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論文

Study on $$^{rm 99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n,$$gamma$$) method, 3

末松 久幸*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 藤田 善貴; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*

KURNS Progress Report 2024, P. 123, 2025/06

本研究では、中性子照射により$$^{99}$$Moを生成し、水中へ抽出するためのターゲット材としての$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子の有効性を評価した。これまでの研究では$$beta$$-MoO$$_{3}$$ウィスカーを使用していたが、抽出率が高い理由が結晶構造によるものなのかウィスカー形状による短い拡散距離のためなのかが明確でなかった。また、ターゲット中に$$alpha$$-MoO$$_{3}$$が混在しており、純粋な$$beta$$-MoO$$_{3}$$の特性を評価できていなかった。そこで本研究では、熱蒸発法と金属フィルターを組み合わせることで、大きな$$alpha$$-MoO$$_{3}$$結晶を除去し、純度の高い微細な$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子を得ることに成功した。得られた粒子は約130nmの平均粒径を持ち、中性子照射に用いた。照射後、粒子を水中に分散し、定期的に固体と溶液を分離して$$^{99}$$Moの放射能を測定した結果、室温条件においても生成した$$^{99}$$Moの約75%が水中へ抽出されることが確認された。これは、$$beta$$-MoO$$_{3}$$の結晶構造特性が$$^{99}$$Mo抽出に有利に働いている可能性を示唆している。以上の結果から、$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子は、$$^{99}$$Moの生成および水中抽出の双方で優れた特性を示すターゲット材料として有望であると結論づけられた。

論文

Temperature and time dependence on extraction of Molybdenum-99 hot atoms from neutron-irradiated $$beta$$-molybdenum trioxide particles into water

Yang, Y.*; Ngo, M. C.*; 北川 大凱*; 藤田 善貴; 高橋 由紀子*; 鈴木 達也*; 中山 忠親*; Do, T. M. D.*; 新原 晧一*; 末松 久幸*

RSC Advances (Internet), 15(22), p.17222 - 17229, 2025/05

https://doi.org/10.1039/d5ra01952d

本研究は、温度及び加熱時間が$$^{99}$$Moの水への抽出に及ぼす影響を調査したものである。$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子は熱蒸発により合成後、X線回折及び透過型電子顕微鏡を用いて特性評価した。これらを京都大学研究用原子炉によって中性子照射し、照射した$$beta$$-MoO$$_{3}$$粒子を、20$$sim$$50$$^{circ}$$Cの水中にそれぞれ1$$sim$$5.5時間分散させることで$$^{99}$$Moを抽出した。照射後の$$^{99}$$Moの放射能及び抽出した$$beta$$-MoO$$_{3}$$溶液中の$$^{99}$$Moの放射能は高純度ゲルマニウム半導体検出器によって測定した。その結果、水温の上昇と加熱時間の増加により、$$^{99}$$Moの抽出効率は20.31$$pm$$1.24%から66.88$$pm$$1.42%へ向上した。この抽出プロセスの活性化エネルギーは、結晶性MoO$$_{3}$$中の単純な原子拡散の活性化エネルギーよりも低く、水和MoO$$_{3}$$相の形成またはプロトン伝導の活性化エネルギーと同程度か、より高いことを明らかにした。この結果は、水和MoO$$_{3}$$相が$$^{99}$$Moの抽出を加速したことを示唆している。本研究は$$^{99}$$Moホットアトムの抽出における温度と時間依存性を初めて調査したものであり、放射性医薬品である$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの大規模生産に向けた有望な手法を提供する。

論文

Study on $$^{99m}$$Tc separation/concentration technology from $$^{99}$$Mo by (n, $$gamma$$) method, 2

藤田 善貴; Hu, X.*; Yang, Y.*; 北川 大凱*; 藤原 靖幸*; 吉永 尚生*; 堀 順一*; Do, T. M. D.*; 鈴木 達也*; 末松 久幸*; et al.

KURNS Progress Report 2023, P. 122, 2024/07

核セキュリティ等の観点から放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo製造の研究開発が進められている。この方法を$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに適用するためには、Mo吸着材として用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)の特性改善が不可欠である。本報告では、高いMo吸着特性を有すると報告されている2つの文献を基に3種類のアルミナを合成し、ジェネレータへの適用性を評価した。京都大学研究用原子炉(KUR)で照射したMoO$$_{3}$$を溶解した溶液(Mo濃度10g/L、pH4)に、アルミナを添加し3時間静置した。静置後のアルミナをカラムに移し、24時間ごとに2日間ミルキングを実施した。その結果、全てのアルミナで現行のジェネレータに使用されているアルミナを大きく上回る90mg-Mo/g以上のMo吸着量を得た。一方で、表面に均一な細孔が観察されたアルミナではミルキングにおけるMo脱離量も多かった。したがって、本試験条件においては、アルミナの表面状態はMo吸着特性よりもMo保持能力に大きな影響を与える可能性が示唆された。今後、より実用的な条件下でのジェネレータへの適用性を評価する。

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