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論文

Vicinage effect on the yield of convoy electrons emitted from thin carbon foil induced by the penetration of 3.5 MeV/atom C$$_{n}$$$$^{+}$$ ions

椎名 陽子*; 木下 亮*; 舟田 周平*; 松田 誠; 今井 誠*; 川面 澄*; 左高 正雄*; 笹 公和*; 金子 敏明*; 冨田 成夫*

Physical Review A, 110(6), p.062826_1 - 062826_7, 2024/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Optics)

We investigated the target thickness dependence of convoy electron yields resulting from bombardments with 3.5 MeV/atom C$$_{n}$$$$^{+}$$ (n = 1 - 3) cluster ions. We observed that for bombardments with C$$_{2}$$$$^{+}$$ and C$$_{3}$$$$^{+}$$ ions, the convoy electron yield per atom, Y$$_{n}$$/n, reaches a maximum around 3-5 $$mu$$g/cm$$^{2}$$ and decreases with increasing target thickness from 3.1 to 10.5 $$mu$$g/cm$$^{2}$$, and ultimately reaches an asymptotic value. This asymptotic value of the convoy electron yield was nearly proportional to the size of the cluster n, that is, Y$$_{n}$$ $$propto$$ n$$^{2}$$, consistent with previous observations. We found that the escape length of the convoy electrons for C$$_{3}$$$$^{+}$$ and C$$_{2}$$$$^{+}$$ is much longer than that of C$$^{+}$$ bombardment. The present result suggests that the enhancement of the escape length could be the origin of this vicinage effect (i.e., Y$$_{n}$$ $$>$$ nY$$_{1}$$) on the convoy electron yield.

論文

Ion-pairing extraction and their reaction modeling of anionic M-Cl species with cationic NTAamide(C6) extractant and comparison with density functional theory calculations

木下 了磨; 佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Hydrometallurgy, 222, p.106159_1 - 106159_12, 2023/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.99(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

原子力機構が開発した金属イオンの抽出剤NTAアミド(C6)の適用性を、一般産業分野における利用も視野にいれて各種の金属について調べた。塩化物イオンと高い反応性を持つ20種の金属イオンの溶媒抽出を行い、抽出しやすさや反応性を確認した。これらの金属は塩酸溶液でアニオン種として溶存するが、NTAアミドは第3級アミンを持ち塩酸溶液でプロトネーションを起こしカチオン性となるため、イオン対抽出反応が起こる。金属イオンの分配比は硝酸系より塩酸系で高く、金属イオン:NTAアミドのモル比が1:1で有機相に抽出される。12族の3種の元素(Zn, Cd, Hg)を取り上げ、DFT計算でイオン対抽出のモデリングを行い、分配比を算出し、実測値と同じ傾向であることを確かめた。

論文

Extraction of Rh(III) from hydrochloric acid by protonated NTAamide(C6) and analogous compounds and understanding of extraction equilibria by using UV spectroscopy and DFT calculations

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 木下 了磨; 松宮 正彦*; 新奥 孝太*; 城石 英伸*

Analytical Sciences, 39(9), p.1575 - 1583, 2023/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:14.27(Chemistry, Analytical)

NTAアミドと関連化合物によって塩酸溶液からRhの抽出を行った。我々はここでRh-塩化物アニオンとプロトネートしたNTAアミドによるイオン対抽出を利用した。本抽出系で最大16のRh分配比を得た。調製時のRh錯体の存在割合が異なると、水分子-塩素イオンの交換速度が遅いために、Rh分配比は変化しうる。Rh-Cl錯体のUVスペクトルで504nmの最大吸収波長を持つときに最も高い分配比を示した。DFT計算から、この時水相に存在するRh錯体をRhCl$$_4$$(H$$_2$$O)$$_2$$$$^-$$とRhCl$$_5$$(H$$_2$$O)$$^2$$$$^-$$と推測した。NTAアミド濃度に対する抽出分配比の傾きの解析結果から、1:1反応で抽出されること、及び85mMのRhを有機相に抽出できることを確認した。

論文

Multipole polaron in the devil's staircase of CeSb

新井 陽介*; 黒田 健太*; 野本 拓也*; Tin, Z. H.*; 櫻木 俊輔*; Bareille, C.*; 明比 俊太朗*; 黒川 輝風*; 木下 雄斗*; Zhang, W.-L.*; et al.

Nature Materials, 21(4), p.410 - 415, 2022/04

 被引用回数:12 パーセンタイル:75.48(Chemistry, Physical)

Low-energy electronic structures of CeSb which shows multiple phase transitions known as devil's staircase were examined by combination of laser angle-resolved photoemission, Raman and neutron scattering spectroscopies. A new type of electron-boson coupling between the mobile electrons and quadrupole CEF-excitations of the 4f orbitals was found. The coupling is exceedingly strong and exhibits anomalous step-like enhancement during the devil's staircase transition, unveiling a new type of quasiparticle, named multipole polaron.

論文

Electrodeposition behavior of extracted platinum complex in phosphonium-based ionic liquids evaluated by electrochemical quartz crystal microbalance

松宮 正彦*; 土田 裕介*; 木下 了磨*; 佐々木 祐二

Journal of the Electrochemical Society, 168(7), p.076508_1 - 076508_6, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Electrochemistry)

Ptの抽出精製プロセスにおける2次廃液を削減するため、溶媒抽出-電解回収プロセスの開発は重要である。そこで、電気化学水晶振動子マイクロバランス(EQCM)を使って、イオン液体に抽出されたPtの電析を調査した。本研究で、Pt(IV) + 2e(-)$$rightarrow$$Pt(II)が-0.53V、Pt(II) + 2e(-)$$rightarrow$$Pt(0)が-1.65Vで起こることを確認した。さらに、Alamine336を抽出剤として、イオン液体へのPt抽出と電析を10サイクル行い、95.1%以上の抽出率と6サイクルまで85.8%以上の電流効率で回収が可能であることを確認した。なお、電析したPtはXPSのスペクトルにより、金属相であることを確認した。

論文

Recovery of iridium by solvent extraction and direct electrodeposition using phosphonium-based ionic liquids

松宮 正彦*; 木下 了磨*; 土田 裕介*; 佐々木 祐二

Journal of the Electrochemical Society, 168(5), p.056501_1 - 056501_6, 2021/05

 被引用回数:9 パーセンタイル:40.61(Electrochemistry)

カリウムベースのイオン液体([P$$_{2225}$$][NTf$$_{2}$$])中へのIrの溶媒抽出と電解還元について調査した。ボルタモグラムを用いる電気化学分析で、Ir(IV)からIr(0)への還元はIr(IV)$$rightarrow$$Ir(III)とIr(III)$$rightarrow$$Ir(0)の2つのステップがあることを確認した。Ir(IV)の拡散係数は温度範囲、298-373Kの条件下2つの方法で調査し、結果は一致した。Irの抽出と電解を10サイクル連続して実施し、定量的な抽出-電析を達成し、XPS法でIrの金属相を確認した。

報告書

第2廃棄物処理棟蒸発処理装置・IIの開放検査(2015年度)

半田 雄一; 中嶋 瞭太; 米川 昭久*; 高津 和希; 木下 淳一; 入江 博文; 鈴木 久雄*

JAEA-Technology 2020-005, 22 Pages, 2020/06

JAEA-Technology-2020-005.pdf:6.43MB

第2廃棄物処理棟には原子力科学研究所内外で発生する比較的レベルの高い放射性液体廃棄物の処理を行う蒸発処理装置・IIが設置されている。蒸発濃縮処理作業を行う重要部である蒸発缶の開放点検を保全計画に従い3年に1度実施し、蒸発缶の腐食の状態を調査し健全性を確認している。今回は、2015年度(平成27年度)に実施した蒸発処理装置・IIの開放点検の記録である。

論文

Devil's staircase transition of the electronic structures in CeSb

黒田 健太*; 新井 陽介*; Rezaei, N.*; 國定 聡*; 櫻木 俊輔*; Alaei, M.*; 木下 雄斗*; Bareille, C.*; 野口 亮*; 中山 充大*; et al.

Nature Communications (Internet), 11, p.2888_1 - 2888_9, 2020/06

 被引用回数:32 パーセンタイル:79.46(Multidisciplinary Sciences)

Solids with competing interactions often undergo complex phase transitions. Among them, CeSb is the most famous material where a number of the distinct magnetic phases called devil's staircase appear. We observed the electronic structure evolution across the devil's staircase transitions using bulk-sensitive angle-resolved photoemission spectroscopy.

論文

Measurement of Auger electrons emitted through Coster-Kronig transitions under irradiation of fast C$$_{2}$$$$^{+}$$ ions

椎名 陽子*; 木下 亮*; 舟田 周平*; 松田 誠; 今井 誠*; 川面 澄*; 左高 正雄*; 笹 公和*; 冨田 成夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 460, p.30 - 33, 2019/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.69(Instruments & Instrumentation)

We measured the yield of Auger electrons emitted through Coster-Kronig transitions from Rydberg states 1s2p($$^{3}$$P)nl (n = 7, 8) and 1s$$^{2}$$2p($$^{2}$$P)nl (n = 5, 6, 7) of emergent atomic ions C$$^{q+}$$ under irradiation of 3.5-MeV/ atom C$$^{+}$$ and C$$_{2}$$$$^{+}$$ ions on thin C foil targets. The Auger electron yields are suppressed for C$$_{2}$$$$^{+}$$ irradiation compared with C$$^{+}$$ irradiation and the relative yield becomes larger as n increases. Thus, amount of scattered electrons having lower relative energy in the projectile rest frame becomes larger. The results obtained in this study support the influence of projectile velocity on the cluster effect of secondary electron yields.

論文

ヒトMAPキナーゼJNK1の立体構造・機能・安定性に対する遊離システイン残基の置換効果

仲庭 哲津子*; 黒木 良太; 木下 誉富*

日本結晶学会誌, 55(3), p.197 - 202, 2013/06

ヒトMAPキナーゼJNK1の構造、機能、安定性におけるシステイン残基の役割を知るために、野生型JNK1および7つのシステイン欠損JNK1タンパク質を作製し、評価した。溶媒に露出したシステイン残基の変異は生物学的機能には影響を与えず、新たに形成された水素結合によって熱安定性を向上させた。分子の疎水性ポケットを構成するシステインは生物学的機能に影響を及ぼさなかったが、わずかな不安定化が観測された。ゆるい構造の疎水性環境に存在するシステインは適度に熱安定性の維持に貢献するとともに、酵素活性にはごくわずかな影響しか与えなかった。他のシステインは密に充填された疎水性コアに影響を与え、これらの残基の突然変異は熱安定性および酵素活性に悪影響を与えていることがわかった。

論文

Seven cysteine-deficient mutants depict the interplay between thermal and chemical stabilities of individual cysteine residues in mitogen-activated protein kinase c-Jun N-terminal kinase 1

仲庭 哲津子*; 深田 はるみ*; 井上 達矢*; 合田 正貴*; 中井 良子*; 桐井 康行*; 安達 基泰; 玉田 太郎; 瀬川 新一*; 黒木 良太; et al.

Biochemistry, 51(42), p.8410 - 8421, 2012/10

 被引用回数:20 パーセンタイル:44.91(Biochemistry & Molecular Biology)

タンパク質キナーゼは、さまざまな疾病の治療のための創薬標的タンパク質となっている。C-Jun-N末端キナーゼ1(JNK1)に存在する遊離型システインの機能・安定性・構造への効果を調べるために、そのシステイン残基に系統的に変異導入を実施した。JNK1の3つ及び7つのシステインに変異導入したM3変異体とM7変異体は、大腸菌発現実験において、M0野生型JNK1よりも、それぞれ5及び2倍高く発現した。凝集の時間依存性を分析したSDS-PAGEの結果から、M3とM7は凝集しにくいことが示された。走査型熱量計で熱安定性を評価したところ、M0野生型JNK1, M3変異体及びM7変異体は、いずれも3状態で遷移し、熱変性することが示された。2.6${AA}$分解能の結晶構造解析の結果、M3変異体の構造は野生型と同等であった。以上より、(1)最も高く生産され、(2)凝集に対する安定性が改善され、(3)構造も野生型と同等であったM3変異体が、今後JNK1の構造と機能の関係を調べるために最も適した変異体であると結論した。

論文

Controls over structural and electronic properties of epitaxial graphene on silicon using surface termination of 3C-SiC(111)/Si

吹留 博一*; 阿部 峻佑*; 高橋 良太*; 今泉 京*; 猪俣 州哉*; 半田 浩之*; 齋藤 英司*; 遠田 義晴*; 吉越 章隆; 寺岡 有殿; et al.

Applied Physics Express, 4(11), p.115104_1 - 115104_3, 2011/11

 被引用回数:35 パーセンタイル:77.33(Physics, Applied)

Epitaxial graphene on Si (GOS) using a heteroepitaxy of 3C-SiC/Si has attracted recent attention owing to its capability to fuse graphene with Si-based electronics. We demonstrate that the stacking, interface structure, and hence, electronic properties of GOS can be controlled by tuning the surface termination of 3C-SiC(111)/Si, with a proper choice of Si substrate and SiC growth conditions. On the Si-terminated 3C-SiC(111)/Si(111) surface, GOS is Bernal-stacked with a band splitting, while on the C-terminated 3C-SiC(111)/Si(110) surface, GOS is turbostratically stacked without a band splitting. This work enables us to precisely control the electronic properties of GOS for forthcoming devices.

論文

Control of epitaxy of graphene by crystallographic orientation of a Si substrate toward device applications

吹留 博一*; 高橋 良太*; 阿部 峻佑*; 今泉 京*; 半田 浩之*; Kang, H. C.*; 唐澤 宏美*; 末光 哲也*; 尾辻 泰一*; 遠田 義晴*; et al.

Journal of Materials Chemistry, 21(43), p.17242 - 17248, 2011/11

 被引用回数:28 パーセンタイル:61.79(Chemistry, Physical)

Graphene is a promising material in the next-generation devices. Large-scale epitaxial graphene should be grown on Si substrates to take over the accumulated technologies for integrated devices. We have for this reason developed epitaxy of graphene on Si (GOS) and device operation of the backgate field-effect transistors (FETs) using GOS has been confirmed. It is demonstrated in this paper that the GOS method enables us to tune the structural and electronic properties of graphene in terms of the crystallographic orientation of the Si substrate. Furthermore, it is shown that the uniformity of the GOS process within a sizable area enables us to reliably fabricate topgate FETs using conventional lithography techniques. GOS can be thus the key material in the next-generation devices owing to the tunability of the electronic structure by the crystallographic orientation of the Si substrate.

論文

中性子構造解析及び超高分解能X線構造解析によるエラスターゼの高度な機能解明

玉田 太郎; 木下 誉富*; 多田 俊治*; 黒木 良太

日本結晶学会誌, 52(2), p.133 - 138, 2010/04

セリンプロテアーゼの触媒機構を理解することを目的として、ブタ膵臓エラスターゼの高分解能中性子(1.65${AA}$ resolution)及びX線(0.94${AA}$ resolution)構造解析を正四面体型中間体を模倣する阻害剤と複合体の状態で実施した。中性子とX線の両解析結果から、His57とAsp102の間に形成された水素結合は強い水素結合ではあるものの、低障壁水素結合の特徴(水素原子がドナーとアクセプターの中間付近に存在する)は満たしていなかった。また、中性子解析結果から、いわゆるオキシアニオンホールの形成とオキシアニオンホール中に阻害剤由来の酸素原子が酸素陰イオンの状態で存在していることが明瞭に示された。これより、セリンプロテアーゼの触媒機構において正四面体型中間体構造の安定化に対するオキシアニオンホールの役割が明らかになった。

論文

Combined high-resolution neutron and X-ray analysis of inhibited elastase confirms the active-site oxyanion hole but rules against a low-barrier hydrogen bond

玉田 太郎; 木下 誉富*; 栗原 和男; 安達 基泰; 大原 高志; 今井 啓祐*; 黒木 良太; 多田 俊治*

Journal of the American Chemical Society, 131(31), p.11033 - 11040, 2009/07

 被引用回数:61 パーセンタイル:79.76(Chemistry, Multidisciplinary)

セリンプロテアーゼの触媒機構を理解することを目的として、ブタ膵臓エラスターゼの高分解能中性子及びX線構造解析を正四面体型中間体を模倣する阻害剤と複合体の状態で実施した。同一の大型単結晶を用いた室温における測定の結果、1.65${AA}$分解能の中性子回折データ及び1.2${AA}$分解能のX線回折データを取得した。また、別の結晶を用いて100K下で0.94${AA}$分解能のX線回折データも併せて取得した。今回の解析は、セリンプロテアーゼとしてはこれまでで最も高分解能で実施された中性子構造解析例である。中性子とX線の両解析結果から、His57とAsp102の間に形成された水素結合は結合距離が2.60${AA}$と短く、強い水素結合であると判明したものの、水素原子はHis57に結合していた。この結果は、一説として唱えられている低障壁水素結合の特徴(水素原子がドナーとアクセプターの中間付近に存在する)は満たすものではなく、低障壁水素結合仮説を否定するものであった。また、中性子解析結果から、いわゆるオキシアニオンホールの形成とオキシアニオンホール中に阻害剤由来の酸素原子が酸素陰イオンの状態で存在していることが明瞭に示された。これより、セリンプロテアーゼの触媒機構において正四面体型中間体構造の安定化に対するオキシアニオンホールの役割が明らかになった。

論文

Crystallization of porcine pancreatic elastase and a preliminary neutron diffraction experiment

木下 誉富*; 玉田 太郎; 今井 啓介*; 栗原 和男; 大原 高志; 黒木 良太

Acta Crystallographica Section F, 63(4), p.315 - 317, 2007/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:65.96(Biochemical Research Methods)

ブタ膵臓エラスターゼは、炎症性疾患の原因となる好中球エラスターゼによく似た特徴を有することから、代表的な創薬標的タンパク質の一つである。エラスターゼに共有結合した阻害剤の水素原子を含む構造的な特徴を調べるために、蒸気拡散法により0.2M硫酸ナトリウムを含む重水緩衝液(pD=5.0)中で1.6mm$$^{3}$$の大きさの単結晶を作製した。この結晶を用いることにより原子力機構のJRR-3に設置されたBIX3中性子回折計で測定を行った結果、空間群P212121,格子長a=51.2${AA}$, b=57.8${AA}$, c=75.6${AA}$, 2.3${AA}$分解能の中性子回折データの取得に成功した。

口頭

Characterization of Xenopus laevis thrombocytic cells stimulated by thrombopoietin in liquid culture

田原 彩香*; 谷崎 祐太*; 奥井 武仁*; 目黒 瑞枝; 木下 紗也香*; 前川 峻*; 山内 志毅*; 下地 美也子*; 石田 貴子*; 永井 豊*; et al.

no journal, , 

Most vertebrates have nucleated thrombocytes instead of platelets or megakaryocytes. African clawed frog Xenopus laevis, produces such thrombocytes in liver and spleen. We made a recombinant X.laevis thrombopoietin-like polypeptide (xlTPO) and found it had colony-forming activity in semi-solid assays of liver and spleen. Further studies focused on characterizing the thrombocytes and thrombocytic progenitors were performed to confirm whether xlTPO is a functional ortholog of mammalian TPO.

口頭

エラスターゼ及び薬物候補化合物複合体の超高分解能X線及び中性子構造解析

玉田 太郎; 木下 誉富*; 黒木 良太; 多田 俊治*

no journal, , 

エラスターゼは、古くから構造情報を基盤とした創薬手法いわゆるStructure-Based Drug Design(SBDD)研究が盛んに行われているセリンプロテアーゼである。したがってエラスターゼの活性部位に存在する触媒基の解離状態を調べることは、SBDDによる創薬に重要な知見を与えると考えられる。そこで、エラスターゼの活性部位の詳細な構造を水素原子の情報を含めて詳細に明らかにするために、超高分解能X線及び中性子構造解析に着手した。結晶化試料はブタ由来のエラスターゼを用い、薬物候補化合物との複合体結晶を作成した。X線回折実験はSPring-8 BL41XUで行い、約0.3mm角の結晶を用いて100Kにて測定した。一方、中性子回折実験は日本原子力研究開発機構の研究用原子炉(JRR3)にある中性子回折計(BIX3)で行い、重水溶液に浸漬させた1.5$$times$$1.3$$times$$0.9mmの結晶を用いて室温で実施した。X線では0.94$AA $分解能で、Rmerge=7.5%, completeness=99%、中性子では2.4$AA $分解能で、Rmerge=13%, completeness=83%の回折データを収集できた。X線回折データから得られた電子密度では、蛋白質の炭素に結合する水素原子の位置が明瞭に確認できた。また、中性子回折データから得られた核密度では、活性残基であるヒスチジン残基(His-57)のプロトン化の状態が明らかになった。

口頭

面方位回転エピタキシャル成長3C-SiC(111)/Si(110)薄膜上グラフェン成長過程のLEED、SR-XPS観察

高橋 良太*; 半田 浩之*; 阿部 峻佑*; 猪俣 州哉*; 今泉 京*; 吹留 博一*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 小嗣 真人*; 大河内 拓雄*; et al.

no journal, , 

3C-SiC(111)/Si(110)薄膜表面にエピタキシャルグラフェンを高品質に形成できることを見いだしている。今回、このグラフェン形成過程を低エネルギー電子回折(LEED)と放射光X線光電子分光(SR-XPS)を用いて詳細に評価した。1250$$^{circ}$$Cのグラフェン化アニール後、LEEDパタンはグラフェンの(1$$times$$1)パタンへと変化した。一方、SR-XPSの結果から、グラフェン/SiC界面には界面層が存在しないことがわかった。これらの知見は既に多数報告されているバルクSiC結晶基板C面(4H, 6H-SiC(000-1))のグラフェン形成過程と同一である。また、3C-SiC(111)/Si(110)表面がC終端であるとのD$$_{2}$$-TPD観察とも矛盾しない。したがって、Si(110)基板上3C-SiC(111)薄膜はC原子終端であり、その表面のグラフェンはturbostratic stackingをしながら形成されることが明らかになった。

口頭

除染活動支援システム"RESET2の開発,1; 全体概要

山下 卓哉; 寺内 誠; 本橋 純; 田川 明広; 石川 智之*; 山口 勝義*; 小菅 史明*; 木下 直樹*; 本間 亮平*

no journal, , 

除染を行う際の除染計画立案、任意の経過年数における空間線量等を、インターネット上に設置されたクラウドコンピュータによって予測し、効率的・効果的な除染の実施を支援するためのシステム開発の概要を紹介する。

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