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論文

Extended X-ray absorption fine structure spectroscopy measurements and ${it ab initio}$ molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.33(Multidisciplinary Sciences)

ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。

論文

Marking actinides for separation; Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.

Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:54.33(Multidisciplinary Sciences)

fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。

論文

EXAFSによるRaの水和状態と粘土鉱物への吸着状態の解明

山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.

放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03

ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。

論文

Metalloid substitution elevates simultaneously the strength and ductility of face-centered-cubic high-entropy alloys

Wei, D.*; Wang, L.*; Zhang, Y.*; Gong, W.; 都留 智仁; Lobzenko, I.; Jiang, J.*; Harjo, S.; 川崎 卓郎; Bae, J. W.*; et al.

Acta Materialia, 225, p.117571_1 - 117571_16, 2022/02

 被引用回数:46 パーセンタイル:99.77(Materials Science, Multidisciplinary)

Recently-developed high-entropy alloys (HEAs) containing multiple principal metallic elements have ex-tended the compositional space of solid solutions and the range of their mechanical properties. Here we show that the realm of possibilities can be further expanded through substituting the constituent metals with metalloids, which are desirable for tailoring strength/ductility because they have chemical interactions and atomic sizes distinctly different from the host metallic elements. Specifically, the metalloid substitution increases local lattice distortion and short-range chemical inhomogeneities to elevate strength, and in the meantime reduces the stacking fault energy to discourage dynamic recovery and encourage defect accumulation via partial-dislocation-mediated activities. These impart potent dislocation storage to improve the strain hardening capability, which is essential for sustaining large tensile elongation. As such, metalloid substitution into HEAs evades the normally expected strength-ductility trade-off, enabling an unusual synergy of high tensile strength and extraordinary ductility for these single-phase solid solutions.

論文

Spectroscopic measurements of L X-rays with a TES microcalorimeter for a non-destructive assay of transuranium elements

中村 圭佑; 森下 祐樹; 高崎 浩司; 前畑 京介*; 杉本 哲也*; 木口 優*; 伊豫本 直子*; 満田 和久*

Journal of Low Temperature Physics, 193(3-4), p.314 - 320, 2018/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Applied)

Spectroscopic measurement of L X-ray is one of important techniques for a non-destructive assay of transuranium (TRU) elements because L X-rays of the energy ranging from 10 to 25 keV are emitted following internal conversion after the alpha-decay of TRU elements. For identification of L X-ray peaks of TRU elements, the energy resolution of the detector is required to be lower than 100 eV of the full width at half maximum (FWHM). In this work, a transition-edge-sensor (TES) microcalorimeter was operated for spectroscopic measurements of L X-rays emitted from a Np-237 and Cm-244 source. Typical L X-ray peaks of Pa, U and Pu elements were clearly identified in the obtained energy spectra. The FWHM energy resolution of the TES microcalorimeter was obtained to be 32.7 eV at Pu L alpha1 X-ray peak of 14.28 keV with natural line width of 12.20 eV. We considered a feasibility of a non-destructive assay of TRU elements with experimental L X-ray spectra obtained by the TES microcalorimeter.

論文

Absorbent property of fullerene for cesium isotope separation investigated using X-ray photoelectron spectroscopy

関口 哲弘; 横山 啓一; 魚住 雄輝*; 矢野 雅大; 朝岡 秀人; 鈴木 伸一; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.161 - 164, 2018/11

長寿命放射性核種であるセシウム-135($$^{135}$$Cs)の除去に向け、Cs元素の同位体分離技術の確立を目指す。同位体選択的レーザー光分解により$$^{135}$$Cs原子が選択的に生成される。Cs原子($$^{135}$$Cs)とヨウ化セシウム分子($$^{133}$$CsI)との衝突による同位体交換を防ぐ目的で、Cs原子だけを選択的に捕集し、CsI分子を吸蔵しないような炭素材料の開発を行う。今回、吸蔵剤候補としてフラーレンC$$_{60}$$分子を用い、Csの深さ方向の濃度分布を評価する実験を行った。角度分解X線光電子分光法およびArイオンスパッター法を行い、室温におけるC$$_{60}$$固体へCs原子およびCsI分子がどの程度材料深部へ吸蔵されるかを調べた。CsI分子がC$$_{60}$$固体表面の浅い領域に堆積するのに対し、Cs原子はC$$_{60}$$固体深くに浸透するという実験結果を得た。Cs同位体分離のための選択吸蔵材料としてフラーレン固体が有望であることを示す結果である。

論文

Observation of oriented organic semiconductor using Photo-Electron Emission Microscope (PEEM) with polarized synchrotron

関口 哲弘; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 本田 充紀; 和泉 寿範; 池浦 広美*

Molecular Crystals and Liquid Crystals, 622(1), p.44 - 49, 2015/12

BB2014-1632.pdf:0.71MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Multidisciplinary)

分子配向は有機半導体材料の様々な性能を制御する上で重要な因子の一つである。一般に薄膜材料は様々な方向を向く微小配向領域の混合状態となっている。したがって、各々の微小領域において配向方向を選別して顕微分光観測できる手法が望まれてきた。我々は、光電子顕微鏡(PEEM)法と直線偏光性をもつ放射光X線や真空紫外(VUV)光を組み合わせる装置の開発を行っている。ポリ(3-ヘキシルチオフェン)(P3HT)導電性ポリマー薄膜を溶液法により作製し、偏光放射光励起によるPEEM像の観測を行った。また様々な偏光角度のUV照射下におけるPEEM像を測定した。放射光励起実験において各微小領域の硫黄S 1s励起X線吸収スペクトルが得られ、微小領域におけるポリマー分子配向の情報を得ることができた。またUV励起実験においては、偏光角度に依存して異なる微結晶層を選択観測することに成功した。実験結果はポリマーの特定の分子軸へ向いた配向領域だけを選択的に顕微鏡観測できることを示唆する。

論文

Precise determination of $$^{12}_{Lambda}$$C level structure by $$gamma$$-ray spectroscopy

細見 健二; Ma, Y.*; 味村 周平*; 青木 香苗*; 大樂 誠司*; Fu, Y.*; 藤岡 宏之*; 二ツ川 健太*; 井元 済*; 垣口 豊*; et al.

Progress of Theoretical and Experimental Physics (Internet), 2015(8), p.081D01_1 - 081D01_8, 2015/08

 被引用回数:14 パーセンタイル:66.75(Physics, Multidisciplinary)

$$gamma$$線分光によって$$^{12}_{Lambda}$$Cハイパー核のレベル構造を精密に測定した。ゲルマニウム検出器群Hyperball2を用いて、$$^{12}$$C$$(pi^{+}, K^{+}gamma)$$反応からの4本の$$gamma$$線遷移を同定することに成功した。基底状態スピン二重項$$(2^{-}, 1^{-}_{1})$$のエネルギー間隔は直接遷移$$M1$$$$gamma$$線により、$$161.5pm0.3$$(stat)$$pm0.3$$(syst)keVと測定された。また、励起準位である$$1^{-}_{2}$$$$1^{-}_{3}$$について、それぞれ、$$2832pm3pm4$$, keVと$$6050pm8pm7$$, keVと励起エネルギーを決定した。これらの測定された$$^{12}_{Lambda}$$Cの励起エネルギーは反応分光による$$lambda$$ハイパー核の実験研究において決定的な基準となる。

論文

Non-destructive examination of jacket sections for ITER central solenoid conductors

高橋 良和; 諏訪 友音; 名原 啓博; 尾関 秀将; 辺見 努; 布谷 嘉彦; 礒野 高明; 松井 邦浩; 河野 勝己; 押切 雅幸; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 25(3), p.4200904_1 - 4200904_4, 2015/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:20.32(Engineering, Electrical & Electronic)

原子力機構はITER中心ソレノイド(CS)コイル用導体の調達を担当し、製作したCS導体をコイル製作担当の米国に送付することになっている。CSコイルは高さ約12m、外径約4mで、6個のモジュールを積み重ねた構造を有する。導体の単長は最大910mであり、通電電流値は13Tの磁場中において40kAである。導体はケーブル・イン・コンジット型と呼ばれるもので、576本のNb$$_{3}$$Sn素線と288本の銅素線で構成される撚線を、矩形の中に円形の穴がある高マンガン鋼(JK2LB)製ジャケットに挿入し、ジャケットを圧縮成型したものである。圧縮成型される前のジャケットは、外寸法51.3mm、穴の直径35.3mm、単長7m、重さ約90kgである。このジャケットは、出荷前に非破壊検査により、最大許容サイズの欠陥がないことを確認する必要がある。内及び外表面の欠陥は、渦電流探傷(ECT)法 で、内部の欠陥は、超音波探傷(UT)法で行われる。UTにおいて、矩形の中に円形の穴がある形状であるので、超音波の入射の方向を工夫する必要があった。表面のECT及び内部のUTについて、その技術と検査実績を報告する。

論文

Behavior of Nb$$_{3}$$Sn cable assembled with conduit for ITER central solenoid

名原 啓博; 諏訪 友音; 高橋 良和; 辺見 努; 梶谷 秀樹; 尾関 秀将; 櫻井 武尊; 井口 将秀; 布谷 嘉彦; 礒野 高明; et al.

IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 25(3), p.4200305_1 - 4200305_5, 2015/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Engineering, Electrical & Electronic)

JAEA procures all superconductors for central solenoid (CS) in the ITER project. The cable is inserted into a conduit and compacted with it. During the insertion, the number of the rotation at the point ($$N_{p}$$) of the TF cable increased linearly to 50 against the inserted cable length ($$l_{i}$$). At first, $$N_{p}$$ of the CS cable also increased linearly by $$l_{i}$$ of 150 m. However, the increasing rate declined and the $$N_{p}$$ became constant to 30 at 600 m. During the compaction, the number of the rotation at the tail ($$N_{t}$$) of the CS cable increased linearly to 69 against the compacted cable length ($$l_{c}$$). It is important to measure not only $$N_{p}$$ but also $$N_{t}$$ because the rotation affects the twist pitch of the cable ($$l_{p}$$). After manufacturing the CS conductor, an X-ray transmission imaging made clear the $$l_{p}$$ along the whole length of the conductor for the first time. The $$l_{p}$$ peaked at the point; thus, a conductor sample should be taken there to investigate the effect of the $$l_{p}$$ elongation on the conductor performance.

論文

グラファイト構造ホウ素窒化炭素の原子配置に関する分極ルールの再検討

下山 巖; 馬場 祐治; 関口 哲弘

DV-X$$alpha$$研究協会会報, 27(1&2), p.34 - 44, 2015/03

$$pi$$共役系ホウ素窒化炭素化合物(B$$_{x}$$C$$_{y}$$N$$_{z}$$)は触媒活性などの機能性が注目を集めている。しかし、その原子配置は不明である。我々はNEXAFS分光法のN吸収端でのスペクトルをDVX$$alpha$$法で解析し、原子配置に関する分極ルールを提案した。本発表ではB吸収端でのスペクトルから分極ルールを再検討した結果について報告する。B$$_{x}$$C$$_{y}$$N$$_{z}$$のB及びNのNEXAFSスペクトルは六方晶窒化ホウ素(h-BN)のNEXAFSスペクトルの$$pi$$$$^{*}$$ピークよりも低エネルギー側にブロードな成分を示し、偏光依存性解析からそれらの成分は面外遷移に帰属される。グラファイト構造BC$$_{2}$$Nについて原子配置の異なる幾つかのモデルクラスターの$$pi$$$$^{*}$$準位の電子状態をDVX$$alpha$$法により計算した。BC2NはB, Nどちらの内殻励起においてもh-BNよりも低い励起エネルギー領域に$$pi$$$$^{*}$$準位を示した。B, C, N間で大きい分極をもつ原子配置の場合はB吸収端において大きい$$pi$$$$^{*}$$ピーク強度を示すが、B, C, N間の分極が小さい原子配置の場合は逆の傾向を示すことから、B吸収端のNEXAFSスペクトルの結果も分極ルールの存在を支持することがわかった。

論文

$$gamma$$線照射によるシルク細胞培養基材の力学特性の変化

河原 豊*; 関口 孝弘*; 西川 幸宏*; 長澤 尚胤

日本シルク学会誌, 23, p.67 - 69, 2015/03

蚕の液状絹を原料として凍結乾燥法により作製した絹エアロゲルは、再生医療用に利用可能な3次元構造を有するシルク細胞培養基材としての利用が期待されている。絹エアロゲルを生体内外で細胞培養する際に、その圧縮強度は重要な物性の一つであることから、絹エアロゲル中の水溶性セリシンの架橋効果を調べた。未処理とセリシンを除去処理した試料に$$gamma$$線を10, 25, 50kGy照射し、照射前後の絹エアロゲルの圧縮強度について評価した。セリシン除去処理した絹エアロゲルは線量の増加とともに圧縮強度が低下したが、未処理絹エアロゲルでは逆に圧縮強度が増加した。50kGy照射した場合、未処理絹エアロゲルの圧縮強度は、未照射の2倍の0.3MPaになった。$$gamma$$線照射によりセリシンに架橋構造が導入され絹エアロゲルの圧縮強度を改善できることから新規シルク細胞培養基材を作製できる手がかりを得た。

論文

A Fluorescence XAFS measurement instrument in the Soft X-ray region toward observation under operando conditions

本田 充紀; 馬場 祐治; 下山 巖; 関口 哲弘

Review of Scientific Instruments, 86(3), p.035103_1 - 035103_5, 2015/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:42.93(Instruments & Instrumentation)

X-ray absorption fine structure (XAFS) measurements are widely used for the analysis of electronic structure. Generally, XAFS in the soft X-ray region is measured under vacuum, but chemical structures under vacuum are typically different from those under operando conditions, where chemical species exhibit their function. Here we developed an XAFS measurement instrument, as a step toward operando fluorescent yield XAFS measurement using synchrotron radiation in the soft X-ray region. We applied this method to analyze the local electronic structure of the sulfur atoms in L-cysteine in different pH solution. Our results show that this instrument aimed toward operando fluorescence XAFS measurements in the soft X-ray region is useful for structural analysis of sulfur atoms in organic molecules in air and in solution. The instrument will be applied to the structural analysis of materials containing elements that have absorption edges in soft X-ray region, such as phosphorus and alkali metals (potassium and cesium). It will be also particularly useful for the analysis of samples that are difficult to handle under vacuum and materials that have specific functions in solution.

論文

Structures of quasi-freestanding ultra-thin silicon films deposited on chemically inert surfaces

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 関口 哲弘

Chemical Physics, 444, p.1 - 6, 2014/09

AA2014-0499.pdf:0.68MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:6.34(Chemistry, Physical)

原子レベルで平坦であり、かつ化学的に不活性な表面を持つサファイアおよび高配向熱分解グラファイト(HOPG)表面にシリコンを蒸着し、その構造を直線偏光した放射光軟X線を用いたX線吸収分光法により調べた。厚みが0.2層より薄い試料について、シリコンK吸収端のX線吸収スペクトルを測定したところ、シリコン1s軌道から価電子帯の非占有$$pi$$軌道および$$sigma$$軌道への共鳴励起によるピークが観測された。これらのピーク強度の偏光依存性を解析した結果、$$pi$$軌道の向きは表面に垂直であることがわかった。このことから、極薄のシリコンは基板と相互作用の小さいsp2軌道を持つグラフェンと類似の構造をとりうることが明らかとなった。

論文

A Polarization rule on atomic arrangements of graphite-like boron carbonitride

下山 巖; 馬場 祐治; 関口 哲弘

Carbon, 71, p.1 - 10, 2014/05

 被引用回数:7 パーセンタイル:24.7(Chemistry, Physical)

イオンビーム堆積法で作製したホウ素炭化窒素薄膜の吸収端近傍X線吸収微細構造(NEXAFS)をB及びN吸収端において測定し、内殻ホール効果を考慮した分子軌道計算によりNEXAFSスペクトルを解釈した。B, C, N間の幾つかの異なる原子配置を持つモデルクラスターについて光吸収断面積(PACS)と有効電荷を計算し、それに基づいてモデルクラスターを分極型と非分極型の二つのグループに分類した。分極型の原子配置では最低非占準位に近いNEXAFSスペクトルの$$pi$$$$^{*}$$ピーク強度はB吸収端で大きくN吸収端では小さくなるし、非分極型の原子配置ではその逆の傾向を示す。NEXAFSの実験結果と計算結果の比較から、我々はホウ素・炭素・窒素の原子配置に関するある法則が存在することを提案する。さらにこの法則と構造安定性との相関関係についても考察する。

論文

Electrochemical immobilization of biomolecules on gold surface modified with monolayered L-cysteine

本田 充紀; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 平尾 法恵

Thin Solid Films, 556, p.307 - 310, 2014/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:24.07(Materials Science, Multidisciplinary)

Immobilization of organic molecules on the top of a metal surface is not easy because of lattice mismatch between organic and metal crystals. Herein, we suggested that a monolayer of L-cysteine deposited on a gold surface can act as a buffer layer to immobilize biomolecules on the metal surface. We selected lactic acid as the immobilized biomolecule because it is one of the simplest carboxyl-containing biomolecules. The immobilization of lactic acid on the metal surface was carried out by an electrochemical method in an aqueous environment. The surface chemical states before and after the electrochemical reaction were characterized using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The N 1s and C 1s XPS spectra showed that the L-cysteine-modified gold surface can immobilize lactic acid via peptide bonds. This technique might enable the immobilization of large organic molecules and biomolecules.

論文

Structure of ultra-thin silicon film on HOPG studied by polarization-dependence of X-ray absorption fine structure

馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 関口 哲弘

Chemical Physics Letters, 594, p.64 - 68, 2014/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.28(Chemistry, Physical)

高配向性熱分解グラファイト(HOPG)表面に蒸着した単原子層以下の厚みの極薄シリコン膜の構造を、放射光を用いたX線光電子分光法(XPS)およびX線吸収端微細構造法(XANES)により調べた。0.15モノレーヤーの極薄シリコン膜のSi K-吸収端XANESスペクトルには、2つの共鳴励起によるピークが認められた。分子軌道法による計算結果および電子エネルギー損失分光法(EELS)による報告値から、これらのピークはSi 1s軌道から価電子帯の非占有$$pi$$$$^{*}$$および$$sigma$$$$^{*}$$軌道への共鳴励起によるものと同定した。XANESスペクトルの偏光依存性を測定したところ、グラファイトのC K-吸収端で報告されている結果と類似の偏光依存性が認められた。ピーク強度の偏光依存性を解析した結果、極薄シリコン膜の一部はグラフェンと類似の構造を持ち、基板表面に平行に配向していることを明らかにした。

論文

微調整機構付きポリキャピラリーを用いた軟X線の集光とその高速化学状態分析への応用

平尾 法恵; 馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖

分析化学, 63(1), p.53 - 58, 2014/01

AA2013-0769.pdf:1.16MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Analytical)

固体表面のナノメートル領域における化学結合状態(原子価状態)変化を高速でリアルタイム観察するための手法について述べた。本手法の概略は、固体試料に放射光軟X線を照射し、表面から放出される全光電子を静電レンズ系で拡大し画像化するものであり、空間分解能は40ナノメートルである。照射する放射光軟X線を、近年開発されたポリキャピラリーを用いて集光することにより、従来の放射光ビームに比べ3keVにおいて最大約60倍の輝度が得られた。この集光したX線を用いることにより、バルクの試料について10ミリ秒でも明瞭な画像観察を行うことが可能となった。また、局所部における化学結合状態を観察するための顕微X線吸収スペクトル(顕微XAFS)測定の高速化について検討した結果、シリコンと酸化シリコンから成る試料に関し、画像中のすべての点のXAFSスペクトルを数十秒で測定することができ、これにより原子価状態分布をナノメートルスケールでリアルタイム観察することが可能となった。

論文

Orientation effect of organic semiconducting polymer revealed using Photo-Electron Emission Microscope (PEEM)

関口 哲弘; 馬場 祐治; 下山 巖; 平尾 法恵; 本田 充紀; 和泉 寿範; 池浦 広美*

Photon Factory Activity Report 2013, Part B, P. 546, 2014/00

分子配向性は有機半導体材料の様々な性能を制御する上で重要である。一般に薄膜材料は様々な方向を向いた微小配向領域の混合状態である。したがって、各微小領域の配向方向を選択して顕微分光観測できる手法の開発が望まれている。我々は、光電子顕微鏡(PEEM)法と直線偏光性をもつ放射光X線や真空紫外(VUV)光を組み合わせる装置の開発を行っている。ポリ(3-ヘキシルチオフェン)(P3HT)導電性ポリマー薄膜を溶液法により作製した。偏光放射光励起により特定方向を向くポリマー分子鎖領域のPEEM像の観測を行うことができた。各微小領域の硫黄S 1s励起X線吸収スペクトルが得られ、微小領域におけるポリマー分子配向の情報を得ることに成功した。

論文

Electronic structures of silicon monoxide film probed by X-ray absorption spectroscopy

馬場 祐治; 関口 哲弘; 下山 巖; 平尾 法恵

Surface Science, 612, p.77 - 81, 2013/06

 被引用回数:9 パーセンタイル:40.49(Chemistry, Physical)

SiとSiO$$_{2}$$の中間の組成を持つSiO$$_{rm x}$$(0$$<$$x$$<$$2)の薄膜はさまざまなナノ構造をとることから、新規の電子,光学デバイスや高機能性吸着剤としての応用が期待されている。しかしその構造はよくわかっておらず、特にSiとSiO$$_{2}$$の中間の原子価状態であるSiO(Siの原子価は2価)は、気相中では極めて安定な分子であるにもかかわらず、固相SiOの構造や電子状態に関してはいまだに多くの論争がある。そこで本研究では、化学的に不活性な高配向性熱分解グラファイト(HOPG)表面に、SiO分子を蒸着し、SiO薄膜の構造と電子状態を放射光を用いたX線吸収分光法とX線光電子分光法で調べた。その結果、単層以下の膜厚を持つSiO薄膜中のSiは2価の原子価状態をとり安定に存在することがわかった。またSi K-吸収端におけるX線吸収分光スペクトルには、SiOの3重結合に起因するパイ共鳴吸収及びシグマ共鳴吸収ピークが明瞭に認められ、これらのピーク強度の偏光依存性から、SiO分子が表面に垂直に配列した安定な構造をとることを明らかにした。

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