真*; 田中 幸範*; 水牧 仁一朗*; 河村 直己*; 渡辺 真仁*

Solid State Communications, 211, p.19 - 22, 2015/06

 被引用回数:5 パーセンタイル:28.49(Physics, Condensed Matter)

Au-Al-Yb中間価数準結晶の熱膨張をX線回折によって調べた結果、50K以下でゼロ膨張を示すことが明らかとなった。Au-Al-Tm準結晶との比較によって、中間価数状態であるYbの効果を抽出することができ、その結果、温度を下げるにつれてYbが2価に向かって価数が変化することによる負の熱膨張成分が、通常の格子系の正の熱膨張を打ち消していることが明らかとなった。

論文

Intermediate-valence icosahedral Au-Al-Yb quasicrystal

綿貫 徹; 柏本 史郎*; 川名 大地*; 山崎 照夫*; 町田 晃彦; 田中 幸範*; 佐藤 卓*

Physical Review B, 86(9), p.094201_1 - 094201_6, 2012/09

 被引用回数:54 パーセンタイル:89.78(Materials Science, Multidisciplinary)

Au-Al-Yb正20面体型準結晶において準周期配列するYbが2価と3価の間の中間価数状態をとることをYb $$L$$$$_{3}$$端吸収分光測定により見いだした。これは、通常環境下で中間価数状態をとる希土類系準結晶として初めての例である。Ybの平均価数は2.61価であるが、局所構造の異なる2種類のサイトにおいて互いに価数が異なる電荷分離が起きており、このうち主要サイトは2.8価程度であることを結論付けた。磁化測定の結果、中間価数を引き起こしているYb 4$$f$$電子系が100K以上ではキュリーワイス則に従うような局在的な振舞いをしていることが明らかとなった。また、10K以下の低温では比熱などの測定から非フェルミ液体的な振舞いをすることが明らかとなった。

口頭

Yb系準結晶における中間価数状態の実現

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*; 田中 幸範*; 柏本 史郎*; 石政 勉*

no journal, , 

Yb系準結晶を加圧することにより、準結晶の中間価数系を実現した。例えば、Cd-Yb正二十面体型準結晶では、準周期配列するYbが2価・3価の中間価数をとる。ここで電荷が遍歴的な場合は、すなわち、準周期系の価数揺動状態であり、また、局在的な場合は、準周期的電荷秩序、あるいは、電荷ガラス状態を意味する。一般にYb化合物では、価数増加は4f-hole数増加に対応し(2価は4f-holeなし)、それに応じて電子相関が強くなり4f-holeの性質が遍歴性から局在性を持つように変化する。よって、中間価数の準周期系の研究には、2価から3価までのさまざまな価数値の系を実現させることが重要となる。われわれは、Cd-Yb準結晶及びCd-Mg-Yb準結晶について加圧しながらYb価数測定をYb-LIII端X線吸収実験により行ったところ、Cd-Yb準結晶では、加圧とともに価数が増加し、常圧の2価から最高圧の32GPaでは2.33価となった。また、Cd-Mg-Yb準結晶では、33GPaで2.64価となり、Cd-Yb準結晶の2倍の圧力効果が現れた。ただし、より高圧では変化が鈍り、最高圧の58GPaでは2.71価となった。ここで到達した2.7価は周期系では、遍歴-局在のクロスオーバーが見られている価数値である。

口頭

中間価数Yb系準結晶

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*; 柏本 史郎*; 田中 幸範*; 石政 勉*

no journal, , 

非整数価数イオンが準周期配列した系は、電荷・スピンの自由度を持っており、価数揺動、あるいは、準周期電荷秩序や電荷ガラス,準周期磁気秩序やスピングラスなどさまざまな新奇な状態の出現が期待される。われわれは、Yb系準結晶に着目して圧力を用いた中間価数準周期系の創出及び探索を行っている。Cd-Yb準結晶では、Yb価数は圧力に対してほぼ線形に増加し、32GPaでは2.33価となった。この価数範囲では近似結晶との比較などから価数揺動状態が実現していると考えられる。Cd-Mg-Yb準結晶では圧力に対してCd-Yb系より大きな価数変化が期待通りに観測された。30GPaでは2.6価となり価数変化の圧力効率はCd-Yb系のほぼ2倍である。その一方で30GPa以上では価数増加は急激に鈍り、57GPaで2.71価となる変化を示した。周期系Yb化合物では2.7価付近以上の価数領域で重い電子状態が多数観測されており、Cd-Mg-Yb準結晶においても最高圧付近では重い電子状態が実現している可能性がある。

口頭

Intermediate-valence Yb-based quasicrystals

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; Tsai, A. P.*; 柏本 史郎*; 田中 幸範*; 石政 勉*; 山崎 照夫*; 佐藤 卓*

no journal, , 

非整数価数イオンが準周期配列した系は、電荷・スピンの自由度を持っており、価数揺動、あるいは、準周期電荷秩序や電荷ガラス、準周期磁気秩序やスピングラスなどさまざまな新奇な状態の出現が期待される。われわれは、Yb系準結晶に着目して中間価数準周期系の創出及び探索を行っている。Cd-Yb準結晶及びCd-Mg-Yb準結晶を加圧することにより、常圧では2価のYbを2価・3価の中間価数状態にして非整数価数イオンが準周期配列した系を創り出した。また、最近合成されたAu-Al-Yb準結晶についてはX線吸収分光測定の結果、Ybが2.61価と常圧でも中間価数状態を取っていることを明らかにした。

口頭

中間価数Yb系準結晶の価数決定と物性測定

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; 柏本 史郎*; 田中 幸範*; 石政 勉*; 山崎 照夫*; 佐藤 卓*; Tsai, A. P.*

no journal, , 

非整数価数イオンが準周期配列した系は、電荷・スピンの自由度を持っており、価数揺動、あるいは、準周期電荷秩序や電荷ガラス、準周期磁気秩序やスピングラスなどさまざまな新奇な状態の出現が期待される。われわれは、Yb系準結晶に着目して中間価数準周期系の創出及び探索を行っている。最近合成されたAu-Al-Yb準結晶についてはX線吸収分光測定の結果、Ybが2.61価と常圧でも中間価数状態を取っていることを明らかにした。これは、通常環境下で中間価数状態をとる希土類系準結晶として初めての例である。Ybの平均価数は2.61価であるが、局所構造の異なる2種類のサイトにおいて互いに価数が異なる電荷分離が起きており、このうち主要サイトは2.8価程度であることを結論付けた。磁化測定の結果、中間価数を引き起こしているYb 4f電子系が100K以上ではキュリーワイス則に従うような局在的な振舞いをしていることが明らかとなった。また、10K以下の低温では比熱などの測定から非フェルミ液体的な振舞いをすることが明らかとなった。

口頭

Au-Al-Yb中間価数系準結晶

綿貫 徹; 柏本 史郎*; 山崎 照夫*; 川名 大地*; 町田 晃彦; 田中 幸範*; 石政 勉*; 佐藤 卓*

no journal, , 

Au-Al-Yb準結晶について、X線吸収分光測定を行った結果、Yb価数が2.61価であった。これは中間価数4f電子系が常圧の準結晶において実現した初めて例である。この系は「準」周期アンダーソンモデルを具現化したものであり、周期系での代表的な基底状態であるフェルミ液体及び磁気秩序が自明な基底状態ではないため、特に、遍歴と局在との間の領域での性質は興味深い。磁化測定の結果、帯磁率は100K以上においてCurie-Weiss則に従い、この系のYb 4f電子系が局在的性質を持つことが判明した。100K以下では帯磁率は冷却とともに急激に増大した。20K以下ではベキ発散が観測され、最低温の2Kでもスピン揺らぎが残っていることが判明した。さらに0.38Kまで冷却して比熱測定をした結果、C/Tも冷却とともにベキ発散をし続けた。つまり、極低温においてもフェルミ液体や磁気秩序状態を取らず、非フェルミ液体的挙動を示すことが明らかとなった。

口頭

中間価数準結晶Au-Al-Ybの熱膨張

綿貫 徹; 柏本 史郎*; 山本 真*; 町田 晃彦; 石政 勉*

no journal, , 

Au-Al-Yb準結晶はYb価数が2.61価である中間価数系の準結晶である。室温におけるこれらの価数値は温度変化することが予想されるが、価数の変化はイオン半径の変化を通じて格子の熱膨張に反映される。そこで、Au-Al-Yb準結晶における準格子定数の温度依存性を5$$sim$$300Kの範囲で放射光X線回折により測定した。また、価数変化の寄与を割出すために、価数変化を起こさないAu-Al-Tm準結晶についても同様の測定を行った。格子定数の変化は、Tm系では通常の熱膨張を示す結果が得られた。それに対して、Yb系では200K程度以下から次第に変化率が緩やかになり、50K以下ではほぼゼロ膨張となる変化が観測された。これは温度低下に従って価数が2価に向かって変化し、それによってYbのイオン半径が増大したことによると解釈される。

口頭

Au-Al-Yb準結晶の熱膨張

綿貫 徹; 柏本 史郎*; 山本 真*; 町田 晃彦; 石政 勉*

no journal, , 

価数揺動状態の準結晶を世界に先駆けて発見した。Yb-Au-Al合金正20面体型準結晶において、準周期配列するYbイオンが2価と3価との中間価数状態(2.61価)をとることを明らかにした。この価数揺動準結晶は、低温で熱膨張率が小さいという特徴を持つ。価数揺動でない類似合金に比べて200K以下から熱膨張係数が小さくなり、50K以下ではゼロとなる。これは、冷却に従ってYb価数が変化し、イオン半径の大きな2価状態へと向かうことにより生じたインバー効果と解釈される。この準結晶は組成をわずか1%変えることにより、局所構造は同一だが周期系である近似結晶となる。この近似結晶は、更に大きなインバー効果を持ち、50K以下では負の熱膨張係数を示す。

口頭

中間価数準結晶Au-Al-YbのYb価数の圧力依存性

綿貫 徹; 町田 晃彦; 川名 大地*; 柏本 史郎*; 田中 幸範*; 石政 勉*

no journal, , 

Au-Al-Yb準結晶はYb価数が2.61価である中間価数系の準結晶である。Yb系では、これらの2価後半の価数値から3価までの価数領域で多彩な物性を示す。そこで加圧により、その価数領域を実現させることを試みた結果、最高圧32GPaでは約2.97価とほぼ3価にまで価数増加させることができた。

口頭

Intermediate-valence Yb-based quasicrystals and approximants

綿貫 徹; 川名 大地*; 町田 晃彦; 柏本 史郎*; 石政 勉*; Tsai, A. P.*

no journal, , 

Intermediate-valence (IV) quasicrystals, namely a new group of quasiperiodic system possessing a charge degree of freedom, were realized. First we have prepared IV quasicrystals by applying pressure to Yb-based quasicrystals. X-ray absorption spectroscopy study on an icosahedral Cd-Mg-Yb quasicrystal demonstrated that the Yb valence increased continuously upon compression from the divalent state (4f$$^{14}$$) at ambient pressure and reached a value of 2.71+ at 57.6 GPa, which is close to the trivalent state (4f$$^{13}$$). Next we searched for IV quasicrystals at ambient pressure. We have found that an icosahedral Au-Al-Yb quasicrystal forms an IV system with the mean Yb valence of 2.61+ at ambient pressure. Additionally specific heat and magnetization measurements have revealed non-Fermi-liquid behavior of this quasicrystal at low temperatures without either doping, pressure, or field tuning.

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