Structural behaviors of lead zirconate titanate-based ferroelectric ceramics during pyroelectric-power generation cycles

川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; 田中 裕久*; et al.

Journal of Applied Physics, 137(9), p.094101_1 - 094101_7, 2025/03

https://doi.org/10.1063/5.0243081

Energy harvesting from waste heat can improve energy efficiency in society. This research investigated the structural behaviors of lead zirconate titanate-based ferroelectric ceramics using operando neutron diffraction measurements under the conditions of two energy-harvesting cycles that involve consideration of the temperature changes of automobile exhaust gas for achieving good harvesting efficiencies. Input and output electrical energies and neutron diffraction data were simultaneously collected. The obtained time-resolved neutron-diffraction intensity data indicate that the applied electric fields and temperature changes induced 90 domain rotation and lattice strain. These structural changes and their variations depending on cycle conditions, such as temperature changes, applied electric fields, and circuit switching, provide insight into the origins of the differences in the behaviors of electrical input/output energies in the cycles.

Development of a dissolution method for analyzing the elemental composition of fuel debris using sodium peroxide fusion technique

中村 聡志; 石井 翔*; 加藤 仁*; 伴 康俊; 蛭田 健太; 吉田 拓矢; 上原 寛之; 小畑 裕希; 木村 康彦; 高野 公秀

Journal of Nuclear Science and Technology, 62(1), p.56 - 64, 2025/01

https://doi.org/10.1080/00223131.2024.2381553

過酸化ナトリウム(NaO)融解処理法を用いた燃料デブリの元素組成分析法を検討した。融解処理条件として、2種類の模擬デブリ試料((Zr,RE)Oの固溶体及び溶融炉心-コンクリート相互作用生成物(MCCI)など)を用いて融解処理温度及びるつぼ材について検討した。検討の結果、るつぼ材にNiを用いて、923Kで融解処理を行うことが最適な処理条件であることが示唆された。これを受けて、TMI-2デブリを用いたコンクリートセルでの実証試験に適用し、燃料デブリの完全溶解を確認した。得られたTMI-2デブリ溶解液の元素組成は再現性に優れ、SEM/WDX及びXRDによる分析結果と良好な一致を示し、妥当性を確認した。したがって、本手法は燃料デブリの元素組成分析において、有効であると考えられる。

Solvent extraction of selenium in nitric acid; Evaluation of multiple extractants and proposal of a novel separation process

伊藤 健吾*; 川上 貴大*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 333(10), p.5183 - 5189, 2024/10

https://doi.org/10.1007/s10967-024-09681-6

高レベル廃液からのウラン、プルトニウム、マイナーアクチノイド及び希土類元素の分離プロセスで使用される複数の抽出剤を用いて、硝酸溶液からのSe(VI)の溶媒抽出挙動を調べた。すべての抽出剤が分配比1であったことから、プロセス中においてSeは残留水溶液中に残存することが明らかとなった。一方、希硝酸( 2M HNO)、有機相としてオクタノール、濃硝酸(8M HNO)中において、抽出剤o-フェニレンジアミンではSeの分配比は1以上であった。濃硝酸(8M HNO)で逆抽出したところ、Seの新しい単一分離プロセスと回収の可能性が示唆された。

Petrography and geochronology of the Kuki granite, Kitakami mountains, northeastern Japan; Shallow crustal intrusion and emplacement processes of granitic magma

鈴木 哲士*; 湯口 貴史*; 石黒 啓斗*; 遠藤 京香*; 加藤 あすか*; 横山 公祐*; 小北 康弘; 横山 立憲; 坂田 周平*; 大野 剛*; et al.

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences (Internet), 119(1), p.230807_1 - 230807_18, 2024/02

https://doi.org/10.2465/jmps.230807

沈み込み帯における火成活動は、地下深部での熱や物質の供給の観点から重要な地質現象である。火成活動がとりわけ大規模であった時期(フレアアップ)には、大量のマグマが生成されることで大陸地殻の発達・進化が促進されたと考えられるが、詳細なマグマ溜りプロセスについての理解は乏しい。そこで本研究では、フレアアップ期の沈み込み帯におけるマグマ溜りプロセスの時空間変化を明らかにすることを目的とし、北上山地の白亜紀深成岩体のひとつである久喜花崗岩体の岩石学的、年代学的研究を行った。久喜岩体の標高ごとの岩石サンプルのモード組成や全岩化学組成は、久喜岩体での鉛直方向の分別結晶作用が生じたことを示唆する。ホルンブレンドに対して地質温度圧力計を適用したところ、定置深度は約10km、温度条件は800Cから730Cとなった。ジルコンに対するU-Pb年代・Ti濃度定量分析の結果から、久喜岩体は約125Maに900Cから700Cまでの冷却を受けたことが明らかとなった。また、ジルコンのTh/U比と結晶化温度の関係から、900Cから800Cまでに分別結晶作用が大きく寄与したこと、岩体の深度方向でその傾向が一様であることが示唆される。

Chemical species of cesium and iodine in condensed vaporized microparticles formed by melting nuclear fuel components with concrete materials

大貫 敏彦*; Ye, J.*; 加藤 友彰; Liu, J.; 高野 公秀; 香西 直文; 宇都宮 聡*

Environmental Science; Processes & Impacts, 25(7), p.1204 - 1212, 2023/07

https://doi.org/10.1039/D3EM00074E

福島第一原子力発電所事故により生成し環境に放出された放射性微粒子に含まれるCsとIの化学状態を明らかにするため、CsIとコンクリートを含む核燃料成分を用いた溶融実験により生成した粒子(CVP)に含まれるCsとIを分析した。CVPは直径が数10mより小さい丸い粒子で、CsとIを含んでいた。2種類の粒子が確認された。一つはCsとIを多く含むもので、CsIが含まれていると推定された。他方はSi量が多く、CsとIの量は少なかった。2種類の粒子に含まれるCsIの大部分は水に溶けた。Siを多く含む粒子からは一部のCsが水に溶けずに残った。これらの結果は、後者の粒子ではSiとともにCsが粒子に取り込まれ、Siによってこの粒子の溶解性が低くなったことを示す。

Revealing the ion dynamics in LiGePS by quasi-elastic neutron scattering measurements

堀 智*; 菅野 了次*; Kwon, O.*; 加藤 祐樹*; 山田 武*; 松浦 直人*; 米村 雅雄*; 神山 崇*; 柴田 薫; 川北 至信

Journal of Physical Chemistry C, 126(22), p.9518 - 9527, 2022/06

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.2c01748

Understanding Li-ion conduction in superionic conductors accelerates the development of new solid electrolytes to enhance the charge-discharge performances of all-solid-state batteries. We performed a quasi-elastic neutron scattering study on a model superionic conductor (LiGePS, LGPS), to reveal its ion dynamics on an angstrom-scale spatial range and a pico-to-nanosecond temporal range. The observation of spectra at 298 K confirmed the high lithium diffusivity. The obtained diffusion coefficient was in the order of 10 cms at temperatures 338 K and was higher than the reported diffusion coefficient over a longer time scale, as determined by the pulse-field gradient nuclear magnetic resonance method. This difference indicates that there are impediments to ionic motion over a longer time scale. The dynamic behavior of the Li ions was compared with that observed for the LiPSO phase, which possesses the same crystal structure type, but a lower ionic conductivity. The LGPS phase possessed a high lithium mobility over a distance of 10 , as well as a larger fraction of mobile Li ions, thereby indicating that these features enhance lithium conduction over a longer spatial scale, which is important in all-solidstate batteries.

Chemical species of iodine during sorption by activated carbon; Effects of original chemical species and fulvic acids

加藤 友彰; 香西 直文; 田中 万也; Kaplan, D. I.*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(5), p.580 - 589, 2022/05

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1993370

本研究は、福島第一原子力発電所の汚染水処理施設において、地下水に一般的に含まれる天然有機物であるフルボ酸が、活性炭に吸着除去されると考えられる放射性ヨウ素の化学状態に及ぼす影響を検討した。フルボ酸が無い場合、活性炭に吸着したヨウ素の化学状態は変化しなかったが、ヨウ化物イオンはヨウ素酸イオンよりも活性炭に吸着しにくかった。フルボ酸がある場合、吸着したヨウ素酸イオンの一部がヨウ化物イオンに還元した。本研究結果は、使用済み吸着材の長期保管中にヨウ素酸イオンの還元が進行することを示唆する。

structure observation of pyroelectric ceramics during power generation cycle

川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 坂本 友和*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; et al.

Journal of Applied Physics, 131(13), p.134103_1 - 134103_7, 2022/04

https://doi.org/10.1063/5.0084166

The microscopic origin of the pyroelectric power generation using ferroelectric ceramics for energy harvesting from time-varying waste heat can be understood by conducting neutron diffraction measurements. The behavior of the domain orientation and lattice strain in the lead zirconate titanate (PZT)-based ceramics with a tetragonal structure during the novel power generation cycle combining electric field and temperature change were investigated. The [001] domains and the lattice strain of the (111) plane in the direction of parallel to the electric field increase in the process of simultaneous rise in the electric field and temperature, and rapidly decrease in the process of the field drop. The alignment of the domain orientation by the electric field and its randomization by the higher temperature during the cycle are critical features of the current power generation system.

Dynamic accommodation of internal stress and selection of crystallographic orientation relationship in pearlite

雨宮 雄太郎*; 中田 伸生*; 諸岡 聡; 小坂 誠*; 加藤 雅治*

ISIJ International, 62(2), p.282 - 290, 2022/02

https://doi.org/10.2355/isijinternational.ISIJINT-2021-164

To gain a deeper understanding of the dynamic accommodation mechanism of the internal stress in pearlite originating from the lattice misfit between ferrite and cementite phases, the lattice parameter ratios of cementite, b/a and c/a, were locally analyzed in detail using the electron backscatter diffraction (EBSD) technique. The EBSD analysis revealed that the lattice parameter ratios of the cementite lamellae clearly differed from those of the spheroidized cementite particles, indicating that pearlite has a certain amount of internal stress as long as it maintains a lamellar structure. The internal stress in pearlite gradually decreased during the isothermal holding at 923 K after the pearlitic transformation due to the interfacial atomic diffusion of Fe atoms. However, a comparison with the theoretical values obtained from the Pitsch-Petch orientation relationship revealed that a large amount of internal stress had been already accommodated during the pearlitic transformation by the introduction of misfit dislocations and structural ledges on ferrite/cementite lamellar interfaces, i.e., the internal stress of pearlite is dynamically reduced by two different processes; built-in accommodation upon pearlitic transformation and additional time-dependent relaxation after pearlitic transformation. On the other hand, the analysis of the EBSD and neutron diffraction results yielded intriguingly different lattice parameters of cementite, indicating that various crystallographic orientation relationships between ferrite and cementite coexist in pearlite. Furthermore, the elastic strain energy analysis suggests that the invariant-line criterion on the ferrite/cementite interface plays an important role for the selection of orientation relationships in pearlite.

9Cr-ODS鋼被覆管の引張・クリープ特性評価について

矢野 康英; 橋立 竜太; 丹野 敬嗣; 今川 裕也; 加藤 章一; 鬼澤 高志; 伊藤 主税; 上羽 智之; 大塚 智史; 皆藤 威二

JAEA-Data/Code 2021-015, 64 Pages, 2022/01

JAEA-Data-Code-2021-015.pdf:2.6MB

安全性・経済性に優れ、放射性廃棄物の減容化・有害度の低減に貢献する高速増殖炉サイクルシステムの実用化の観点から、燃料の高燃焼度化が求められており、これに対応した被覆管材料の開発が必要不可欠である。この高燃焼度達成のための被覆管材料には、耐照射スエリング性能及び高温強度特性に優れた酸化物分散強化(Oxide Dispersion Strengthened; ODS)フェライト鋼の研究開発を実施している。ODSフェライト鋼を燃料被覆管として適用するためには、材料強度基準整備が重要であり、そのためのクリープ強度データ等の各種強度データ取得を実施している。本研究では、材料強度基準整備に資することを目的に、これまで得られた知見・検討結果に基づき、9Cr-ODS鋼被覆管の引張強度とクリープ強度特性について評価を行った。9Cr-ODS鋼は相変態温度を持つことから、母相の相状態が変化しない850C以下と事故時を想定したそれ以上の温度域に分けて評価を行った。