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論文

Reaction of Np, Am, and Cm ions with CO$$_{2}$$ and O$$_{2}$$ in a reaction cell in triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry

風間 裕行; 小無 健司*; 鈴木 達也*; 小山 真一; 前田 宏治; 関尾 佳弘; 大西 貴士; 阿部 千景*; 鹿籠 康行*; 永井 康介*

Journal of Analytical Atomic Spectrometry, 38(8), p.1676 - 1681, 2023/07

https://doi.org/10.1039/D3JA00136A
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Chemistry, Analytical)

Ultratrace analysis is crucial for understanding fuel debris in a nuclear reactor core after severe accidents. Triple quadrupole inductively coupled plasma mass spectrometry measured the ion-molecule reactions of actinides ($$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, and $$^{244}$$Cm) in a reaction cell. These nuclides were included in the fuel debris. A gas-phase ion-molecule reaction model has been developed to simulate the gas-phase reactions in the reaction cell. The model simulation results correlate well with the flow rate dependence of experimental data accurately. Reaction constants derived from the model were compared with those reported values by Fourier transform ion-cyclotron resonance mass spectrometry to evaluate the performance of the model. The similarity between the two reaction constants was found.

論文

Energy of the $$^{229}$$Th nuclear clock isomer determined by absolute $$gamma$$-ray energy difference

山口 敦史*; 村松 はるか*; 林 佑*; 湯浅 直樹*; 中村 圭佑; 滝本 美咲; 羽場 宏光*; 小無 健司*; 渡部 司*; 菊永 英寿*; et al.

Physical Review Letters, 123(22), p.222501_1 - 222501_6, 2019/11

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.123.222501
 被引用回数：36 パーセンタイル：89.11(Physics, Multidisciplinary)

The low-lying isomeric state of $$^{229}$$Th provides unique opportunities for high-resolution laser spectroscopy of the atomic nucleus. We determine the energy of this isomeric state by measuring the absolute energy difference between two $$gamma$$-decays from the 29.2-keV second-excited state. A transition-edge sensor microcalorimeter was used to measure the absolute energy of the 29.2-keV $$gamma$$-ray with improved precision. Together with the cross-band transition energy (29.2 keV$$rightarrow$$ground) and the branching ratio of the 29.2-keV state measured in a recent study, the isomer energy was determined to be 8.30$$pm$$0.88 eV. Our result is in agreement with latest measurements based on different experimental techniques, which further confirms that the isomeric state of $$^{229}$$Th is in the laser-accessible vacuum ultraviolet range.

論文

Thermal expansion of PuO$$_{2}$$

内田 哲平; 砂押 剛雄*; 小無 健司*; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 452(1-3), p.281 - 284, 2014/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2014.05.039
 被引用回数：9 パーセンタイル：57.19(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド酸化物の物性評価を試験とシミュレーション計算により行っている。熱膨張は分子動力学(MD)法により物性値計算を行うために重要なデータである。本研究ではPuO$$_{2}$$の熱膨張について試験とMD法により評価を行った。試験では95%TDのPuO$$_{2.00}$$のペレットを使用し、熱膨張計により300-1923Kの範囲で熱膨張測定を行った。MD法では、部分イオンモデルのBorn-Mayer-HugginsポテンシャルにMorseポテンシャルを加えた原子間ポテンシャルを使用して、300-2800Kの範囲で格子定数を計算し、格子定数から熱膨張を評価した。熱膨張測定結果とMD法による熱膨張はよく一致しており、両データから300-2800Kの範囲におけるPuO$$_{2}$$の熱膨張評価式を導出した。

論文

Actinide-handling experience for training and education of future expert under J-ACTINET

逢坂 正彦; 小無 健司*; 林 博和; Li, D.*; 本間 佳哉*; 山村 朝雄*; 佐藤 勇; 三輪 周平; 関本 俊*; 窪田 卓見*; et al.

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

将来アクチノイド研究・技術に従事することが期待される若手に向けたJ-ACTINET主催のサマースクールが成功裏に開催された。第1回のサマースクールは2009年8月茨城地区で開催され、2010年8月関西地区での開催が続いた。アクチノイド研究の入門コースとして、大学・大学院学生並びに若手研究者・エンジニアを対象として、実際のアクチノイド体験を主眼とした。3$$sim$$4日の短期間のスクールでアクチノイドの体験を行い、アクチノイドへの興味を引き出すために多くの努力が払われた。茨城地区でのサマースクールにおいてはアクチノイド取扱いの模擬体験が、また、関西地区でのサマースクールにおいては実際のアクチノイドを用いた実験が好評を博した。今後J-ACTINETサマースクールを毎年開催していく予定である。

論文

J-ACTINET activities of training and education for actinide science research

湊 和生; 小無 健司*; 山名 元*; 山中 伸介*; 長崎 晋也*; 池田 泰久*; 佐藤 正知*; 有田 裕二*; 出光 一哉*; 小山 正史*

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

アクチノイド科学の研究は、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するためには欠くことのできないものである。アクチノイド元素は放射性であるので、それらを取り扱うアクチノイド科学の研究を行うには、閉じ込めや遮へい機能のある特殊な設備が必要である。これらの特殊な施設・設備を維持するには通常よりも費用が掛かるため、大学などにおいてはその数が減少してきている。研究施設の密接な協力のもとに、アクチノイド科学の研究を活性化させるとともに、この分野で活躍する人材を育成するために、J-ACTINETを2008年に設立した。若手研究者に研究のノウハウを継承し、視野を広げてもらうために、研究プログラムを実施した。また、サマースクール及び計算科学スクールを開催し、大学生,大学院生,若手研究者にアクチノイド科学に触れてもらう機会を提供した。これらのスクールでは、講義ばかりではなく、実習を必須のものとして実施した。さらに、大学院生,若手研究者を海外のサマースクールや国際会議に派遣した。

論文

Thermal properties of UO$$_{2}$$ by molecular dynamics simulation

内田 哲平; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; 小無 健司*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.598 - 602, 2011/10

https://doi.org/10.15669/pnst.2.598

UO$$_{2}$$のポテンシャル関数を作成して、分子動力学法を用いてUO$$_{2}$$の熱膨張,比熱及び熱伝導率の評価を行った。熱膨張率に関しては熱膨張測定試験を行い、MD法と比較を行った結果、よく一致していた。比熱,熱伝導率はSchottky欠陥を導入することで文献値とよく一致した。特に熱伝導率は低温側でSchottky欠陥の影響を受け、欠陥濃度の増加に従って低下した。これは欠陥構造がフォノン振動を散乱しているためであると考えられる。今回作成したUO$$_{2}$$のポテンシャル関数は十分評価できるものであると考えられる。

論文

Oxygen potential of (U$$_{0.88}$$Pu$$_{0.12}$$)O$$_{2pm x}$$ and (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

加藤 正人; 武内 健太郎; 内田 哲平; 砂押 剛雄*; 小無 健司*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.120 - 125, 2011/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2011.01.042
 被引用回数：21 パーセンタイル：82.72(Materials Science, Multidisciplinary)

MOXの酸素ポテンシャルは、多くの報告がされているが、それらのデータは、大きなバラツキを持っている。本研究では、12%と30%Puを含むMOXについて1673-1873Kの温度範囲でガス平衡法により酸素ポテンシャル測定を行った。測定データは、点欠陥モデルにより解析され、定比組成の酸素ポテンシャルを決定し、酸素ポテンシャルに及ぼすPu含有率の影響について評価した。MOXの酸素ポテンシャルは、Pu含有率の増加で上昇した。12%と30%Puを含むMOXの酸素ポテンシャルは、1773Kで-334kJ/mol及び-296kJ/molと得た。

論文

Basic actinide chemistry and physics research in close cooperation with hot laboratories; ACTILAB

湊 和生; 小無 健司*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 長崎 晋也*; 大鳥 範和*; 徳永 陽; 神戸 振作

IOP Conference Series; Materials Science and Engineering, 9, p.012018_1 - 012018_7, 2010/05

https://doi.org/10.1088/1757-899X/9/1/012018
 被引用回数：0 パーセンタイル：1.02(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

原子力技術の研究・技術開発活動のためには、原子力分野における基礎・基盤的な研究開発活動やそのためのインフラの整備が着実に推進されている必要がある。また、革新的原子力技術の持続的な発展を維持するため、放射性廃棄物処分を含む革新的核燃料サイクル技術の探索などに継続的に取り組むことが重要である。超ウラン元素を含むアクチノイドを広範に取り扱うことができる基礎・基盤研究のための複数のホットラボ施設の広域連携のもとに、放射性廃棄物処分を含む革新的核燃料サイクル技術に関して、核燃料,再処理,地層処分にかかわる基礎・基盤的な研究として、アクチノイドの(1)固体物性に関する研究,(2)溶液化学に関する研究、及び(3)固液界面に関する研究を実施している。最先端のナノ解析手法の一つである核磁気共鳴(NMR)測定や先端的な分光学的実験手法である放射光XAFS(X線吸収微細構造)測定を適用するなどして、アクチノイド化合物の物性・電子構造,電解質溶液中のアクチノイドイオンや錯体の化学挙動、及び処分リスク定量化のための地下環境超ウラン元素化学の基礎的知見の蓄積を図っている。

論文

Self-radiation damage in plutonium and uranium mixed dioxide

加藤 正人; 米野 憲; 宇野 弘樹*; 菅田 博正*; 中江 延男; 小無 健司*; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 393(1), p.134 - 140, 2009/08

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2009.05.020
 被引用回数：41 パーセンタイル：92.56(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム化合物は、プルトニウムの$$alpha$$崩壊による自己照射損傷により格子定数が増加する。本研究では、MOX燃料の自己照射による格子膨張とその熱回復について調べた。最大32年間、空気中で保管されたMOX粉末とペレットの格子定数が測定され、保管時間とともに増加した。また、格子定数は0.29%の増加で飽和した。格子膨張率は、自己照射量の関数として式が導かれた。自己照射による格子膨張の回復が調べられ、3段階の温度領域で回復が起こることを確認した。それらは、それぞれ酸素のフレンケル欠陥の回復,金属イオンのフレンケル欠陥の回復及びHeに起因する格子欠陥の回復に相当すると考えられる。

論文

Oxygen chemical diffusion in hypo-stoichiometric MOX

加藤 正人; 森本 恭一; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 小無 健司*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 389(3), p.416 - 419, 2009/06

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2009.02.018
 被引用回数：11 パーセンタイル：59.85(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)は、高速炉用の燃料として開発が進められている。MOX燃料のO/Mは照射中のFCCIをコントロールするため、重要なパラメータである。酸素ポテンシャルと酸素相互拡散係数はMOX中の酸素の挙動を理解するうえで不可欠なデータである。本研究では、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$と(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$について、熱重量法を用いて酸素相互拡散係数を測定した。熱重量計により、還元速度を測定し、その曲線から酸素の相互拡散係数を測定した。その結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数は、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数に比べ低い値であった。

論文

Analysis of oxygen potential of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$ and (U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$ based on point defect chemistry

加藤 正人; 小無 健司*; 中江 延男

Journal of Nuclear Materials, 389(1), p.164 - 169, 2009/05

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2009.01.023
 被引用回数：25 パーセンタイル：83.26(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$及び(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$の不定比性について、点欠陥化学により実験データから解析を行った。定比組成からのずれXと酸素分圧の関係を評価し、Kr$"o$ger-Vink図を用いてMOXの点欠陥濃度を酸素分圧と温度の関数として見積もった。定比組成近傍では、Xは$$Delta$$に比例し、電気的欠陥が支配することを示した。また、酸素ポテンシャルを計算するためのモデルを導き、実験データを精度よく再現した。定比組成の(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2.00}$$及び(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2.00}$$について、それぞれ、-552.5kJ/mol及び-149.7J/mol, -674.0kJ/mol及び-219.4J/molと決定した。

論文

Calculations of thermodynamic properties of PuO$$_{2}$$ by the first-principles and lattice vibration

源 聡*; 加藤 正人; 小無 健司*; 川添 良幸*

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.18 - 20, 2009/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2008.10.024
 被引用回数：32 パーセンタイル：88.55(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド酸化物の物性データは取扱いが困難なことから、わずかしか報告がない。アクチニド化合物について計算科学を適用し、物性データを予測することができれば、アクチニド科学の理解が深まり、新たな燃料開発の展開が期待できる。本報告は、第一原理計算及び分子動力学計算を用いてPuO$$_{2}$$の電子状態,フォノン分散を計算した。その結果、第一原理分動力学計算を行い、格子定数,弾性定数,熱膨張率,比熱などの物性データを得ることができた。

論文

Oxygen potentials of mixed oxide fuels for fast reactors

加藤 正人; 田村 哲也*; 小無 健司*

Journal of Nuclear Materials, 385(2), p.419 - 423, 2009/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2008.12.012
 被引用回数：24 パーセンタイル：82.29(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉燃料として開発が進められている(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$及び(Np$$_{0.02}$$Am$$_{0.02}$$Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.66}$$)O$$_{2-X}$$の酸素ポテンシャルを1473$$sim$$1623Kの温度で、気相平衡法により測定した。(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルは(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$に比べ約25kJ/molK低い結果を得た。(Np$$_{0.02}$$Am$$_{0.02}$$Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.66}$$)O$$_{2-X}$$の酸素ポテンシャルは、MAが含んでいない試料に比べてわずかに高い値であった。

論文

Lattice parameters of (U,Pu,Am,Np)O$$_{2-x}$$

加藤 正人; 小無 健司*

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.117 - 121, 2009/03

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2008.09.037
 被引用回数：43 パーセンタイル：93.19(Materials Science, Multidisciplinary)

原子力機構では、高速炉用燃料としてマイナーアクチニド元素を含む均質な混合酸化物の開発を進めている。本研究では(U$$_{1-z-y'-y"}$$Pu$$_{z}$$Am$$_{y'}$$Np $$_{y"}$$)O$$_{2-x}$$ (z=0-1, y'=0-0.12, y"=0-0.07)固溶体について、X線回折測定を行い、格子定数のデータベースを改定した。さらに、データベースからイオン半径モデルにより格子定数を計算するためのモデルを作成した。そのモデルは、実験データを標準偏差$$sigma$$=$$pm$$0.025%で再現することができる。

論文

高速炉用ウラン・プルトニウム混合酸化物燃料の融点に及ぼす酸素・金属比の影響

加藤 正人; 森本 恭一; 中道 晋哉; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

日本原子力学会和文論文誌, 7(4), p.420 - 428, 2008/12

https://doi.org/10.3327/taesj.J08.001

高速炉用MOX燃料の融点について、Pu, Am, O/Mをパラメータとしてサーマルアレスト法により測定を行った。測定には、試料とカプセル材との反応を抑えるためにReを用いた。測定された固相線温度は、PuとAmが増加するほどまたO/Mが低下するほど上昇した。U-Pu-O系において、融点の最大値は、ハイポストイキオメトリの領域にあると考えられる。また、UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$-PuO$$_{1.7}$$系について理想溶液モデルを用いて固相線温度及び液相線温度の評価を行い、実験値を$$pm$$25Kで再現することを確認した。

論文

Isotope effects in thermal neutron transmission and backscattering processes for $$varepsilon$$-phase zirconium hydrides and deuterides

土屋 文*; 安田 良; 勅使河原 誠; 小無 健司*; 永田 晋二*; 四竈 樹男*; 山脇 道夫*

Journal of Nuclear Materials, 376(1), p.60 - 65, 2008/05

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2007.12.008
 被引用回数：2 パーセンタイル：16.99(Materials Science, Multidisciplinary)

ジルコニウム水素化物($$varepsilon$$-ZrHx)及び重水素化物($$varepsilon$$-ZrDx)における水素同位体濃度分布を中性子ラジオグラフィ(NRG)で調べた。熱中性子の透過と後方散乱、それぞれのNRG画像を取得し、水素濃度依存性と同位体による効果を明らかにした。これらの結果は、熱中性子質量源弱係数の同位体効果が、$$varepsilon$$-ZrHxの場合、$$varepsilon$$-ZrDxに比べて6-9倍あることを示している。中性子透過と後方散乱にNRG画像は、Monte Carlo neutron-particle transport (MCNP)により解析された。

論文

Solidus and liquidus of plutonium and uranium mixed oxide

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Alloys and Compounds, 452(1), p.48 - 53, 2008/03

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2007.01.183
 被引用回数：30 パーセンタイル：77.85(Chemistry, Physical)

プルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)は、高速炉燃料として開発が進められてきた。燃料の最高温度は、燃料の溶融を防ぐために設計上、融点以下に抑える必要があり、そのための研究は古くから行われている。本研究では、サーマルアレスト法によりMOXの融点(固相線温度)を測定した。固相線は、Pu含有率が増加するほど低下し、20%と30%Puの間で、急に低下することが観察された。30%及び40%Puを含むMOXは、測定後に金属Wとプルトニウム酸化物が観察され、30%Pu以上のMOXのサーマルアレストは、融点ではない反応によるものであると考えられる。UO$$_{2}$$, 12%, 20%Pu-MOXの固相温度が決定され、O/Mが低下するほど、わずかに上昇することが確認できた。

論文

Solidus and liquidus temperatures in the UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$ system

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Journal of Nuclear Materials, 373(1-3), p.237 - 245, 2008/02

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2007.06.002
 被引用回数：60 パーセンタイル：96.13(Materials Science, Multidisciplinary)

30%以上のプルトニウムを含むMOXについてタングステンカプセルとレニウムカプセルを用いた融点測定を行った。従来から行われているタングステンカプセルによる測定では、MOXの融点測定中にタングステンとプルトニウム酸化物の液相が現れ融点測定に影響することを見いだした。その反応を避けるためにレニウムカプセルを用いた測定を行った。レニウムカプセルにより得られた融点を用いてUO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$系の融点を決定した。UO$$_{2}$$-PuO$$_{2}$$-AmO$$_{2}$$ 3元系を理想溶液モデルと仮定し、固相線温度液相線温度を$$sigma$$=$$pm$$9K and $$sigma$$=$$pm$$16Kの精度で表すことができた。

論文

The Effect of O/M ratio on the melting of plutonium and uranium mixed oxides

加藤 正人; 森本 恭一; 菅田 博正*; 小無 健司*; 鹿志村 元明; 安部 智之

Transactions of the American Nuclear Society, 96(1), p.193 - 194, 2007/06

核燃料の融点は、燃料の最高温度を制限するため、燃料開発を進めるうえで重要な物性データの一つである。MOX燃料は、O/M比が2.00より低い領域で用いられるため、融点に及ぼすO/Mの影響を調べることが重要である。MOXの融点測定は、タングステンカプセルに封入した試料によりサーマルアレストにより測定されてきた。最近、著者らは、タングステンカプセルによる測定は、試料との反応が起こるため、正しい融点を測定していないことを見いだした。カプセル材との反応を防ぐためにレニウム容器を用いて融点測定を行った。40%及び46%Puを含むMOXの融点をサーマルアレスト法により測定した。固相線温度は、O/Mの低下で上昇することが確認できた。得られた測定結果は、タングステンカプセルで測定された従来の測定結果より50-100K高い温度である。

論文

Development of aluminum (Al5083)-clad ternary Ag-In-Cd alloy for JSNS decoupled moderator

勅使河原 誠; 原田 正英; 斎藤 滋; 及川 健一; 前川 藤夫; 二川 正敏; 菊地 賢司; 加藤 崇; 池田 裕二郎; 直江 崇*; et al.

Journal of Nuclear Materials, 356(1-3), p.300 - 307, 2006/09

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2006.05.017
 被引用回数：9 パーセンタイル：53.38(Materials Science, Multidisciplinary)

現在、J-PARCで建設が進められている核破砕中性子源において、パルス特性を向上させるために熱中性子吸収材としてAg-In-Cd合金が採用された。一方、熱除去及び冷却水による浸食の観点からAg-In-Cd合金をAl合金(Al5083)で被覆する必要があり、Ag-In-Cd合金とAl5083と接合に関する開発が急務になった。そこで、HIP(熱間等方圧延)を用いてAl5083と3元系Ag-In-Cd合金との接合に関する試験を行った。小試験片($$phi$$20mm)において良い接合条件が見つかり、接合領域にAlAg$$_{2}$$生成による硬い相の形成が見られるものの、必要とされる機械的強度(20MPa)より大きい結果が得られた。実機を模擬した大型試験片(200$$times$$200$$times$$30mm$$^{3}$$)においても、接合が成功し、小試験片と比較して機械的強度が多少落ちるが必要とする強度を満足した結果が得られた。

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