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論文

Physical properties and irradiation behavior analysis of Np- and Am-bearing MOX fuels

加藤 正人; 前田 宏治; 小澤 隆之; 鹿志村 元明; 木原 義之

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(4), p.646 - 653, 2011/04

高速炉リサイクルの実用化に向けてマイナーアクチニド含有MOX燃料の物性値と照射挙動が評価された。物性値は、マイナーアクチニド含有率や$$O$$/$$M$$比などをパラメータとして物性式を作成し、照射挙動評価に用いた。マイナーアクチニド含有MOX燃料は$$O$$/$$M$$比をパラメータとして、常陽で照射試験が行われ、照射後試験において、組織変化及びアクチニド元素の再分布挙動が評価された。物性式を用いて燃料の温度解析を行い、燃料は到達線出力430W/cmで、2680Kまで達したと評価された。

論文

Phase separation behaviour of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ (1.92$$<$$x$$<$$2.00) based fuels containing actinides and/or lanthanides

米野 憲; 加藤 正人; 宇野 弘樹*; 武内 健太郎; 森本 恭一; 鹿志村 元明

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012016_1 - 012016_7, 2010/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:94.94

相分離挙動の評価は高速炉用燃料の設計において重要なデータである。30%Pu含有MOX及びMA(Np, Am)含有MOXにおいて、相分離温度について既報データと新たに取得したデータを合わせ、燃料組成と相分離温度との関係を評価した。その結果、O/M比が1.92から1.95の範囲においてマイナーアクチニドの含有率が多いほど相分離温度は低下する傾向を示した。

論文

Experimental evaluation of Am-and Np-bearing mixed-oxide fuel properties

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明

Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), p.201 - 209, 2010/00

JAEAでは、マイナーアクチニドを含有したMOX燃料の開発を進めている。そのような新しい燃料の物性を測定することは燃料開発を進めるうえで不可欠である。本報告では、これまで得られた燃料の融点,熱伝導率,格子定数,酸素ポテンシャル,相分離挙動に関するデータをレビューし、Np及びAmの各特性に与える影響を評価した。得られたデータは、JSFRの燃料の挙動評価に反映した。

論文

Development of an advanced fabrication process for fast reactor MOX fuel pellets

加藤 正人; 瀬川 智臣; 武内 健太郎; 鹿志村 元明; 木原 義之

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.2051 - 2058, 2009/09

原子力機構では、高速炉リサイクル技術(FaCTプロジェクト)の開発のために、マイナーアクチニド含有MOXの開発を進めている。その燃料は、最大5%のマイナーアクチニドを含有する低O/Mの均質燃料である。この燃料の製造技術を確立するために、原料粉末の熱特性と、酸化原料を用いたペレット調製及びO/M調製に関する研究を実施した。

論文

Self-radiation damage in plutonium and uranium mixed dioxide

加藤 正人; 米野 憲; 宇野 弘樹*; 菅田 博正*; 中江 延男; 小無 健司*; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 393(1), p.134 - 140, 2009/08

 被引用回数:33 パーセンタイル:91.29(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム化合物は、プルトニウムの$$alpha$$崩壊による自己照射損傷により格子定数が増加する。本研究では、MOX燃料の自己照射による格子膨張とその熱回復について調べた。最大32年間、空気中で保管されたMOX粉末とペレットの格子定数が測定され、保管時間とともに増加した。また、格子定数は0.29%の増加で飽和した。格子膨張率は、自己照射量の関数として式が導かれた。自己照射による格子膨張の回復が調べられ、3段階の温度領域で回復が起こることを確認した。それらは、それぞれ酸素のフレンケル欠陥の回復,金属イオンのフレンケル欠陥の回復及びHeに起因する格子欠陥の回復に相当すると考えられる。

論文

Oxygen chemical diffusion in hypo-stoichiometric MOX

加藤 正人; 森本 恭一; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 小無 健司*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 389(3), p.416 - 419, 2009/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:63.13(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)は、高速炉用の燃料として開発が進められている。MOX燃料のO/Mは照射中のFCCIをコントロールするため、重要なパラメータである。酸素ポテンシャルと酸素相互拡散係数はMOX中の酸素の挙動を理解するうえで不可欠なデータである。本研究では、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$と(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$について、熱重量法を用いて酸素相互拡散係数を測定した。熱重量計により、還元速度を測定し、その曲線から酸素の相互拡散係数を測定した。その結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数は、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数に比べ低い値であった。

論文

The Phase state at high temperatures in the MOX-SiO$$_{2}$$ system

中道 晋哉; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 内田 哲平; 森本 恭一; 鹿志村 元明; 木原 義之

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.191 - 196, 2009/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.23(Materials Science, Multidisciplinary)

「常陽」での短期照射試験後、燃料中心部の限定された領域で燃料製造時に不純物として混入するSiO$$_{2}$$の凝集が認められた。SiO$$_{2}$$を混合したMOXについて酸素分圧を変えて1700$$^{circ}$$C, 2000$$^{circ}$$C, 2400$$^{circ}$$Cの温度で熱処理を行った。低酸素分圧下で熱処理した試料において、MOXの粒界にPu, Am及びSiの化合物の形成が観察され、特に2400$$^{circ}$$Cで熱処理した場合において、その傾向が顕著となった。

論文

Effective thermal conductivity of MOX raw powder

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.103 - 107, 2009/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.15(Materials Science, Multidisciplinary)

高速増殖炉用MOX燃料ペレットの製造において原料粉末として用いられるMH-MOX粉末中の径方向温度分布を測定し、粉末と雰囲気ガスの熱伝導率をあわせた実効熱伝導率を評価した。得られた実効熱伝導率は非常に小さな値を示し、粉末のO/M,嵩密度,雰囲気ガスの種類によって大きく変化することがわかった。得られた結果はHamiltonとCrosserのモデルによって解析し、粉末特性(O/M,嵩密度,比表面積,平均粒径),雰囲気ガスの熱伝導率及び温度をパラメータとした新たなモデルを作成した。作成した実効熱伝導率のモデルにより、試験結果を$$pm$$12%のばらつきであらわすことができる。

論文

高速炉用ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料の融点に及ぼす酸素・金属比の影響

加藤 正人; 森本 恭一; 中道 晋哉; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

日本原子力学会和文論文誌, 7(4), p.420 - 428, 2008/12

高速炉用MOX燃料の融点について、Pu, Am, O/Mをパラメータとしてサーマルアレスト法により測定を行った。測定には、試料とカプセル材との反応を抑えるためにReを用いた。測定された固相線温度は、PuとAmが増加するほどまたO/Mが低下するほど上昇した。U-Pu-O系において、融点の最大値は、ハイポストイキオメトリの領域にあると考えられる。また、UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$-PuO$$_{1.7}$$系について理想溶液モデルを用いて固相線温度及び液相線温度の評価を行い、実験値を$$pm$$25Kで再現することを確認した。

論文

Thermal conductivities of (U,Pu,Am)O$$_{2}$$ solid solutions

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Alloys and Compounds, 452(1), p.54 - 60, 2008/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:77.19(Chemistry, Physical)

再処理から燃料製造までの期間のPu原料粉の保管期間が長期化することによってMOX製品中のAm含有率が数%にまで増加する。本研究では、熱物性に対するAmの効果を明確に示すことの一環としてAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を調査した。Amが約0.7. 2, 3%含有した3種類のペレットを用意し、O/M=2.00の条件で熱拡散率を測定した。試料の熱伝導率を求めるために必要な比熱容量はUO$$_{2}$$, PuO$$_{2}$$, AmO$$_{2}$$の比熱容量よりKopp-Neumann則を用いて算出した。試料の熱拡散率,比熱容量,密度より熱伝導率を求め、Am含有MOXの熱伝導率のAm含有率依存性及び温度依存性について評価した。

論文

Solidus and liquidus of plutonium and uranium mixed oxide

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Alloys and Compounds, 452(1), p.48 - 53, 2008/03

 被引用回数:25 パーセンタイル:77.19(Chemistry, Physical)

プルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)は、高速炉燃料として開発が進められてきた。燃料の最高温度は、燃料の溶融を防ぐために設計上、融点以下に抑える必要があり、そのための研究は古くから行われている。本研究では、サーマルアレスト法によりMOXの融点(固相線温度)を測定した。固相線は、Pu含有率が増加するほど低下し、20%と30%Puの間で、急に低下することが観察された。30%及び40%Puを含むMOXは、測定後に金属Wとプルトニウム酸化物が観察され、30%Pu以上のMOXのサーマルアレストは、融点ではない反応によるものであると考えられる。UO$$_{2}$$, 12%, 20%Pu-MOXの固相温度が決定され、O/Mが低下するほど、わずかに上昇することが確認できた。

論文

Thermal conductivities of hypostoichiometric (U, Pu, Am)O$$_{2-x}$$ oxide

森本 恭一; 加藤 正人; 小笠原 誠洋*; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 374(3), p.378 - 385, 2008/03

 被引用回数:30 パーセンタイル:88.61(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.02}$$)O$$_{2-x}$$固溶体(x=0.0-0.1)の熱伝導率について900$$sim$$1773Kの温度範囲で研究した。熱伝導率はレーザーフラッシュ法によって測定された熱拡散率より算出した。約1400Kまでの熱伝導率の実験値は次のようなフォノン輸送モデルで記述することができた。$$lambda$$=(A+BT)$$^{-1}$$, A(x)=2.89$$times$$x+2.24$$times$$10$$^{-2}$$(m K/W), B(x)=(-6.70$$times$$x+2.48)$$times$$10$$^{-4}$$(m/W)。実験的に得られたA値は計算値と良い一致を示した。実験的に得られたB値はx$$<$$0.04では計算値と一致するが、x$$>$$0.04では計算値とは合わなかった。この理由については明確になっていないが、計算に使用される試料の融点の不確かさによるものと思われる。

論文

Solidus and liquidus temperatures in the UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$ system

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Nuclear Materials, 373(1-3), p.237 - 245, 2008/02

 被引用回数:48 パーセンタイル:95.27(Materials Science, Multidisciplinary)

30%以上のプルトニウムを含むMOXについてタングステンカプセルとレニウムカプセルを用いた融点測定を行った。従来から行われているタングステンカプセルによる測定では、MOXの融点測定中にタングステンとプルトニウム酸化物の液相が現れ融点測定に影響することを見いだした。その反応を避けるためにレニウムカプセルを用いた測定を行った。レニウムカプセルにより得られた融点を用いてUO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系の融点を決定した。UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$ 3元系を理想溶液モデルと仮定し、固相線温度液相線温度を$$sigma$$=$$pm$$9K and $$sigma$$=$$pm$$16Kの精度で表すことができた。

論文

Evaluation of thermal conductivity of (U, Pu, Am)O$$_{2-x}$$

森本 恭一; 加藤 正人; 米野 憲; 鹿志村 元明

Transactions of the American Nuclear Society, 97(1), p.618 - 619, 2007/11

高速炉燃料として、高いPu含有率を持つMOX燃料の開発が進められている。MOX燃料の熱伝導率は燃料ロッドの設計や照射挙動評価のために重要な熱物性値の一つである。高Pu含有率のMOX燃料の熱伝導率評価は少なく、Amを含有したMOX燃料の熱伝導率の研究は以前にわれわれが行った研究以外にはない。本研究ではJAEAにて取得されたPu含有率: 30%のMOX燃料の熱伝導率データを用いて、熱伝導率に対する密度,O/M,Am含有率の影響を考慮した熱伝導率評価式を導出した。

論文

Measurement of thermal conductivity of (U$$_{0.68}$$Pu$$_{0.3}$$Am$$_{0.02}$$)O$$_{2-x}$$ in high temperature region

米野 憲; 森本 恭一; 加藤 正人; 鹿志村 元明; 小笠原 誠洋*; 砂押 剛雄*

Transactions of the American Nuclear Society, 97(1), p.616 - 617, 2007/11

MOX燃料の熱伝導率は照射挙動評価のために重要な熱物性の一つである。熱伝導率は温度,O/M比,組成などによる影響を受ける。以前、900Kから1770Kの温度範囲におけるMOX燃料の熱伝導率に及ぼすO/M比の影響を報告したが、高温域までの測定は行ってはおらず、ほかの報告例は少ない。本報告では、Pu含有率約30%,Am含有率(Am/Metal)約2%のMOX試料を用い、最高温度2200Kまでの高温度域にて熱拡散率測定を行い、O/M比及び温度をパラメータとする高温領域での熱伝導率について評価した。

論文

The Oxidation rate of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ with two fcc phases

鈴木 紀一; 加藤 正人; 田村 哲也*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.590 - 593, 2007/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.6(Chemistry, Physical)

ハイポストイキオメトリのMOX焼結体は大気,不活性ガス雰囲気において常温付近でも酸化することが報告されている。20%Pu以上を含むハイポストイキオメトリのMOXに対して、室温ではO/Mの異なる2相のfcc領域の存在が報告されている。本研究では、熱重量分析法によって2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化挙動を調べた。理論密度85-93%T.D.の30%Pu-MOX焼結体を厚さ約1mmのディスク状に切り出し、試験サンプルとした。酸化速度は水平差動式天秤(TG-DTA)を用いた熱重量分析法によって実施した。温度60, 125, 150$$^{circ}$$Cの条件で、それぞれ酸素分圧を10$$^{-5}$$-0.2atm、水分を1-700ppmとして等温酸化試験を行った。実験結果は2相拡散モデルを用いることによってよく再現でき、酸化速度は時間と温度の関数として表すことができた。また、X線回折測定の結果、酸化はO/Mが約2.00の相が増加することによって進むことが確認された。これらの結果は、2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化は、表面に形成されたO/M$$approx$$2.00の相内の酸素の拡散によって支配されたことを示唆している。

論文

Evaluation of melting temperature in (Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$

中道 晋哉; 加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Transactions of the American Nuclear Society, 96(1), p.191 - 192, 2007/06

日本原子力研究開発機構では、高速炉燃料として20-32%Pu含有MOX燃料について開発を行ってきた。照射時の燃料ペレットの大きな温度勾配によりPu及びUの再分布が生じ、ペレット中心部でPu含有率が43%に増加する。照射中の燃料ペレットの設計温度はペレットの融点により制限される。そこで43%Pu含有MOXの融点を評価することが重要となる。本研究では、Re内容器を用いたサーマルアレスト法によって決定した融点の、直下の温度で熱処理することにより、43%Pu含有MOXが溶解しないことの確認を行った。43%Pu-MOX試料についてRe内容器を使って2978Kで40秒間の熱処理を行った。金相観察及びXRDの結果から、熱処理温度が固相温度以下の温度であることが示された。(Pu$$_{0.43}$$Am$$_{0.03}$$U$$_{0.54}$$)O$$_{2.00}$$は2978K$$pm$$20Kで固相状態であることが確かめられた。

論文

The Effect of O/M ratio on the melting of plutonium and uranium mixed oxides

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Transactions of the American Nuclear Society, 96(1), p.193 - 194, 2007/06

核燃料の融点は、燃料の最高温度を制限するため、燃料開発を進めるうえで重要な物性データの一つである。MOX燃料は、O/M比が2.00より低い領域で用いられるため、融点に及ぼすO/Mの影響を調べることが重要である。MOXの融点測定は、タングステンカプセルに封入した試料によりサーマルアレストにより測定されてきた。最近、著者らは、タングステンカプセルによる測定は、試料との反応が起こるため、正しい融点を測定していないことを見いだした。カプセル材との反応を防ぐためにレニウム容器を用いて融点測定を行った。40%及び46%Puを含むMOXの融点をサーマルアレスト法により測定した。固相線温度は、O/Mの低下で上昇することが確認できた。得られた測定結果は、タングステンカプセルで測定された従来の測定結果より50-100K高い温度である。

報告書

高速炉燃料の熱物性評価; 融点と熱伝導率

加藤 正人; 森本 恭一; 米野 憲; 中道 晋哉; 鹿志村 元明; 安部 智之; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 菅田 博正*; et al.

JAEA-Technology 2006-049, 32 Pages, 2006/10

JAEA-Technology-2006-049.pdf:19.46MB
JAEA-Technology-2006-049(errata).pdf:0.32MB

本研究では、燃料の熱設計で特に重要である融点と熱伝導率について、広範囲の組成のMOXについて測定を実施し、測定データの信頼性を向上させるとともに、Amの影響を評価した。融点測定は、タングステンカプセル中に真空封入して実施したが、30%Pu以上のMOXの測定では、測定中にMOXとタングステンの反応を防ぐため、レニウム製の内容器を用いて評価した。その結果、MOXの融点は、Pu含有率の増加で低下し、O/Mの低下でわずかに上昇することが確認できた。また、Amの融点に及ぼす影響は、3%までの含有では大きな影響はないことが確認できた。熱伝導率は、Amの含有によって、900$$^{circ}$$C以下でわずかに低下し、フォノン伝導による熱伝導メカニズムに不純物として扱うことによって評価できることを確認した。本測定結果から温度,O/M,Am含有率及び密度を関数とした熱伝導率評価式を導き、文献値を含めて実験データをよく再現できることを確認した。得られた融点及び熱伝導率の測定結果によって、「もんじゅ」長期保管燃料に蓄積したAmの影響を評価することができた。燃料の熱設計へ及ぼすAmの影響はわずかである。

口頭

MOX燃料の熱物性測定,1; 試験計画

安部 智之; 鹿志村 元明; 加藤 正人; 森本 恭一

no journal, , 

高速炉燃料の熱設計の合理化を目指して、プルトニウム・ウラン混合酸化物の融点及び熱伝導率測定を計画した。融点測定は、サーマルアレスト法による測定を行い、熱伝導率は、レーザフラッシュによる熱拡散率測定とドロップカロリーメータによる比熱測定を実施する。

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