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論文

CO$$_2$$ hydrate; Synthesis, composition, structure, dissociation behavior, and a comparison to structure I CH$$_4$$ hydrate

Circone, S.*; Stern, L. A.*; Kirby, S. H.*; Durham, W. B.*; Chakoumakos, B. C.*; Rawn, C. J.*; Rondinone, A. J.*; 石井 慶信

Journal of Physical Chemistry B, 107(23), p.5529 - 5539, 2003/06

 被引用回数:133 パーセンタイル:94.13(Chemistry, Physical)

本報告は、二酸化炭素ガスを内包した水化物の合成法,組成,構造及び振る舞いを調べ、その結果をメタン水化物のそれと対比したものである。二酸化炭素ガス包摂水化物結晶の格子定数の温度依存性はJRR-3に設置された高分解能中性子粉末回折装置(HRPD)における測定から決定した。得られたパターンをリートベルト解析した結果、格子定数及びその温度依存性が他の研究者の値と非常に良い一致がみられた。このことは本二酸化炭素包摂水化物が上手に合成されていることを示している。また、この良質な合成試料のTEM観察や二酸化炭素ガスの分解などについて調べ、新たな成果を得たので発表する。

論文

The Use of rigid body constraints in Rietveld refinements of neutron diffraction data of clathrate hydrates

Chakoumakos, B. C.*; Rawn, C. J.*; Rondinone, A. J.*; Marshall, S. L.*; Stern, L. A.*; Circone, S.*; Kirby, S. H.*; Jones, C. Y.*; Toby, B. H.*; 石井 慶信

Proceedings of 4th International Conference on Gas Hydrates (ICGH-4), p.655 - 658, 2002/05

メチレン・エチレン混合ガスから作った水化物の中性子回折実験を広い温度領域で行い、回折パターンを観測した。測定は主にJRR-3Mに設置してある高分解能中性子粉末回折装置(HRPD)を使用して行い、補助的に米国NISTのHRPDも用いた。観測データをリートベルト法に従って解析し、ガス水化物結晶パラメーターの精密化を行った。この結果、構成原子の配置位置及び熱振動パラメーターを精度良く決定できた。混合ガス組成を持つ水化物の基本的物理量を決定したことは非常に有意義であることから、横浜で開催の第4回ガス水化物国際会議で発表する。

論文

Neutron powder diffraction studies as a function of temperature of structure II hydrate formed from a methane + ethane gas mxture

Rawn, C. J.*; Rondinone, A. J.*; Chakoumakos, B. C.*; Marshall, S. L.*; Stern, L. A.*; Circone, S.*; Kirby, S. H.*; Jones, C. Y.*; Toby, B. H.*; 石井 慶信

Proceedings of 4th International Conference on Gas Hydrates (ICGH-4), p.595 - 598, 2002/05

多原子で構成しているガス水化物の結晶構造及び熱振動振幅等の多岐にわたるパラメータを一度に決定することは、現段階で、非常に困難である。そこで、まずガス分子を剛体とみなして、これまで主にJRR-3Mの高分解能粉末回折装置(HRPD)及びNISTのHRPDを用いて観測した水化物回折パターンをリートベルト法により解析した。その結果、非常に精度良く観測パターンを説明できた。さらに剛体ガス分子の熱振動振幅パラメータの温度依存性を明らかにした。上述の如く、ガス分子を剛体とみなす一次近似ではあるが、これまでの解析手法を一歩進めたことで意義がある。さらにこの熱振動パラメータはガス水化物の分解と密接に関係することから、得られた知見,解析法について国際会議で発表する。

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