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論文

Improvement of HI concentration performance for hydrogen production iodine-sulfur process using crosslinked cation-exchange membrane

田中 伸幸; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 小平 岳秀*; 木村 壮宏*; 野村 幹弘*

Chemical Engineering Science, 237, p.116575_1 - 116575_11, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:6.37(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O (HIx)溶液のHI濃縮のため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法(EED)が適用されている。本報では、放射線グラフト膜に対して架橋構造を導入することで、HI濃縮性能の改良を試み、導電率($$sigma$$),輸率(t$$_{+}$$),水透過係数($$beta$$)の性能指標を用いて、実験的及び理論的に性能評価を行った。架橋導入により、H$$^{+}$$及び水の透過選択性が改善されることが示された。また、EEDの数理モデルに基づく理論解析から、架橋導入による影響はHI吸収量及びH$$^{+}$$拡散係数にはほとんど影響を与えず、I$$^{-}$$の拡散係数に影響することが明らかとなり、$$sigma$$, t$$_{+}$$に対しては、その結果が反映されることで、H$$^{+}$$の選択性が改善された。また、架橋の効果により、HI溶液の吸収に伴う膨潤が抑制され、その効果により、水の透過が抑制され、HI濃縮効果が高まることが示された。

論文

Overvoltage reduction in membrane Bunsen reaction for hydrogen production by using a radiation-grafted cation exchange membrane and porous Au anode

澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*

International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.04(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO$$_{2}$$酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cm$$^{2}$$の条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。

論文

U-Pb dating of calcite using LA-ICP-MS; Instrumental setup for non-matrix-matched age dating and determination of analytical areas using elemental imaging

横山 立憲; 木村 純一*; 三ツ口 丈裕; 檀原 徹*; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; 宮崎 隆*; et al.

Geochemical Journal, 52(6), p.531 - 540, 2018/12

 被引用回数:16 パーセンタイル:64.36(Geochemistry & Geophysics)

We developed a non-matrix matched U-Pb dating method for calcite by using LA-ICP-MS. The excimer LA was set to generate a low-aspect-ratio crater to minimize downhole U-Pb fractionation. We used He sample ablation gas mixed with Ar carrier gas and additional trace N$$_{2}$$ gas to create a robust plasma setup. The use of N$$_{2}$$ additional gas allowed for low oxide molecular yield for high-sensitivity interface cones with the ICP shield electrode disconnected. Moreover, this resulted in robust ICP plasma against different matrixes in LA aerosols owing to efficient dissociation-ionization of the aerosols by increased plasma temperature. The above setup helped accomplish accurate U-Pb dating of calcite samples by using SRM 612 glass as the standard. We applied this method to the following calcite samples: (1) recently-proposed reference material named WC-1 with a determined U-Pb age of 254.6$$pm$$3.2 Ma and (2) a well-preserved fossil specimen of blastoid $$Pentremites$$ sp. with an estimated age of $$sim$$339-318 Ma. The resultant U-Pb ages of the WC-1 and $$Pentremites$$ samples were 260.0$$pm$$6.7 Ma and 332$$pm$$12 Ma, respectively, which indicate accurate U-Pb dating by this method. Before this U-Pb dating, quantitative distribution maps of the U, Th, and Pb isotopes of each sample were obtained using the LA-ICP-MS imaging technique to select suitable areas for dating.

論文

Development of a compact high-spatiotemporal-quality Yb:YAG thin-disk laser system using an optical parametric preamplifier

桐山 博光; 鈴木 将之*; 大東 出; 岡田 大; 越智 義浩; 佐藤 方俊*; 玉置 善紀*; 吉井 健裕*; 前田 純也*; 松岡 伸一*; et al.

レーザー研究, 40(2), p.143 - 145, 2012/02

光パラメトリックチャープパルス増幅(OPCPA)をベースにした非線形前置増幅器を用いた小型,高時間空間品質,高強度半導体レーザー励起Yb:YAG薄型ディスクチャープパルス増幅器の開発を行った。ストレッチャーでパルス幅を伸張されたチャープパルスは、OPCPA前置増幅器、及びYb:YAG主増幅器において、10Hzの繰り返し動作で100mJにまで増幅される。集光性能は、横方向では回折限界の1.1倍、縦方向では1.4と高い空間特性を有していることがわかった。また、470fsにまでパルス圧縮に成功するとともに、10$$^{-8}$$の高いコントラストを得ており、時間特性も優れた特性を示すことがわかった。

論文

プルトニウム抽出残液からのアメリシウムの分離及び酸化物転換

杉川 進; 中崎 正人; 木村 明博; 木田 孝*; 木原 武弘*; 赤堀 光雄; 湊 和生; 須田 和浩*; 近沢 孝弘*

日本原子力学会和文論文誌, 6(4), p.476 - 483, 2007/12

プルトニウム抽出残液からのAmの分離回収のために、TODGA吸着材カラムを用いた単一のクロマト分離法の開発を行ってきた。抽出残液には、Am($$sim$$620mg/$$l$$)のほかに、Np($$sim$$107mg/$$l$$), Ag($$sim$$2000mg/$$l$$), Fe($$sim$$290mg/$$l$$), Cr($$sim$$38mg/$$l$$), Ni($$sim$$52mg/$$l$$)及び微量TBPを含んでいた。NUCEFにおいて分離試験及び酸化物転換試験を行った結果、小規模分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ83$$sim$$92%及び97$$sim$$98%、スケールアップ分離試験でのAmの収率及び純度がそれぞれ85$$sim$$95%及び98$$sim$$99%であった。また、回収されたAm溶液をシュウ酸沈殿法により、Am酸化物に転換するための酸化物転換試験を行った結果、小規模酸化物転換試験での収率が89$$sim$$100%及びスケールアップ酸化物転換試験での収率が85$$sim$$96%であった。本試験を通して、6リットルの抽残液から約1.8グラムのAm酸化物が回収され、TRU高温化学研究の試料として使用された。

論文

Dissolution tests of spent fuel in the NUCEF $$alpha$$$$gamma$$ cell including dissolver off-gas treatment

峯尾 英章; 木原 武弘; 中野 雄次*; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

JAERI-Conf 99-004, p.498 - 507, 1999/03

燃焼度8000MWd/tの使用済燃料約1.5kgをNUCEF $$alpha$$$$gamma$$セルで溶解した。本試験では溶解の他、銀シリカゲル(AgS)吸着剤によるヨウ素処理、清澄、抽出試験への給液調整と発生するC-14捕集を行った。Uは開始後100分程度で溶解がほぼ終了し、ほかの接種もUとほぼ同様な溶解挙動を示した。二段階操作で追い出された溶解液中ヨウ素のAgS吸着材での捕集量は約210kBqで、ORIGEN計算によるI-129推定量の約63%に相当した。C-14捕集量は約2MBqで、燃料にN-14が少なくとも数ppm含まれていたことが示唆された。不溶性残渣分析では、Ru,Mo,Pd及びZrが主成分で、特にMoとZrのモル比とX線回折結果から溶解中でのモリブデン酸ジルコニウムの沈殿が示唆された。使用済燃料中Uの約94%が溶解工程において回収された。

論文

Study on gaseous effluent treatment during dissolusion tests of spent fuel

峯尾 英章; 木原 武弘; 高橋 昭*; 八木 知則; 中野 雄次*; 木村 茂; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; et al.

Proceedings of International Waste Management Symposium '99 (Waste Manegement '99) (CD-ROM), 6 Pages, 1999/03

銀シリカゲル(AgS)吸着材によるヨウ素129の吸着容量を燃焼度8000MWd/tの使用済燃料1.5kgの溶解試験において測定した。また炭素-14のKOH水溶液による除去を同じ試験において行った。この試験は、燃焼度45,000MWd/tまでの使用済燃料を用いる一連の試験の第一段階である。ヨウ素-129は溶解時及び2段階からなるヨウ素追い出し操作時に発生した。AgSカラムで捕集されたヨウ素-129は約210kBqで、ORIGEN計算により推定される本使用済燃料1.5kgからのヨウ素-129発生量の約62%に相当した。これまでの試験結果から、ヨウ素-129は、溶解槽とAgSカラムとの間の配管表面に付着したと示唆された。一方、炭素-14の溶解時における全捕集量は約2MBqで、数ppmの窒素-14が新燃料に含まれていたことが示唆された。

論文

Spent fuel test of an advanced PUREX process:PARC

峯尾 英章; 内山 軍蔵; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 木原 武弘; 中野 雄次*; 亀井 一成; 木村 茂; 高橋 昭*; 八木 知則; et al.

Proc. of Int. Conf. on Future Nuclear Systems (GLOBAL'99)(CD-ROM), 7 Pages, 1999/00

PUREXプロセスの簡素化による経済性の向上及び廃棄物発生量の低減、ならびにテクネチウム-99、ヨウ素-129、ネプツニウム-237のような長寿命放射性核種の分離、閉じ込め機能による放射性廃棄物の長期毒性の低減を可能にする高度化再処理プロセスPARCの開発を行っている。ヨウ素-129の処理を含めたPARCフローシートの使用済燃料を用いた試験を開始した。その結果、銀添着シリカゲルは、ヨウ素-129を効果的に吸着することがわかった。また、ブチルアルデヒドを用いた抽出試験では、この試薬がウラン、プルトニウム共存下におけるネプツニウム(VI)の還元剤として有効に働くことがわかった。テクネチウムは高い濃度の硝酸によって分離されることがわかった。

論文

A Test line newly installed in NUCEF and research program on advanced reprocessing process by utilizing it

朝倉 俊英; 内山 軍蔵; 木原 武弘; 宝徳 忍; 高橋 昭*; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 亀井 一成; 八木 知則; 藤根 幸雄; et al.

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.746 - 753, 1998/00

原研では、高度化再処理プロセス(PARCプロセス)についての研究を行っている。このプロセスの研究を使用済燃料を用いて行うため、NUCEFに再処理プロセス試験設備を整備した。この設備は、溶解工程、共除染工程、U/Pu分離工程、U逆抽出工程、溶媒洗浄工程、高レベル廃液濃縮工程を模擬するものである。プロセス研究の目的である、再処理による環境汚染のリスク低減、経済性向上のために、精密溶解、核種分離機能の向上、ソルトフリー技術の適用、プロセスの最適化の研究を行う。既に、使用済燃料を用いた試験を開始している。

口頭

High-spatiotemporal-quality high-intensity laser system

桐山 博光; 森 道昭; 下村 拓也; 中井 善基*; 田上 学*; 笹尾 一*; 近藤 修司; 金沢 修平; 越智 義浩; 田中 桃子; et al.

no journal, , 

原子力機構で開発している高強度レーザーについて、招待講演として報告する。まず、フェムト秒超高強度OPCPA/Ti:sapphireハイブリッドレーザーシステムについて報告する。本レーザーシステムにおける構成、及びペタワット(PW)級へのエネルギー増幅特性について紹介する。高い時間・空間エネルギー集中性を得るための光パラメトリックチャープパルス増幅技術や低温冷却技術,空間回折光学素子技術などの新規技術開発についても詳細に発表する。併せて、高強度レーザーの小型化,高繰り返し化を目指し、開発を進めているYb:YAGレーザーシステムについても同様に詳しい動作特性を報告する。

口頭

高コントラスト・高ビーム品質・高強度レーザー開発

桐山 博光; 森 道昭; 下村 拓也; 田上 学; 近藤 修司; 金沢 修平; 大東 出; 鈴木 将之*; 岡田 大; 越智 義浩; et al.

no journal, , 

レーザー学会業績賞(論文賞)受賞を受け、原子力機構関西光科学研究所で開発している高強度レーザーについて、記念講演として報告する。講演では、(1)超高強度レーザーとしてパルス幅30fs/エネルギー18J/シングルショットで動作するOPCPA/Ti:sapphireハイブリッドレーザーシステム、(2)小型・高強度レーザーとしてパルス幅500fs/エネルギー100mJ/繰り返し10Hzで動作するOPCPA/Yb:YAGハイブリッドレーザーシステムについての構成、詳細な動作特性、及び今後の展開について紹介する。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定のための標準試料の探求

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その年代学的情報は地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。このような鉱物試料の局所分析手法として、LA-ICP質量分析がある。この手法においては、質量分析装置の経時的なドリフトや、試料のマトリクスの違いに起因する元素分別効果を補正する必要があり、一般的には未知試料と標準試料を交互に測定する。一方、炭酸塩鉱物のLA-ICP質量分析で用いる標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求した。Becker et al. (2002)において、湿式法によりU-Pb年代測定が実施された蒸発岩Castile Formation中の方解石(CFC試料)について、LA-ICP質量分析法によるU-Pb同位体分析を実施した結果、CFC試料はU-Pb年代測定を行う上で適度なU及びPb濃度を有しており、さらにU/Pb比の均一性が比較的高いことが判明した。また、Pb同位体比の測定については、標準ガラスを標準試料として用いた場合でも、安定した測定ができることがわかった。CFC試料の評価と並行して、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。UとPbを含む標準溶液を添加した水溶液から人工的に方解石粉末を沈殿させる作製法では、U/Pb比の異なる3種の試料を作製することに成功した。

口頭

U-Pb dating of calcium carbonate using LA-MC-ICPMS

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; 宮崎 隆*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物の地球化学的研究及び年代学的研究は地質環境の長期的な変遷を読み解くうえで重要である。炭酸塩鉱物は硬岩中に割れ目充填鉱物として普遍的に確認されるため、炭酸塩鉱物の化学組成や形成年代を知ることで過去の地質環境を復元できると考えられる。一方、レーザーアブレーション試料導入を備えた誘導結合プラズマ質量分析(LA-ICP質量分析)で用いる炭酸塩鉱物の標準試料の選定・開発は十分に進んでおらず、この手法を用いた年代測定において大きな障害となっている。本研究では、LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物の局所領域年代測定に有用な標準試料を探求し、U-Pb同位体分析を実施してその均質性を評価した。さらに、U及びPbの濃度・同位体組成が均質な炭酸塩標準試料の人工作製を試みた。

口頭

LA-ICP質量分析法による炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の開発

横山 立憲; 國分 陽子; 三ツ口 丈裕*; 村上 裕晃; 平田 岳史*; 坂田 周平*; 檀原 徹*; 岩野 英樹*; 丸山 誠史*; Chang, Q.*; et al.

no journal, , 

炭酸塩鉱物は岩盤中に普遍的に産出し、その地球化学的情報、年代学的情報は、地質環境変遷を解読する上で有用な制約因子となる。炭酸塩鉱物は累帯構造を持つことがあり、LA-ICP-MS法などの局所領域分析手法を用いて、累帯ごとの元素・同位体組成を分析することにより、その炭酸塩鉱物を沈殿させた水の起源やその組成及び生成年代の範囲を明らかにできる。一方で、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定は、U-Pb系への適応性の低さと標準試料が未選定という二つの未解決課題があった。本研究では、炭酸塩鉱物のU-Pb年代測定技術の確立のため、同位体イメージング分析手法を適用し、事前にU及びPbの元素・同位体分布を把握することで、U-Pb系への適応性の低さを補完した。また、標準試料の選定と開発を進めるとともに、現段階で最も有効と判断されるWC-1(254.4$$pm$$6.4Ma; Roberts et al., 2017)を標準試料として採用した。手法の有効性を確認するためウミツボミ(示準化石)試料の$$^{238}$$U濃度が高く、$$^{206}$$Pbの蓄積が顕著な領域についてU-Pb年代測定を実施した結果、得られた年代値はこの試料の棲息年代と整合的であった。したがって、本手法を用いた方解石質試料の年代測定は、少なくとも約250$$sim$$350Maの年代において有効と結論できる。さらに、誘導結合プラズマ部での酸化物生成率を低減させた条件下では、試料のマトリックスの違いに起因した元素分別の補正を施すことなく、精確な年代値が得られることが判明した。

口頭

Application of cross-linked radiation-grafted cation exchange membranes for HI concentration

田中 伸幸; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 小平 岳秀*; 木村 壮宏*; 野村 幹弘*

no journal, , 

高温ガス炉の熱利用法の一つである熱化学水素製造法ISプロセスでは、水素製造熱効率を向上させるため、イオン交換膜を用いた電解電気透析法によって、ヨウ化水素(HI-I$$_{2}$$-H$$_{2}$$O)溶液を濃縮する。これまで放射線グラフト重合法を用いてヨウ化水素濃縮用カチオン交換膜の開発を行い、導電率の向上に成功した。一方で、更なる濃縮性能の向上のために、カチオン(H$$^{+}$$)以外のI$$^{-}$$及び水の透過を抑制することでカチオン交換膜の分離性能を向上させる必要があった。本発表では、放射線グラフト膜に対して、架橋構造を導入することにより、分離性能の向上を図ることを目指した。HI濃縮試験の結果から、未架橋膜と比較して、架橋膜はI$$^{-}$$及び水の透過を抑制し、H$$^{+}$$及び水に対する選択性が向上することを明らかにした。

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