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論文

Dynamics of atomic hydrogen in palladium probed by neutron spectroscopy

古府 麻衣子; 山室 修*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051002_1 - 051002_12, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

金属中の水素の挙動は、基礎および応用研究の広い領域で古くから興味がもたれてきた。金属の中でもパラジウムは特別である。パラジウムは大量の水素を吸収し、またパラジウムのfcc格子中を水素は自由に拡散する。中性子分光は水素原子の微視的ダイナミクスを調べる最適な手法であり、パラジウム中の水素のダイナミクスが精力的に研究されてきた。本論文では、研究初期から最新のパラジウム水素化物の中性子散乱研究をレビューし、バルクおよびナノサイズのパラジウム中の水素ダイナミクスがどのように理解されているか示す。

論文

Horizontal line nodes in Sr$$_2$$RuO$$_4$$ proved by spin resonance

飯田 一樹*; 古府 麻衣子; 鈴木 雄大*; 村井 直樹; 河村 聖子; 梶本 亮一; 稲村 泰弘; 石角 元志*; 長谷川 舜介*; 増田 隆嗣*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.053702_1 - 053702_5, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.83(Physics, Multidisciplinary)

We investigated the low-energy incommensurate (IC) magnetic fluctuations in Sr$$_2$$RuO$$_4$$ by the high-resolution inelastic neutron scattering measurements and random phase approximation (RPA) calculations. We observed a spin resonance with energy of $$hbar omega_{rm res}0.56$$ meV centered at a characteristic wavevector $$Q_{rm res}=(0.3,0.3,0.5)$$. The resonance energy corresponds well to the superconducting gap 2$$Delta$$ = 0.56 meV estimated by the tunneling spectroscopy. The spin resonance shows the $$L$$ modulation with a maximum at around $$L = 0.5$$. The $$L$$ modulated intensity of the spin resonance and our RPA calculations indicate that the superconducting gaps regarding the quasi-one-dimensional $$alpha$$ and $$beta$$ sheets at the Fermi surfaces have the horizontal line nodes. These results may set a strong constraint on the pairing symmetry of Sr$$_2$$RuO$$_4$$. We also discuss the implications on possible superconducting order parameters.

論文

Ultralow thermal conductivity from transverse acoustic phonon suppression in distorted crystalline $$alpha$$-MgAgSb

Li, X.*; Liu, P.-F.*; Zhao, E.*; Zhang, Z.*; Guide, T.*; Le, M. D.*; Avdeev, M.*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 古府 麻衣子; et al.

Nature Communications (Internet), 11(1), p.942_1 - 942_9, 2020/02

 被引用回数:1

高性能の熱電材料実現には低熱伝導率が必要であり、その機構としてはフォノンの非調和によるもの、あるいは、結晶構造の動的な乱れによるフォノンの散乱によるものがあげられ、どちらも中性子散乱でその現象が明らかにされている。我々は中性子散乱と第一原理計算を組み合わせ、$$alpha$$-MgAgSbにおいて、静的な結晶構造の乱れとフォノンの非調和性が組み合わされて極端に低い熱伝導率が実現されているということを見いだしたので、これを報告する。

論文

Quantum paramagnet near spin-state transition

富安 啓輔*; 伊藤 菜緒子*; 岡崎 竜二*; 高橋 佑生*; 小野寺 貢*; 岩佐 和晃*; 野島 勉*; 青山 拓也*; 大串 研也*; 石川 喜久*; et al.

Advanced Quantum Technologies (Internet), 1(3), p.1800057_1 - 1800057_7, 2018/12

スピンクロスオーバーとしても知られるスピン状態転移は、様々な物質において重要な役割をもつ。理論的に、低スピンと高スピン状態の境界近傍では、従来とは異なる物理状態を引き起こすと予想されている。しかしながら、外場を印加せずに、基底状態としてほぼ縮退した臨界の状態を実現する系は、いまだに実験的には確認されていない。本研究は、LaCoO$$_{3}$$へのSc置換が、非磁性の低スピン状態を不安定化させ、トランスポートギャップのエンハンスメントと磁気格子膨張、Co-O距離の縮みを伴う異常な常磁性状態を生み出すことを明らかにした。これらの現象は、通常の低スピン・高スピン状態の混合状態ではよく説明できず、スピン状態転移の境界で生じる量子重ね合わせで記述することができる。

論文

Two inherent crossovers of the diffusion process in glass-forming liquids

古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

Physical Review E, 98(4), p.042601_1 - 042601_6, 2018/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Fluids & Plasmas)

We report on incoherent quasielastic neutron scattering measurements examining a self-diffusion process in two types of glass-forming liquids, namely a molecular liquid (3-methylpentane) and an ionic liquid (1-butyl-3-methylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide). We have experimentally demonstrated that both liquids exhibit two crossovers in the momentum transfer ($$Q$$) dependence of the self-correlation function, which is basically described by the stretched exponential function, $$exp [-(t/tau)^beta]$$. The first crossover point ($$Q approx 0.2$$~$AA$^{-1}$$) corresponds to a crossover from Fickian ($$beta = 1$$) to non-Fckian ($$beta ne 1$$) diffusion attributed to dynamical correlation. On the other hand, the second one at $$Q approx 0.8$$~$AA$^{-1}$$ is associated with the crossover from Gaussian to non-Gaussian behavior. It is remarkable that the stretching exponent $$beta$$ gradually changes in between the two crossover points. We consider that the two crossovers are the universal feature for glass-forming liquids.

論文

Investigation of the electronic structure and lattice dynamics of the thermoelectric material Na-doped SnSe

Wu, P.*; Zhang, B.*; Peng, K. L.*; 萩原 雅之*; 石川 喜久*; 古府 麻衣子; Lee, S. H.*; 組頭 広志*; Hu, C. S.*; Qi, Z. M.*; et al.

Physical Review B, 98(9), p.094305_1 - 094305_7, 2018/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:61.62(Materials Science, Multidisciplinary)

熱電材料であるNaドープしたSnSeについて、ARPES, 中性子回折, 中性子非弾性散乱でその電子構造と格子ダイナミクスを測定した結果を報告する。

論文

Neutron scattering studies on short- and long-range layer structures and related dynamics in imidazolium-based ionic liquids

根本 文也*; 古府 麻衣子; 長尾 道弘*; 大石 一城*; 高田 慎一; 鈴木 淳市*; 山田 武*; 柴田 薫; 上木 岳士*; 北沢 侑造*; et al.

Journal of Chemical Physics, 149(5), p.054502_1 - 054502_11, 2018/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:35.87(Chemistry, Physical)

Alkyl-methyl-imidazolium ionic liquids C$$n$$mimX ($$n$$: alkyl-carbon number, X: anion) have short-range layer structures consisting of ionic and neutral (alkylchain) domains. To investigate the temperature dependences of the interlayer, interionic group, and inter-alkylchain correlations, we have measured the neutron diffraction (ND) of C$$n$$mimPF$$_6$$ ($$n$$ = 16, 9.5, 8). The quasielastic neutron scattering (QENS) of C16mimPF$$_6$$ was also measured to study the dynamics of each correlation. C16mimPF$$_6$$ shows a first-order transition between the liquid (L) and liquid crystalline (LC) phases at $$T_{rm c}$$ = 394 K. C8mimPF$$_6$$ exhibits a glass transition at $$T_{rm g}$$ = 200 K. C9.5mimPF$$_6$$ has both transitions at $$T_{rm c}$$ = 225 K and $$T_{rm g}$$ = 203 K. In the ND experiments, all samples exhibit three peaks corresponding to the correlations mentioned above. The widths of the interlayer peak at ca. 0.2 $AA$^{-1}$$ changed drastically at the L-LC transitions, while the interionic peaks at ca. 1 $AA$^{-1}$$ exhibited a small jump at $$T_{rm c}$$. The peak position and area of the three peaks did not change much at the transition. The structural changes were minimal at $$T_{rm g}$$. The QENS experiments demonstrated that the relaxation time of the interlayer motion increased tenfold at $$T_{rm c}$$, while those of other motions were monotonous in the whole temperature region. The structural and dynamical changes are characteristic of the L-LC transition in imidazolium-based ionic liquids.

論文

Recent issues encountered by AMATERAS; A Cold-neutron disk-chopper spectrometer

中島 健次; 河村 聖子; 菊地 龍弥*; 古府 麻衣子; 川北 至信; 稲村 泰弘; 神原 理*; 青山 和弘*; 若井 大介*; 原田 正英; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 1021(1), p.012031_1 - 012031_5, 2018/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:4.6

We report recent issues that have been encountered by AMATERAS, which is a cold-neutron disk-chopper spectrometer installed at the Materials and Life Science Experimental Facility at J-PARC. After the last ICANS meeting held in 2014, AMATERAS has continued its user program. On the other hand, the spectrometer has faced several problems, such as a weak shield at the beam dump, failure of one of the chopper disks and many such problems, which we are currently investigating. Further, several instrumental improvements have been performed, such as background reduction, fixing badly designed parts and other such improvements. Our extensive experience obtained in the period of more than 7 years on one of the world's first pulse-shaping chopper spectrometers may help other researchers who are operating or planning to construct similar spectrometers.

論文

Vibrational states of atomic hydrogen in bulk and nanocrystalline palladium studied by neutron spectroscopy

古府 麻衣子; 橋本 直樹*; 秋葉 宙*; 小林 浩和*; 北川 宏*; 飯田 一樹*; 中村 充孝; 山室 修*

Physical Review B, 96(5), p.054304_1 - 054304_7, 2017/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.87(Materials Science, Multidisciplinary)

中性子分光法を用いて、バルク及びナノ結晶パラジウム中の水素原子の振動状態を、広いエネルギー領域($$0 le hbar omega le 300$$meV)について調べた。バルクのパラジウム水素化物では、水素の振動励起は量子調和振動子(QHO)で大まかに記述された。一方、直径8nmのナノ結晶パラジウム水素化物では、付加的な振動励起が80meV以上のエネルギー領域に観測された。この付加的な振動励起のエネルギーと強度はQHOでは説明できず、非調和性の強いトランペット型ポテンシャルにおける振動と記述された。この付加的な励起は、表面効果により安定化されたサブ表面(表面下2-3層)の正四面体サイトに配置された水素原子の振動だと考えられる。本研究は、金属ナノ粒子中の水素の振動を明瞭に検知した初めての実験的研究である。

論文

Mode-distribution analysis of quasielastic neutron scattering and application to liquid water

菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*; 川北 至信; 鈴谷 賢太郎; 中村 充孝; 新井 正敏

Physical Review E, 87(6), p.062314_1 - 062314_8, 2013/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:34.23(Physics, Fluids & Plasmas)

中性子準弾性散乱実験は原子分子の拡散現象において時空の相関関係を明らかにできる数少ない方法である。しかしながら、多くの場合、モデル依存性の強い解析しか行われてこなかった。われわれはモデルを必要としない解析法を開発した。その解析法では、拡散現象は指数関数的な緩和の和で表されると仮定することで、解析の結果として新しい分布関数である緩和モード分布関数$$B(Q,Gamma)$$を得ることができる。この関数からはモードの個数とそのモードにおける緩和時間の分布がわかる。この解析法では潜在的な逆問題の解決のために最大エントロピー法を使用している。この解析法の最初の適用例として液体の水の実験結果を解析した。その結果、これまでに知られている2つのモードに加えて、その2つのモードの中間的な時間スケールに新たにモードが存在することが明らかになった。

論文

Ni-substitution effects on the spin dynamics and superconductivity in La$$_{1.85}$$Sr$$_{0.15}$$CuO$$_{4}$$

松浦 直人*; 藤田 全基*; 平賀 晴弘*; 古府 麻衣子*; 木村 宏之*; 脇本 秀一; Perring, T. G.*; Frost, C. D.*; 山田 和芳*

Physical Review B, 86(13), p.134529_1 - 134529_8, 2012/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:71.6(Materials Science, Multidisciplinary)

Systematic inelastic neutron scattering studies have been performed on La$$_{1.85}$$Sr$$_{0.15}$$Cu$$_{1-y}$$Ni$$_{y}$$O$$_{4}$$ in order to elucidate the microscopic mechanism of magnetic Ni impurity doping effects on spin dynamics and superconductivity. In contrast to Zn doping, which precipitates static or quasistatic spin correlations around dopant, Ni doping remarkably reduces $$E_{rm comme}$$, the minimum energy of the upward branch of the hourglass-shaped magnetic dispersion where a commensurate magnetic peak is observed. Ni doping at $$y sim 0.04$$ further reduces $$E_{rm comme}$$ to zero energy and broadens the distribution of $$E_{rm comme}$$, corresponding to the appearance of the normal state at base temperature ($$T sim 4$$ K) as well as the broadening of the superconducting transition.

論文

Ferroelectric polarization and magnetic structure in Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 古府 麻衣子*; 野田 耕平*; 桑原 英樹*

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 68(11), p.2087 - 2090, 2007/11

 被引用回数:4 パーセンタイル:75.26(Chemistry, Multidisciplinary)

Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_3$$$$T_mathrm{N}=47$$K以下の温度で反強磁性転移を示す。$$T_mathrm{C}^c=25$$K以下で$$c$$軸方向に自発分極($$P$$)が生じるが、$$P$$の向きは$$T_mathrm{C}^a=23$$K以下で$$a$$軸方向へ変化する。$$P$$と磁気構造の関係を調べるために、Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_3$$の単結晶試料に対して中性子回折実験を行った。中性子回折実験は高エネルギー加速器研究機構(KEK)のパルス中性子研究施設KENSに設置されている熱外中性子回折計EXCEDで行った。非整合波数ベクトル$$(0, 0.31, 1)$$を持つ磁気ブラッグ反射を観測した。散乱ベクトル$$mathbf{Q}$$がほぼ$$b$$軸に平行な磁気ブラッグピークと、ほぼ$$c$$軸に平行なものの強度を比較することで、$$P$$が出現する温度、及びその向きが変わる温度にて磁気構造が変化していることが確認できた。磁気散乱強度の変化は誘電特性の変化に応じてスパイラル磁気構造が形成され、また、その容易面が変化しているとして解釈でき、最近の理論とも整合する。

口頭

Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の電気分極と磁気構造

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 古府 麻衣子*; 野田 耕平*; 桑原 英樹*

no journal, , 

Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$$$T_N=47$$K以下で反強磁性転移を示す。$$T_C^c=25$$K以下で$$c$$軸に平行な自発電気分極が生じるが、その向きは$$T_C^a=23$$K以下で$$a$$軸方向へと変化する。強誘電性を示す$$R$$MnO$$_{3}$$の多くは長周期磁気秩序相がらせん秩序となるときに自発電気分極$$P$$が出現している。Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$における電気分極の変化と磁気構造の関係を調べるためにEu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の単結晶試料に対してパルス中性子回折実験を行った。散乱ベクトル$$mathbf{Q}$$の向きが大きく異なる2つの磁気反射$$(0,q_s,1)$$$$(0,2-q_s,1)$$($$q_ssim0.3b$$)の強度の温度変化を測定したところ、両者は$$T_C^c$$$$T_C^a$$を境に異なる変化を示し、$$P$$の向きの変化に対応してスピンの向きが変化していることがわかった。その温度変化は、スピン秩序が$$T_C^a$$$$<$$T$$<$$$$T_C^c$$($$P parallel c$$)では$$bc$$面内でらせんを描き、T$$<$$$$T_C^a$$($$P parallel c$$)では$$ab$$面内でらせんを描いている、と考えることで説明できる。

口頭

Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の電気分極と磁気構造

梶本 亮一; 横尾 哲也*; 古府 麻衣子*; 野田 耕平*; 桑原 英樹*

no journal, , 

$$R$$MnO$$_{3}$$は長周期磁気秩序相で強誘電性を示すことで最近注目されているが、その多くでは自発電気分極$$P$$は長周期磁気秩序がらせん秩序となる時に出現している。Eu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$$$T_N=47$$K以下で反強磁性転移を示す。$$T^c_C=25$$K以下で$$c$$軸に平行な自発電気分極が生じるが、その向きは$$T^a_C=23$$K以下で$$a$$軸方向へと変化する。この電気分極の変化と磁気構造の関係を実験的に調べるためにEu$$_{0.595}$$Y$$_{0.405}$$MnO$$_{3}$$の単結晶試料に対して中性子回折実験を行った。磁気反射は$$mathbf{Q}=(h, k pm q, l)$$, $$q sim 0.3$$の位置に観測された。散乱ベクトル$$mathbf{Q}$$$$c$$軸にほぼ平行な$$(0, q, 1)$$$$b$$軸にほぼ平行な$$(0, 2-q, 1)$$の2つの磁気反射強度の温度変化の比較から磁気構造の変化を考察した。両者ともに$$T^c_C$$, $$T^a_C$$で変化が見られ、$$P$$の向きの変化に対応してスピンの向きが変化していることがわかった。らせん秩序及びサイン波秩序を仮定したモデルを元に2つの磁気反射強度を解析し、$$P$$の向きとの関係について考察した。

口頭

中性子準弾性散乱法におけるダイナミクスの汎用的な解析法の開発

菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*

no journal, , 

これまでの準弾性散乱の解析法は、モデル依存性が強く、モデルを推定することが難しい場合は解析が困難であった。今回われわれは、モデル依存性の小さく汎用性の高い解析法の開発を行った。その解析手法では、拡散モデルを仮定する代わりに、拡散現象が指数関数又はその線形結合で表すことができると仮定する。その仮定において、動的構造因子S(Q,$$omega$$)は、ローレンツ関数の半値半幅積分で表すことができる。この積分におけるローレンツ関数の半値半幅(緩和時間の逆数にあたる)の分布関数B(Q,$$Gamma$$)を求めることが新しい解析法の目的である。この解析は逆ラプラス変換に相当し、解を求めることはそのままでは非常に困難である。この問題を解決するためにB(Q,$$Gamma$$)は常に正であるという仮定と最大エントロピー法(MEM)や正則化の手法を用いた。これらのことによりこの解析が可能になったのでその報告を行う。発表内容は、この解析法の具体的な方法を述べ、有用性と問題点について議論したうえで、実際の実験結果に対する適用結果を示す。

口頭

中性子準弾性散乱法の新しい解析法による水の拡散ダイナミクスの解明

菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*

no journal, , 

中性子準弾性散乱の解析はあらかじめ拡散モデルを仮定したうえで行う方法が一般的であった。われわれは準弾性散乱の新しい解析法として、最大エントロピー法を用いたモデル依存性の小さい解析法の開発に成功した。その解析法により拡散現象を緩和時間に対する強度分布という形式で計算可能になり、その結果、拡散の全体像を把握と新しい拡散運動を発見が容易になった。この解析法を実際の結果に適用するためにJ-PARCのMLFに設置されたAMATERS分光器で水(軽水及び重水)の準弾性散乱を測定した。それらの解析結果から、水分子の拡散運動には少なくとも3つのモードがあることがわかった。最も遅い運動及び最も速い運動はそれぞれ並進運動と回転運動である。これらは従来から考えられている運動であるが、今回の結果から回転運動は固定サイト間を回転する運動であることをはっきり示すことができた。加えて、今回の解析結果により中間的な速度を持つ運動の存在が明らかになった。この運動はクラスター等のより大きな構造の緩和というところまで判明している。

口頭

New approach of model-free analysis for quasi-elastic neutron scattering and applications for liquid water

菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*

no journal, , 

中性子準弾性散乱の解析はあらかじめ拡散モデルを仮定したうえで行う方法が一般的であった。われわれはモデルに依存しない準弾性散乱の新しい解析法として、最大エントロピー法を用いた非モデル依存の解析法の開発に成功した。その解析法により拡散現象を緩和時間に対する強度分布という形式で計算可能になった。この解析法を実際の結果に適用するために水(軽水及び重水)の準弾性散乱を測定した。それらの解析結果から、水分子の拡散運動には少なくとも3つのモードがあることがわかった。最も遅い運動及び最も速い運動はそれぞれ並進運動と回転運動である。これらは従来から考えられている運動であるが、今回の結果から回転運動は固定サイト間を回転する運動であることをはっきり示すことができた。加えて、今回の解析結果により中間的な速度を持つ運動の存在が明らかになった。

口頭

Mode distribution analysis; A New method for model-free analysis on quasi-elastic neutron scattering

菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*; 川北 至信; 鈴谷 賢太郎; 中村 充孝; 新井 正敏

no journal, , 

一般に中性子準弾性散乱の解析では、その緩和についての物理モデルが必要であり、その解析結果はモデル依存したものになってしまう。われわれは中性子準弾性散乱のモデルフリーな解析法として、緩和モード分布解析法を提案し開発を行ってきた。この解析法では、指数関数的緩和を基本単位とし、あらゆる緩和はその基本緩和の線形結合で表すことができるとする。この解析により計算される$$B$$($$Q$$,$$Gamma$$)は、新しい概念の関数で緩和時間(Lorentz関数の半値半幅)の強度分布を表す。この関数をわれわれは緩和モード分布関数と呼んでいる。この$$B$$($$Q$$,$$Gamma$$)からは、緩和の数・緩和時間、不均一性などを直接計算することが可能である。われわれの解析法は、この$$B$$($$Q$$,$$Gamma$$)を計算することが直接の目的になる。今回の発表では、この解析法の最初の適用例として室温の水の結果も報告する。準弾性散乱の測定には、J-PARCのAMATERAS分光器を用いた。解析の結果から、いままで報告のされていない水分子の運動を発見している。

口頭

Diffusion dynamics of molecular liquids elucidated by model-free analysis on quasi-elastic neutron scattering

菊地 龍弥; 中島 健次; 河村 聖子; 稲村 泰弘; 山室 修*; 古府 麻衣子*; 川北 至信; 鈴谷 賢太郎; 中村 充孝; 新井 正敏

no journal, , 

中性子準弾性散乱の緩和モード分布解析と呼んでいる新しいモデルフリーな解析法を開発した。この解析法では、すべての緩和を単純な指数関数緩和の集合で表すことができことを仮定している。この仮定の下で中性子準弾性散乱スペクトルはローレンツ関数の積分で表すことができる。この解析法では緩和時間に対する強度分布である緩和モード分布関数$$B(Q,Gamma)$$が得られる。この関数はモードの数やそのモードの緩和時間の分布を表す。この解析法を水に適用した結果、時間スケールの異なる3つの緩和モードが観測された。このうち中間の時間スケールのモードはこの解析により初めて明らかになったモードである。また、水以外の分子液体にこの解析法の適用を進めており、それらの結果から他の分子液体でも3つの緩和モードの存在が確認できている。これらの解析結果を比較することによって、分子液体の本質の解明を進めている。

口頭

Spatial scale dependence of diffusion process in glass-forming liquids

古府 麻衣子; Faraone, A.*; Tyagi, M.*; 長尾 道弘*; 山室 修*

no journal, , 

液体中の分子の自己拡散はFickの法則に従うと考えられている。van Hoveの自己時空相関関数は空間$$r$$に対しガウス型、時間に対し指数関数で記述される(デバイ緩和)。この場合、緩和時間は$$tau propto Q^{-2}$$の関係式を満たす。しかしながら、ガラス形成液体の自己拡散は非デバイ型のKWW (Kohlrausch-Williams-Watts)関数、$$exp [-(t/tau)^{beta}]$$、で記述されることが多い。では、$$tau propto Q^{-2}$$の関係式は非デバイ型の拡散過程においても成り立つのだろうか?我々は、この問題に取り組むため、2種類の液体、分子液体(3メチルペンタン)とイオン液体(C4mimTFSI)の緩和時間の$$Q$$依存性を詳細に調べた。測定には、NISTに設置された中性子スピンエコー分光器、後方散乱分光器、チョッパー分光器の3台の装置を用いた。両方の液体において、2つのQ位置でクロスオーバーが観測された。1つ目のクロスオーバーは構造緩和とのカップリング、2つ目のクロスオーバーはガウス-非ガウス転移と考えられる。今回の結果は2つのクロスオーバーに関する初めての実験的証拠である。

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