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論文

A Review of Cs-bearing microparticles in the environment emitted by the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident

五十嵐 康人*; 小暮 敏博*; 栗原 雄一; 三浦 輝*; 奥村 大河*; 佐藤 志彦; 高橋 嘉夫*; 山口 紀子*

Journal of Environmental Radioactivity, 205-206, p.101 - 118, 2019/09

 被引用回数:7 パーセンタイル:18.27(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故ではチェルノブイリ原発事故と異なるケイ素,酸素,鉄,亜鉛を含む放射性微粒子が発見された。この放射性微粒子は高濃度のセシウムを含むことからセシウムマイクロパーティクル(CsMP)と呼ばれることもある。またこの粒子は少なくとも2種類が見つかっており、発見された順番に、2, 3号機(放出源未確定)と1号機由来をそれぞれTypeA, TypeBと呼んでおり、Cs同位体比, 形態, 採取場所で分類されている。本レビューではこれらの背景を含むCsMPの全体像を紹介する。

論文

Dissolution behaviour of radiocaesium-bearing microparticles released from the Fukushima nuclear plant

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.3520_1 - 3520_9, 2019/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:9.07(Multidisciplinary Sciences)

福島第一原子力発電所事故により放出された放射性Csの一部は、珪酸塩ガラスを主体とする微粒子(CsMP)に含まれて飛散した。そこで我々は環境中から採取したCsMPの純水及び人工海水での溶解実験を行い、CsMPの溶解挙動や環境中での寿命を推定した。その結果、純水(ただしpHはおよそ5.5)ではCsMPの半径が0.011$$mu$$m/yの速度で減少するのに対し、海水中では0.130$$mu$$m/yであった。海水中での速い溶解速度はpHの違いによるものと考えられる。さらに純水での溶解実験前後のCsMPを電子顕微鏡により分析すると、サイズが小さくなり、形態も変化していた。一方、海水中で溶解されたCsMPの場合は、鉄とマグネシウムに富む板状の二次鉱物が表面を覆っていた。

論文

Secondary radiocesium contamination of agricultural products by resuspended matter

二瓶 直登*; 吉村 和也; 奥村 大河*; 田野井 慶太朗*; 飯島 和毅; 小暮 敏博*; 中西 友子*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 318(1), p.341 - 346, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:65.67(Chemistry, Analytical)

Komatsuna (${it Brassica rapa L.}$) was cultivated in pots using non-contaminated soil and water, and the pots were arranged 30, 60, and 120 cm above the ground surface. The experiment site was located 4.5 km from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant and had an ambient dose rate of approximately 1.4 $$mu$$Sv/h. The radiocesium concentration in the above ground parts without washing ranged from 22 to 333 Bq/kg (dry weight). The radiocesium concentration in the washed plants was predominantly lower than in the un-washed plants. Komatsuna cultivated lower to the ground tended to have a higher radiocesium concentration. Therefore, it can be posited that radiocesium detected in Komatsuna leaves was derived from ground surface.

論文

Loss of radioactivity in radiocesium-bearing microparticles emitted from the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant by heating

奥村 大河*; 山口 紀子*; 土肥 輝美; 飯島 和毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 8, p.9707_1 - 9707_8, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.72(Multidisciplinary Sciences)

主にケイ酸塩ガラスから成る放射性セシウム含有粒子(CsP)は、福島第一原子力発電所事故により放出された放射性セシウムの一形態である。廃棄物含有CsPの焼却時における化学特性影響を確認するため、本研究では加熱によるCsPの挙動を調べた。その結果、600$$^{circ}$$C以上で、昇温するごとにCsPの放射能は減少し、1000$$^{circ}$$Cに達した時にはほぼ放射能が消失したことを確認した。CsPの大きさや球状形態は加熱前後で変化はなかったが、もともと微粒子に含まれていた放射性セシウムのほか、カリウム, 塩素も消失していた。また、CsPを土壌中に混ぜて加熱した場合、CsPから脱離した放射性セシウムは周囲の土壌粒子に吸着されることが分かった。これらの結果から、廃棄物に含まれるCsPの放射能は、加熱昇温により消失する可能性が考えられる。

論文

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.73(Physics, Applied)

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

論文

Proposed cesium-free mineralization method for soil decontamination; Demonstration of cesium removal from weathered biotite

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(12), p.8678 - 8681, 2017/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

The possibility to remove sorbed cesium (Cs) from weathered biotite (WB), which is considered a major Cs-adsorbent in the soil of Fukushima, has been investigated by the addition of NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt and subsequent heat treatment in a low pressure. X-ray fluorescence analysis was employed to determine the Cs removal rate with elevated temperature. The structural changes and new phases formed were determined using powder X-ray diffraction, as well as electron diffraction and X-ray microanalysis in a transmission electron microscope. We found that Cs was completely removed from the specimen heated at 700 $$^{circ}$$C, when WB completely decomposed and augite with a pyroxene structure was formed. On the basis of this finding, we propose the cesium-free mineralization (CFM) method, a new soil decontamination process by means of transformation of Cs-sorbing minerals to those where Cs is impossible to be incorporated, by heating with certain additives.

論文

福島汚染土壌の除染と再利用のためのセシウムフリー鉱化法の開発

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

Photon Factory News, 35(1), p.17 - 22, 2017/05

福島放射性汚染土壌のCs除染と再生利用に対して提案しているセシウムフリー鉱化法(CFM)について紹介すると共に、PFのJAEA放射光ビームラインで実施している研究について報告する。本研究では風化黒雲母(WB)からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させたWBにNaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を添加し、低圧加熱処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700$$^{circ}$$Cで約3割のCsが除去され、塩添加時はほぼ全てのCsとKが除去された。一方、Caは温度と共に増加し、700$$^{circ}$$CではSiよりも多い主成分となった。さらにX線回折法、透過型電子顕微鏡による分析によりWBが普通輝石などの異なるケイ酸塩鉱物に相変化することを明らかにした。これらの結果は相変化に伴ってイオン半径の大きい1価陽イオンが排出されるメカニズムを示唆しており、我々はこれに基づいてCFMの着想に至った。また、X線吸収分光法を用いたClの化学状態分析により、塩由来のClが反応の初期段階で粘土鉱物の酸素とCl-O結合を形成しながら生成物の鉱物中に取り込まれることを明らかにした。

論文

Mineralogical characterization of radioactive particles from Fukushima soil using $$mu$$-XRD with synchrotron radiation

甕 聡子*; 向井 広樹*; 綿貫 徹; 大和田 謙二; 福田 竜生; 町田 晃彦; 倉又 千咲*; 菊池 亮佑*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Journal of Mineralogical and Petrological Sciences, 111(5), p.305 - 312, 2016/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:31.4(Mineralogy)

福島土壌粒子から放射能をもつ粒子を選び出し、50ミクロン程度の粒子一粒ごとに鉱物種の同定を放射光X線回折によって行った。板状の風化雲母の粒については様々な度合のバーミキュライト化されたものが見出された。ごく微粒子の塊である土壌粒子からは、長石や石英に加えてスメクタイト状の粘土鉱物が検出された。

論文

Constituent elements and their distribution in the radioactive Cs-bearing silicate glass microparticles released from Fukushima Nuclear Plant

小暮 敏博*; 山口 紀子*; 瀬川 浩代*; 向井 弘樹*; 甕 聡子*; 秋山 琴音*; 三留 正則*; 原 徹*; 矢板 毅

Microscopy, 65(5), p.451 - 459, 2016/10

 被引用回数:24 パーセンタイル:2.93(Microscopy)

Microparticles of radioactive Cs-bearing silicate glass emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant were investigated mainly using state-of-the-art energy-dispersive X-ray spectroscopy in scanning transmission electron microscopes. Precise elemental maps of the particles were obtained using double silicon drift detectors with a large collection angle of X-rays, and qualitative elemental analysis was performed using high-resolution X-ray spectroscopy with a microcalorimetry detector. Beside the substantial elements as previously reported, Mn and Ba were also common, though their amounts were small. The atomic ratios of the substantial elements were not the same but varied among individual particles. Fe and Zn were relatively homogeneously distributed, whereas the concentration of alkali ions varied radially. Generally, Cs was rich and K and Rb were poor outward of the particles but the degree of such radial dependence was considerably different among the particles.

論文

Cesium adsorption/desorption behavior of clay minerals considering actual contamination conditions in Fukushima

向井 広樹*; 廣瀬 農*; 甕 聡子*; 菊池 亮佑*; 田野井 慶太朗*; 中西 友子*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Scientific Reports (Internet), 6, p.21543_1 - 21543_7, 2016/02

 被引用回数:68 パーセンタイル:2.45(Multidisciplinary Sciences)

Cesium adsorption/desorption experiments for various clay minerals, considering actual contamination conditions in Fukushima, were conducted using the $$^{137}$$Cs radioisotope and an autoradiography using imaging plates (IPs). An aliquot containing 0.185 -1.85 Bq of $$^{137}$$Cs was dropped onto a substrate where various mineral particles were arranged. It was found that partially-vermiculitized biotite, which is termed "weathered biotite" (WB) in this study, from Fukushima sorbed $$^{137}$$Cs far more than the other clay minerals (fresh biotite, illite, smectite, kaolinite, halloysite, allophane, imogolite) on the same substrate. Cs-sorption to WB continued for about one day, whereas that to ferruginous smectite was completed within one hour. The sorbed $$^{137}$$Cs in WB was hardly leached with hydrochloric acid at pH 1, particularly in samples with a longer sorption time. The presence/absence of WB sorbing radiocesium is a key factor affecting the dynamics and fate of radiocesium in Fukushima.

論文

Speciation of radioactive soil particles in the Fukushima contaminated area by IP autoradiography and microanalyses

向井 広樹*; 八田 珠郎*; 北澤 英明*; 山田 裕久*; 矢板 毅; 小暮 敏博*

Environmental Science & Technology, 48(22), p.13053 - 13059, 2014/12

 被引用回数:69 パーセンタイル:4.14(Engineering, Environmental)

福島汚染地域から採取した土壌微粒子に対しIPオートラジオグラフィーによる分析により、放射性物質を含む微粒子を抽出し、その詳細について明らかにした。微粒子のタイプは3種類あり、有機物および無機物を含む団粒構造粒子および純粋な粘土鉱物であることが分かった。これらの微粒子のTEM/SEM-EDS分析から、福島においては放射性セシウムは、主に風化黒雲母に収着していることが明らかとなった。また、収束イオンビームによる周縁部の切断と放射能量の再分析から、放射性セシウムは、その周縁部のみならず粘土鉱物中に均一に分布していることが明らかとなった。

論文

Formation of secondary minerals and its effect on anorthite dissolution

村上 隆*; 小暮 敏博*; 門原 博行*; 大貫 敏彦

American Mineralogist, 83, p.1209 - 1219, 1998/00

アノーサイトの溶解と二次鉱物の関係を調べるため、アノーサイトの熱水条件下での溶解実験を行った。この結果、二次鉱物としてはベーマイト、ベーマイト様鉱物、カオリナイトが観察された。一方、アノーサイトの構成元素は、水溶液に溶出した。溶出元素濃度から、アノーサイトの溶解はインコングルーエンドであることがわかり、さらに、二次鉱物の生成と関係していることがわかった。アノーサイトのギブス自由エネルギーの経時変化から、二次鉱物の形成がアノーサイトの溶解を促進させていることが明らかとなった。

論文

Crystal chemistry and microstructures of uranyl phosphates

鈴木 洋平*; 村上 隆*; 小暮 敏博*; 磯部 博志; 佐藤 努

Mat. Res. Soc. Symp. Proc., 506, p.839 - 846, 1998/00

ウラニル鉱物はウランの壊変などに起因する性質やpH,Eh依存性などにより、それが形成した地球化学的条件や年代などの重要な情報をもたらす。本研究では、サレアイト(Mgウラニルリン酸塩)とメタトーバナイト(Cuウラニルリン酸塩)の形成過程に関する結晶化学的条件について報告する。サレアイトは、室温または30$$^{circ}$$Cで湿度によって可逆的に水和と脱水が起こる。電顕観察によると、サレアイトとメタトーバナイトはそれぞれ独立に形成されたと思われる。結晶層間の水分子とMg,Cu間の距離は10%以下しか違わないが、局所的な構造の違いによりこれら2つの鉱物は別の層として形成し、複合層や固溶体を作らない。この結果から、他のウラニルリン酸塩についても同様に固溶体や複合層の形成は起こらないものと思われる。

口頭

A Study of colloids in deep groundwater using spectroscopic analysis

山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 渡邊 克晃*; 小暮 敏博*; 鈴木 庸平*

no journal, , 

コロイドは元素のキャリアとして重要な役割を持つが、地下水中のコロイドに関する研究は、回収・分析手法の問題のために、例が少ない。本研究は地下水中のコロイドの化学的特徴を把握するための手法開発を目的とした。地下水は瑞浪超深地層研究所内の2つのボーリング孔より採水し、被圧・嫌気状態を保持したまま限外ろ過を行う手法を用いてコロイドを回収した。電子線,赤外線,X線を利用した分光分析を用いてコロイドの化学的特性を分析した。その結果、本研究の手法を用いることでコロイドに含まれる元素の組成,元素の化学状態,有機物の特性の把握が可能であることが示された。またコロイド中の鉄の化学状態を詳細に分析することで、ボーリング孔掘削時の人為的影響の程度を評価できることも示された。本研究で開発した手法はコロイドの化学的特性の把握に関して有効である。

口頭

土岐花崗岩体における深部地下水中のコロイド物質の鉱物学的キャラクタリゼーション

渡邊 克晃*; 山本 祐平; 青才 大介; 水野 崇; 竹野 直人*; 小暮 敏博*; 鈴木 庸平*

no journal, , 

花崗岩体深部におけるコロイドの働きは物質移動を議論するうえで重要であるが、コロイドの採取と分析の困難さからその特性は明らかでない。本研究では地下水中のコロイドの鉱物学的な特性の把握を目的として、花崗岩中に掘削されたボーリング孔から得られた地下水(深度650, 1150m)を嫌気状態で限外濾過(孔径10kDa)し、濾過膜を収束イオンビーム法で超薄片に加工した試料について分析を行った。透過型電子顕微鏡観察から、非晶質鉄酸化物の凝集体及び赤鉄鉱の微結晶がSiを伴って析出していることがわかった。本研究の結果を鉱物学的・地球化学的に解釈すると、確認されたコロイドはボーリング孔掘削時にFe(II)が酸化されることにより形成された可能性があること、Fe-Siコロイドは形成後数年間は安定であることが示された。本研究は原子力安全・保安院「平成22年度地層処分にかかわる地質評価手法等の整備」の予算の一部を利用して実施した。

口頭

セシウム含有粘土鉱物の放射光光電子顕微鏡観察

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 矢板 毅; 小暮 敏博*; 甕 聡子*; et al.

no journal, , 

福島第一原子力発電所の事故以降、数$$mu$$m以下の粘土鉱物(アルミノシリケート)中の放射性Csの吸着状態に関する基礎研究が除染などの観点から重要となっている。そのため、サブ$$mu$$mの空間分解能で分析対象物に狙いを定めたピンポイント化学分析が必要となっている。本発表では、SPring-8のBL17SUのPEEM装置を用いたCs含有粘土鉱物に対するナノスケール局所化学状態分析の取り組みを紹介する。

口頭

溶融塩処理法用いた粘土鉱物からのセシウム脱離とその構造解析

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 岡本 芳浩; 鈴木 伸一; 矢板 毅

no journal, , 

熱処理は効果的な土壌からのセシウム除去法の一つであるが完全な脱離には1300$$^{circ}$$Cが必要とされる。より低温化が実現すれば低コストでセシウム除去後の土壌がリサイクル可能となり減容化が大きく推進すると考えられる。そこで本研究では溶融塩(NaCl・CaCl$$_{2}$$混合塩)を用いた低圧昇華法による粘土鉱物からのセシウム脱離とその機構解析を行った。セシウムを飽和させた風化黒雲母に対して、NaCl・CaCl$$_{2}$$混合(混合比1:1)塩を重量比1:1で混合し、低圧環境下(14Pa)において、400, 500, 600, 700$$^{circ}$$Cの温度で2時間保持した後、蒸留水で超音波処理を行い、その後遠心分離処理を行った。上澄みを除去してから沈殿物を乾燥させた後、X線蛍光分析による試料組成の変化、X線回折及び透過型電子顕微鏡(TEM)下でのEDS組成分析と制限視野電子回折(SAED)により結晶相の同定を行った。その結果混合塩を添加して加熱すると、同じ温度圧力条件で100%を達成した。XRD分析の結果、混合塩を添加した場合では、昇温とともに方解石(CaCO$$_{3}$$), 赤鉄鉱(Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$), 普通輝石((Ca, Mg, Fe, Al)(Si, Al)O$$_{3}$$), ワダライト((Ca, Mg)$$_{6}$$(Al, Fe$$^{3+}$$)$$_{4}$$((Si, Al)O$$_{4}$$)$$_{3}$$O$$_{4}$$Cl$$_{3}$$)が形成されることが明らかとなった。溶融塩からのCa供給によって風化黒雲母がより安定な普通輝石とワダライトに転移し、風化黒雲母の構造内に保持されていたセシウムは普通輝石等に取り込まれないため、減圧下の雰囲気中に放出されるという機構が考えられた。

口頭

Cs汚染土壌の減容化に向けた溶融塩処理の利点; NaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩との反応による風化バイオタイトの構造変化

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

no journal, , 

福島における放射性汚染土壌の減容化の手法開発のため、NaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を添加したCs収着風化バイオタイト(WB)に低圧昇華法による700$$^{circ}$$Cの加熱処理を行い、蛍光X線分析(XRF)とX線回折分析(XRD)を行った。XRDパターンにおいてWB成分が消滅し、新たな成分が観測された。また、XRFからCsが100%除去されたことがわかった。さらに、Kについても同様の比較を行うと無添加の場合はほとんどKが脱離しないのに対して、塩添加時は加熱により99%のKが脱離することがわかった。Caは加熱温度と主に増加し、700$$^{circ}$$CではSiよりも多い組成比となった。したがって、加熱温度と共にWBがCaを含有する何らかのシリケートに変化したことを示唆している。電子顕微鏡を用いた解析により、普通輝石がドミナントな成分であることを明らかにした。これらの結果は、普通輝石形成と共にイオン半径の大きい1価イオンであるCs$$^{+}$$とK$$^{+}$$が排出されるという傾向を示している。我々はこの現象に基づいて溶融塩処理により別の鉱物に変換することでCs除去汚染土壌の再利用を可能にするCsフリー鉱化法のアイデアを提案する。

口頭

放射光光電子顕微鏡を用いたCs吸着バーミキュライトのピンポイント分析

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 矢板 毅; 小暮 敏博*; 甕 聡子*; et al.

no journal, , 

人工的にCsを飽和吸着したバーミキュライトの放射光高電子顕微鏡(SR-PEEM)分析を行った。数$$mu$$mの微粒子全体にCsが分布している様子を観察するとともに、試料位置のピンポイントX線吸収スペクトル測定に成功した。さらに、Feの存在も確認した。

口頭

福島汚染土壌の減容化と再利用にむけたCsフリー鉱化法の提案

下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一

no journal, , 

福島における放射性汚染土壌のCs除染に対し、我々は低圧昇華法を提案している。本研究では粘土鉱物からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させた風化黒雲母(WB)にNaCl-CaCl$$_{2}$$混合塩を添加し、低圧昇華法による処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700$$^{circ}$$Cで33%のCsが除去され、塩添加時は100%のCs除去率が得られた。また、WB中のKもCsと共に減少し、塩添加時は99%のKが除去された。一方、Caは加熱温度と共に増加し、700$$^{circ}$$CではSiよりも多い組成比を示した。X線回折法による分析ではWB由来の反射が700$$^{circ}$$Cで完全に消滅し、新たな反射が多数観測された。したがって、これらの結果はWBがCaを含有する何らかの珪酸塩鉱物に変化したことを示唆している。そこで処理後の生成物を透過電子顕微鏡により解析し、主要な鉱物として普通輝石が形成されたことを明らかにした。我々はこれらの結果に基づき、粘土鉱物が別の鉱物に変化する際にイオン半径の大きい1価の陽イオンが排出されるメカニズムを利用して、粘土鉱物からCsを除去するCsフリー鉱化法のアイデアを提案する。

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