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山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 田中 万也; 桧垣 正吾*; 小林 徹; 谷田 肇; 小原 義之*; 横山 啓一; 矢板 毅; et al.
Journal of Colloid and Interface Science, 661, p.317 - 332, 2024/05
被引用回数：0ラジウム(Ra)は放射性元素であり、放射性廃棄物処理やウラン鉱山周辺の環境問題で重要なため、環境中Ra挙動の解明は急務である。しかし、Raは安定同位体が存在しないため分子レベルの実験が難しく、環境中で重要と考えられる粘土鉱物への吸着反応についても詳細なデータは得られていない。本研究では、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法によりRaの分子レベルの情報を得る手法を確立し、さらに第一原理計算を利用することでRaの粘土鉱物への吸着構造を明らかにした。また、同族元素との比較を行い、粘土鉱物への吸着反応の系統的な理解に資する結果を得た。
molecular dynamics simulations reveal the hydration structure of the radium(II) ion山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 下条 晃司郎; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
iScience (Internet), 25(8), p.104763_1 - 104763_12, 2022/08
被引用回数：9 パーセンタイル：68.46(Multidisciplinary Sciences)ラジウム(Ra)は環境汚染やがん治療の観点から注目を集めている元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、物理化学的に重要な水和構造さえも原子レベルでの観測が行われていない。本研究では、世界で初めて、広域X線吸収微細構造(EXAFS)法を用いたRa水和構造の解明を行った。また、第一原理計算による水和構造解明も実施し、実験ではわからない水分子のダイナミクスの解明を行った。両者の比較も行ったところ、実験と計算の結果はよく一致し、Raの第一水和圏における配位数や酸素との距離を解明した他、アナログ元素であるバリウムに比べて水分子の配位が弱いことがわかった。これらはRaの環境挙動解明やがん治療開発等に資する結果である。
松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.
Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05
被引用回数：6 パーセンタイル：58.16(Multidisciplinary Sciences)fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; 松田 晶平; et al.
放射化学, (45), p.28 - 30, 2022/03
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を分子レベルで解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。本稿では特に水和構造の結果について詳細に述べる。
Simonnet, M.; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 矢板 毅
Inorganic Chemistry, 60(17), p.13409 - 13418, 2021/09
被引用回数：15 パーセンタイル：87.32(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Phenanthroline carboxamide compounds are promising for lanthanide intra-series separation. This paper presents a study on the effect of structure modification of phenanthroline carboxamides onto the extraction of the whole lanthanide series. The study consists in theoretical calculations, extraction experiments of the 14 stable lanthanides and EXAFS analyses of Nd and Dy complexes. The comparison of the tridentate monocarboxamides and the tetradentate dicarboxamides shows different trend in the series extraction, although both preferentially extract the light lanthanides. The amide substituents, although not directly coordinating the metal ions, were also found to impact the distribution ratio, most probably due to a modification in the internal polarity of the molecules. This latter effect, if extrapolated to other nitrogen-based ligands such as pyridines or triazines, can be used to further fine-tune extractants for a process improvement.
小林 紘二郎*; 井田 俊雄*; 山口 健志*; 大道 博行; 村松 壽晴; 佐野 一哉; 坪井 昭彦*; 社本 英泰*; 池田 剛司*
レーザ加工学会誌, 19(1), p.63 - 67, 2012/03
福井県庁と福井県の「エネルギー研究開発拠点化計画」をコーディネートする若狭湾エネルギー研究センター(以下、「エネ研」)が連携し、原子炉廃止措置研究開発センター(以下、「ふげん」)の新型転換炉原型炉施設の廃止措置とレーザ応用技術の研究を進める日本原子力研究開発機構(以下、「原子力機構」)敦賀本部の協力を得て、高品質固体レーザ(ファイバーレーザ)を利用した原子炉や大型構造物の解体技術の実証化研究を行い、福井発の先端技術を国内外にアピールするとともに、原子炉解体技術等への応用展開を図る研究開発を進めている。廃止措置関連技術の研究やレーザ関連技術の産業利用を推進する中、エネ研とレーザックスは、原子力機構・大学・公設試験研究機関・福井県内企業等の協力も得て、運転終了後の原子炉解体に適した複数技術を比較検討した結果、水中レーザ切断法を有効な原子炉施設の廃止措置技術として選定した。本投稿では、われわれが進める水中レーザ切断の研究開発の取組概要について紹介する。
studied by photoemission and soft X-ray absorption spectroscopies内海 有希*; 佐藤 仁*; 栗原 秀直*; 間曽 寛之*; 平岡 耕一*; 小島 健一*; 飛松 浩明*; 大河内 拓雄*; 藤森 伸一; 竹田 幸治; et al.
Physical Review B, 84(11), p.115143_1 - 115143_7, 2011/09
被引用回数：11 パーセンタイル：44.66(Materials Science, Multidisciplinary)典型的な価数揺動系であるYbInCuの価電子状態を、硬X線内殻光電子分光,軟X線吸収実験、及び軟X線光電子分光の温度依存性の実験から研究した。YbInCuの価数転移について、価電子帯からYb 4
状態への電荷移動で記述した。
小林 紘二郎*; 井田 俊雄*; 山口 健志*; 大道 博行; 村松 壽晴; 佐野 一哉; 坪井 昭彦*; 社本 英泰*; 池田 剛司*
溶接技術, 59(7), p.64 - 69, 2011/07
福井県庁と福井県の「エネルギー研究開発拠点化計画」をコーディネートする若狭湾エネルギー研究センター(以下、「エネ研」)が連携し、原子炉廃止措置研究開発センター(以下、「ふげん」)の新型転換炉原型炉施設の廃止措置とレーザ応用技術の研究を進める日本原子力研究開発機構(以下、「原子力機構」)敦賀本部の協力を得て、高品質固体レーザ(ファイバーレーザ)を利用した原子炉や大型構造物の解体技術の実証化研究を行い、福井発の先端技術を国内外にアピールするとともに、原子炉解体技術等への応用展開を図る研究開発を進めている。廃止措置関連技術の研究やレーザ関連技術の産業利用を推進する中、エネ研とレーザックスは、原子力機構・大学・公設試験研究機関・福井県内企業等の協力も得て、運転終了後の原子炉解体に適した複数技術を比較検討した結果、水中レーザ切断法を有効な原子炉施設の廃止措置技術として選定した。本投稿では、われわれが進める水中レーザ切断の研究開発の取組概要について紹介する。
仁科 浩二郎*; 山根 義宏*; 小林 岩夫; 館盛 勝一; 高野 誠; 三好 慶典; 奥野 浩; 中島 健; 三竹 晋*; 角谷 浩享*; et al.
日本原子力学会誌, 34(4), p.311 - 319, 1992/04
被引用回数：0 パーセンタイル：0.49(Nuclear Science & Technology)4年毎に開催される臨界安全性に関する国際会議が1991年9月に英国のオックスフォードにおいて行われた。本会議は臨界安全性の専門家が集まり、今回の発表総数は134件、参加者数は170名であり、広範囲の報告がなされた。主要なセッションとしては、1.各国の研究計画と臨界安全性実験、2.計算手法と核データの開発整備、3.臨界安全ハンドブックとデータベース、4.コードとデータライブラリーの検証、5.核燃料施設の臨界安全評価、6.測定技術と臨界パラメータ、及び7.臨界事故解析および警報システムが揚げられる。本報告は、最近の安全性の動向を、会議の主要な発表を紹介しつつリビューしたものである。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.
no journal, ,
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていない。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合した。粘土鉱物において、Raは内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 田中 万也; 小林 恵太; 奥村 雅彦; 小林 徹; 下条 晃司郎; 谷田 肇; 関口 哲弘; 金田 結依; et al.
no journal, ,
ラジウム(Ra)は環境挙動の解明が急務な元素であるが、安定同位体を持たず希ガスのラドンを生成するといった取り扱いの難しさから分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、世界で初めてRaの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。水和構造について第一原理計算を実施した結果、実験値と計算値は整合的であり、さらに第一原理計算ではアナログ元素であるバリウムについても計算を実施し、両者の比較も行った。これらの結果を比較したところ、Raは粘土鉱物に対して内圏錯体を形成し、環境中でRaが粘土鉱物に固定されることが示唆された。
下条 晃司郎; 小林 徹; 横山 啓一; 矢板 毅
no journal, ,
本研究ではニトリロ酢酸ジアミド型配位子を新規に合成し、レアアースの抽出分離について検討した。その結果、レアアースの中でスカンジウムに対して高い選択性を示すことを明らかにした。また、単結晶X線回折によって、錯体構造を解明した。その結果、スカンジウムとランタンの錯体構造に大きな違いがあり、分離メカニズムを解明した。
山口 瑛子; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 矢板 毅; 吉村 崇*; 奥村 雅彦; 高橋 嘉夫*
no journal, ,
環境化学や核医学などの分野で重要な元素であるラジウム(Ra)については、安定同位体が存在しないため分光法の適用が難しく、水和構造でさえも十分に解明されていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、Raの水和状態及び粘土鉱物への吸着状態を解明した。さらに人形峠旧ウラン鉱床周辺のコア試料分析を行い、環境中Raの挙動を調べた結果、分子レベルの吸着構造と整合する結果を得た。
永田 光知郎*; 山口 瑛子; 小林 徹; 下条 晃司郎; 横山 啓一; 谷田 肇; 矢板 毅; 高橋 嘉夫*; 吉村 崇*
no journal, ,
ラジウム(Ra)はカルシウムと同族のアルカリ土類金属であるため、体内に取り込まれると骨に特異的に吸着する。Raを用いたがん治療はこの性質を利用しており、骨に転移したがんをターゲットに治療が行われる。今後、より効果的な薬を開発するには、骨に吸着したRaの化学状態の解明が必須である。本研究では、骨芽細胞を培養して得られたヒドロキシアパタイト(HAp)にRaを吸着させ、RaのL吸収端で広域X線吸収微細構造(EXAFS)測定を行うことで、その局所構造の情報を得た。また、合成Hapや同族のバリウムでの局所構造と比較した結果についても併せて報告する。
山口 瑛子; 栗原 雄一*; 永田 光知郎*; 小林 恵太; 田中 万也; 小林 徹; 谷田 肇; 矢板 毅; 吉村 崇*; 奥村 雅彦; et al.
no journal, ,
ラジウム(Ra)は環境汚染や放射性廃棄物処理の観点から重要な元素である。しかし、安定同位体が存在せず扱いが難しいことから、比較的高濃度の試料が必要な分光法は適用できず、分子レベルでの情報は殆ど得られていなかった。本研究では、Raの広域X線吸収微細構造(EXAFS)を測定し、さらに第一原理計算を実施することで、Raは粘土鉱物の層間に脱水して吸着していることを明らかにした。この結果は、これまでの研究結果である環境試料の分析と整合的である。以上の結果は、粘土鉱物にRaが強く固定されることを示唆しており、Raの環境動態解明や環境中Raの除去手法開発等に資する。
浅野 永遠*; 小林 徹; 下条 晃司郎; 山岡 勢波*; 鳥居 蓮*; 岡野 健太郎*; 矢板 毅; 森 敦紀*
no journal, ,
ランタノイドはそれぞれの元素に特異的な磁気的、光学的性質を持つため産業界で幅広く利用されている。しかし、化学的性質が酷似しているためランタノイド間の相互分離は極めて困難であり、ランタノイド分離技術の開発は重要な課題となっている。近年、フェナントロリンジアミド配位子が優れたランタノイド分離特性を示す分離剤として報告されている。本研究では、フェナントロリン骨格に縮環構造を導入することで、金属とのキレート形成がより強固となり金属抽出効率や選択性を飛躍的に向上できると考え、その合成法やランタノイド分離特性の評価を行った。合成では、ベンゼン環2位にブロモ基を有するフェナントロリンを、パラジウム触媒によるC-Hカップリングを利用して多重縮環することで様々な誘導体を高収率に合成することに成功した。また、ランタノイド抽出実験の結果より、縮環構造を導入することで軽希土類に対する抽出能力や元素選択性が飛躍的に向上することを明らかにした。
