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朝日 良光; 福田 茂樹; 白水 大貴; 宮田 晃志; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 前田 裕太; 青山 雄亮; 新妻 孝一; 小林 秀和; et al.
JAEA-Technology 2024-024, 271 Pages, 2025/03
JAEA-Technology-2024-024.pdf:33.98MB
JAEA-Technology-2024-024-hyperlink.zip:31.96MB
東海再処理施設で発生した高レベル放射性廃液のガラス固化に用いるTVF3号溶融炉(以下、3号炉)を製作し、この溶融炉でガラス固化体18本分のガラスを溶融・流下するコールド運転を行った。ガラス原料には、ホット運転で処理するものと同等の廃液成分を非放射性元素で置き換えた模擬廃液とガラスファイバーカートリッジを使うことで、溶融ガラス液面に仮焼層を形成させた。TVF2号溶融炉(以下、2号炉)と3号炉の構造の違いに起因する溶融炉固有の温度特性を考慮し、運転操作に用いるパラメータには、2号炉で使ってきたものを修正して適用した。本試験の結果、溶融炉各部の温度推移を確認しながら適切に運転できるパラメータ値を見出すことができ、2号炉のコールド運転に比べ、溶融ガラス温度は高く、二つある主電極の冷却は片側あたり約1kW小さいとき、安定的に運転できることが分かった。主電極間のジュール加熱電力を39kW、主電極冷却空気流量を26Nm
/hで運転し炉底加熱方法を改良することで、流下前の炉底加熱時間をこれまでより2時間短い約5時間で完了できる見通しを得た。運転期間中は、炉内のガラス温度分布やケーシング表面の温度推移を計測し、今後のシミュレーションモデル開発に有効なデータが得られた。炉内の溶融ガラスの白金族元素濃度が飽和した後に、原料供給と流下を2日間停止する保持運転を行い、炉底部への白金族元素の沈降を遅らせる一定の効果があることを確認した。保持運転中に仮焼層の溶融過程を観察し、薄膜状の流動しない層が確認されたことから、流動計算で液面にNo-slip境界条件を設定する根拠を得た。流下ガラスの成分を分析して白金族元素の流下特性を調査した結果、運転中に溶融炉に蓄積する白金族元素の量は2号炉と比較して少なかった。溶融ガラスを全量流下した後の炉内には、残留ガラスやレンガ片などの異物は確認されなかった。白金族元素の蓄積による運転停止を判断する基準は、流下終了から炉底ガラス温度850
Cへ低下するまでの時間を10.3h以上、主電極間補正抵抗値を0.12
以下と試算したが、今後のホット運転の結果に応じ再検討が必要である。
勝岡 菜々子; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*
2023年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」研究成果・活動報告書(インターネット), 1 Pages, 2024/07
ガラス原料へウラン(U)化合物を添加し、雰囲気を変えてU含有ガラスを作製した。作製条件でガラス色調が変化し、色斑を呈するガラスも見られたことから、この色斑の原因をX線透過画像により観察した。
永井 崇之; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*
Photon Factory Activity Report 2023 (インターネット), 3 Pages, 2024/00
本研究は、ガラス組成や溶融条件によってCe原子価が変化することに着目し、廃液成分を単純化した模擬ガラス固化体試料を作製して、凝固ガラス表層とガラス内部のCe原子価状態の差異を確認するため、模擬ガラス固化体試料を放射光XAFS測定した。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*
2022年度「物質・デバイス領域共同研究拠点」研究成果・活動報告書(インターネット), 1 Pages, 2023/09
異なる組成のホウケイ酸ガラス粉末へウラン(U)化合物を添加し、溶融雰囲気等の作製条件を変えてU含有ガラスを作製した。これらU含有ガラス中のU化学状態をXAFS測定により評価した。
永井 崇之; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*
Photon Factory Activity Report 2022 (インターネット), 3 Pages, 2023/00
単純組成ガラス原料に測定元素のみを添加したガラスを作製し、B同位体組成による影響を確認した。その結果、複数の原子価が存在するCeやUはその影響がほとんど認められず、ガラス原料であるSiも僅かな差に留まった。これらのことから、B同位体組成による含有元素の局所構造への影響はかなり小さいと判断する。
刀根 雅也; 白水 大貴; 勝岡 菜々子; 青山 雄亮; 宮田 晃志; 福田 茂樹; 大高 光; 小林 秀和; 小高 亮
no journal, ,
ガラス固化技術開発施設(TVF)では、ガラス溶融炉の更新に向けた取り組みを進めている。新型溶融炉(3号溶融炉)は、白金族元素の抜出性向上を図るため、炉底形状を既設溶融炉(2号溶融炉)の四角錐から円錐に変更する等の設計変更を行っており、3号溶融炉に適した運転パラメータの調整が必要となる。そこで、実機により近い条件で最適な運転パラメータを設定するために、非放射性の模擬廃液を用いたコールド試験(運転条件確認試験)を実施し、ガラス温度等の主な管理値を成立させるための運転パラメータの検討を行った。
勝岡 菜々子; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 桐島 陽*
no journal, ,
ウランを含有する放射性廃棄物のガラス固化処理を想定した、ホウケイ酸ガラス中のウラン化学状態の評価を進めており、ビーカースケールでの評価にあたっては、ウラン含有ガラスを作製する際に使用するルツボ成分による影響が懸念される。今回、ウラン化合物を添加したガラス粉末を黒鉛ルツボ内で加熱溶融することで、ウラン含有ガラス試料を作製し、X線透過画像からウラン析出粒子の有無を確認し、黒鉛がウランの化学状態に与える影響をXAFS測定により評価した。
岡本 芳浩; 永井 崇之; 勝岡 菜々子; 秋山 大輔*; 桐島 陽*
no journal, ,
高レベル放射性廃液(HAW)のガラス固化処理における課題の1つであるイエローフェーズ(YP)の発生機構を解明するため、HAW中で生成されるモリブデン酸ジルコニウムZr(MoO
)
が出発物質に共存した場合のガラス固化試料への影響を、放射光XAFS及びイメージングXAFSにより調べた。モリブデン酸ジルコニウムが処理前の廃液に共存した場合、数百
mにも及ぶ大きなモリブデン酸塩凝集体が生成し、モリブデン酸カルシウムを主成分とすることが分かった。一方、モリブデン酸ジルコニウムが共存しない場合には、モリブデン酸塩の凝集が成長せず、100m未満の小規模なものにとどまる傾向が確認された。これらの試料のカルシウムのXANES解析の結果から、大きな凝集体を生成しない試料のガラス領域に、高い濃度でモリブデン酸カルシウムが含まれることが分かった。
勝岡 菜々子; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*
no journal, ,
使用済核燃料を再処理することでUやPuが回収される一方、プロセスで分離した核分裂生成物(FP)は高レベル放射性廃液(HAW)となる。HAWは、ガラス溶融炉へガラス原料とともに供給されて混合溶融され、溶融ガラスは溶融炉からステンレス鋼製容器へ流下しガラス固化体に製造される。我々は、プロセスからウラン(U)がHAWに移行しガラス固化体にUが含まれることを想定して、ガラス中のU化学状態等を調査している。ガラス固化体用のガラス原料は、SiO、BO
、LiO、AlO、NaO組成に融点降下と分相抑制を図るためCaOやZnOが加えられている。しかし、NaO濃度が低くなるとZnO由来の分相が出現する。また、HAW中に含まれるSrOやBaO等のアルカリ土類金属酸化物によるU化学状態への影響は明らかでない。これまで現行ガラス原料から作製したU含有ガラスをXAFS測定し、U化学状態を評価している。本報は、アルカリ土類酸化物によるガラス中のU化学状態への影響をXAFS測定等で評価したので、これらの結果について紹介する。
勝岡 菜々子; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 猪瀬 毅彦*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*
no journal, ,
固化用ガラス原料を参考に異なる組成のホウケイ酸ガラス粉末を調製してガラス状態を確認後、ガラス粉末にウラン化合物を添加溶融してウラン含有ガラスを作製し、ウラン化学状態をXAFS測定により評価した。
勝岡 菜々子
no journal, ,
原子力関連施設の廃止措置において、施設内の除染に伴い発生する放射性廃液の処理にあたり、除染廃液の処理方法に係る選定については、現場状況を踏まえて立案するなど机上検討に留まっている。これらの廃液の処理・安定化方法として、ガラス固化処理技術の適用が期待されるが、化学的除染方法に用いる除染剤や除染により廃液に移行する核燃料物質のウラン等を含む除染廃液成分の、ガラスへの影響に関する十分な知見は得られていない。本研究では、ガラス固化処理技術を用いた廃棄体化検討として、除染剤を一般的に使用される過マンガン酸カリウムと仮定し、現行ガラス原料にカリウム、マンガン、鉄を添加したガラス試料の作製、さらにウランを添加したガラス試料の作製を実施し、ガラスの物性やウラン化学状態を評価した。ウラン試料は「物質・デバイス領域共同研究拠点」制度における研究課題20241130にて作製し,XAFS測定はKEK-PF放射光共同利用実験課題2023G592にて実施した。
永井 崇之; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 桐島 陽*
no journal, ,
モリブデン酸ジルコニウム、硝酸ナトリウム、硝酸ストロンチウム、硝酸バリウムをガラス原料に添加して加熱し、加熱後試料をXAFS分析してイエローフェーズの主成分であるモリブデン酸塩の生成機構を検討した。
永井 崇之; 前田 裕太; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*
no journal, ,
ガラス固化体の基本組成であるホウケイ酸ガラスを対象に、組成や溶融条件によるガラス構成元素の化学状態への影響を評価する研究を進めている。本研究は、組成や溶融条件によってCe原子価が変化することに着目し、凝固ガラス表層とガラス内部(破断面)のCe原子価状態の差異を確認するため、模擬廃棄物ガラスの放射光XAFS測定により評価した。評価の結果、ホウケイ酸ガラスに含まれるCe原子価は、組成や溶融条件等によって凝固ガラス表層とガラス内部で異なる可能性が高いと推察された。
岡本 芳浩; 永井 崇之; 勝岡 菜々子; 秋山 大輔*; 桐島 陽*
no journal, ,
モリブデン酸ジルコニウムを出発物質とした様々な条件下の加熱処理試料のXAFS分析を行い、モリブデン酸カルシウムの生成状況を比較した。モリブデン酸ジルコニウムは800Cでの加熱処理により分解し、酸化ジルコニウムを生成するが、ジルコニウムは直ちにガラスに溶け込むことが分かった。一方、分解後もモリブデンはモリブデン酸イオンの形を維持し続け、最終的にはモリブデン酸カルシムになった。ただし、ナトリウムが原料ガラスにある場合と、原料ガラスに含まれず硝酸ナトリウムとして供給される場合では、後者においてより低温でモリブデン酸カルシウムが生成されることが分かった。
青山 雄亮; 刀根 雅也; 白水 大貴; 勝岡 菜々子; 宮田 晃志; 福田 茂樹; 大高 光; 小林 秀和; 小高 亮
no journal, ,
ガラス固化技術開発施設(TVF)の新型溶融炉(3号溶融炉)では、白金族元素の抜き出し性の向上を図るため、炉底形状を既設溶融炉(2号溶融炉)の四角錐型から円錐へ変更した。炉底形状変更による効果を確認するため、非放射性の白金族元素を含む模擬廃液を使用したコールド試験(運転条件確認試験)において、炉内から抜き出される流下ガラス中の白金族元素濃度の定量分析を行い、白金族元素の抜き出し性について2号溶融炉との比較評価を行った。
