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論文

Molybdenum adsorption and desorption properties of alumina with different surface structures for $$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tc generators

鈴木 善貴; 北河 友也*; 滑川 要二*; 松倉 実*; 西方 香緒里; 三村 均*; 土谷 邦彦

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 43(2), p.75 - 80, 2018/04

(n, $$gamma$$)法での$$^{99}$$Mo製造は、簡便な方法であり核拡散抵抗や廃棄物処理の観点から有利である。しかし、この方法で生成される$$^{99}$$Moの比放射能は極めて低いため、高い比放射能を有する$$^{99m}$$Tc溶液を得るのは困難である。このため、高いMo吸着性能を有する新たな吸着剤を開発することが必要不可欠である。本研究では、Mo吸着剤として医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いられるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)に着目し、性能の向上を行った。Al$$_{2}$$O$$_{3}$$試料には、3種類の始発粉末を用いて、異なる温度で焼結したAl$$_{2}$$O$$_{3}$$を作製し、Mo吸着および脱離特性を調べた。その結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の結晶構造および比表面積がMo吸着特性に影響を及ぼすことが示唆された。また、開発した各Al$$_{2}$$O$$_{3}$$から溶離した溶液の基本的化学特性はガイドラインの基準値を満たしていた。

論文

Encapsulating mobile proton carriers into structural defects in coordination polymer crystals; High anhydrous proton conduction and fuel cell application

犬飼 宗弘*; 堀毛 悟史*; 板倉 智也*; 篠崎 良太*; 荻原 直希*; 梅山 大樹*; Nagarker, S.*; 西山 裕介*; Malon, M.*; 林 灯*; et al.

Journal of the American Chemical Society, 138(27), p.8505 - 8511, 2016/07

 被引用回数:47 パーセンタイル:4.94(Chemistry, Multidisciplinary)

We describe encapsulation of mobile proton carriers into defect sites in non-porous coordination polymers. The proton carriers are encapasulated with high mobility and provide high proton conductivity at 150$$^{circ}$$C under anhydrous condition. The high proton conductivity and non-porous nature allow power generation by fuel cell in which CPs are used as electrolyte. To observe defects and mobile proton carriers, we carried out solid-state NMR, XAFS, XRD, and ICP-AES/EA. On the basis of these analyses, we elucidated that the defect sites provide space for mobile uncoordinated H$$_{3}$$PO$$_{4}$$, H$$_{2}$$PO$$_{4}$$$$^{-}$$, and H$$_{2}$$O. These mobile carriers play a key role to expand proton hopping path and promote the mobility of all protons in coordination frameworks, leading to high proton conductivity and fuel cell power generation.

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナ吸着剤の開発,2; 異なる表面特性を持つアルミナのモリブデン吸着への影響

鈴木 善貴; 滑川 要二; 北河 友也*; 松倉 実*; 黒崎 文雄*; 西方 香緒里; 松井 義典; 三村 均*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いことから、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)のモリブデン吸着・$$^{99m}$$Tc溶離性能を向上することが必要不可欠である。本研究では、始発原料及び焼結条件を変更し、表面特性及び結晶構造の異なるAl$$_{2}$$O$$_{3}$$試料について、Mo吸着特性への影響を調査した。この結果、結晶構造及び比表面積に対するMo吸着量への影響を明らかにするとともに、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して4倍以上のMo吸着量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の製作に見通しを得た。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナ吸着剤の開発,1; 焼結条件によるアルミナの表面特性及び結晶構造への影響

北河 友也*; 黒崎 文雄*; 米山 宜志*; 松倉 実*; 三村 均*; 鈴木 善貴; 滑川 要二; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる$$^{99m}$$Tc溶液の放射能濃度が低いことから、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに使用されるアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)のモリブデン吸着・$$^{99m}$$Tc溶離性能を向上することが必要不可欠である。本研究では、ギブサイト、擬ベーマイト及びバイヤライトを出発原料として、焼結条件に対するアルミナの表面特性及び結晶構造に与える影響を調べた。この結果、各出発原料について、焼結温度300$$sim$$1000$$^{circ}$$C$$times$$1時間で調整したアルミナの焼結温度に対する比表面積及び結晶構造への変化過程を明らかにした。

口頭

$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータ用アルミナ吸着剤のMo吸着/回収特性

鈴木 善貴; 滑川 要二*; 北河 友也*; 掛井 貞紀*; 松倉 実*; 吉永 英雄*; 三村 均*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n,$$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n,f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ得られる放射能濃度が低いことから、高価な$$^{98}$$Mo濃縮MoO$$_{3}$$原料を用いることも検討されている。このため、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに対して、Mo吸着・$$^{99m}$$Tc溶離性能の向上とともに、使用後のMoを回収し、再利用することが必要不可欠である。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着量を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$について、Mo溶液の性状によるMo吸着特性への影響とAl$$_{2}$$O$$_{3}$$からのMo回収特性を調べた。この結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$へのMo吸着量はMo溶液のpHに影響すること、Mo吸着後のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$からMoを回収するのに適した条件を明らかにした。

口頭

Consideration of molybdenum adsorption behavior of alumina by surface analysis

鈴木 善貴; 新関 智丈*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 長谷川 良雄*; 棚瀬 正和*; 福光 延吉*; 山内 悠輔*; 有賀 克彦*; et al.

no journal, , 

高濃縮ウランの使用制限、核セキュリティ及び核分裂生成物の廃棄の観点から、中性子放射化法((n,$$gamma$$)法)による$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcの製造技術開発を進めている。(n,$$gamma$$)法により生成された$$^{99}$$Moの比放射能は核分裂法((n,f)法)によって生成された$$^{99}$$Moの比放射能に比べて極めて低い。一方、$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータでは、Mo吸着剤としてアルミナ(Al$$_{2}$$O$$_{3}$$)が広く使用されている。このため、(n,$$gamma$$)法に適用するには、高いMo吸着能を有するAl$$_{2}$$O$$_{3}$$の開発が必要不可欠である。本研究では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$の特性改善のため、EPMA、赤外分光法、XPS等の表面分析により、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$表面におけるMo吸着挙動を調べた。この結果、赤外分光法とXPSの測定結果により、Moの吸着サイトはAl$$_{2}$$O$$_{3}$$表面のOH$$^{-}$$基にMoO$$_{4}$$$$^{2-}$$として、吸着していることが分った。

口頭

(n, $$gamma$$)$$^{99}$$Moを用いたアルミナのMo吸着/$$^{99m}$$Tc溶離特性

藤田 善貴; 関 美沙紀; 佐野 忠史*; 鈴木 達也*; 北河 友也*; 西方 香緒里; 松倉 実*; 土谷 邦彦

no journal, , 

診断用医薬品テクネチウム-99m($$^{99m}$$Tc)の原料であるモリブデン-99($$^{99}$$Mo)を放射化法((n, $$gamma$$)法)により製造するための技術開発を行っている。この方法は、核分裂法((n, f)法)による$$^{99}$$Mo製造に比べ、得られる比放射能が低いことから、Mo吸着及び$$^{99m}$$Tc溶離性能の高いアルミナの開発が望まれる。本研究では、現行の医療用Al$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して高いMo吸着性能を有する開発したアルミナ3種について、京都大学研究用原子炉(KUR)で中性子照射したMoO$$_{3}$$を使用して$$^{99m}$$Tc溶離特性を調べた。その結果、Mo吸着剤としてV-B-300(バイヤライトを300$$^{circ}$$Cで焼結したアルミナ)が優れていることが示唆された。

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