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木島 惇; 小山 勇人; 大和田 光宏; 萩原 正義; 青柳 義孝
JAEA-Technology 2022-012, 14 Pages, 2022/07
JAEA-Technology-2022-012.pdf:1.51MB
過去の技術開発過程において発生した大量の難処理性有機廃液の処理については、処理設備の腐食やフィルタの閉塞を引き起こす等の理由により焼却処理が適さないことから、それら廃液の処理技術として、平成17年度から水蒸気改質処理法とその処理装置の開発を実施している。処理装置の重要な構成要素である主反応器は内部が非常に高温となるため、主反応器外筒の内面に耐火材が施されているが、令和2年にこの耐火材の内表面全域に経年劣化によるひび割れや表層剥離を確認したため、令和3年度に主反応器全体を更新した。一方、この主反応器内面表層のひび割れや表層剥離について補修が可能であれば、今後主反応器全体を更新する必要は無くなると共に、これまで使用していた主反応器も廃棄することなく、補修を行った後、予備品として再使用できる。そこで、主反応器を更新する前に、劣化した耐火材表面を2種類の補修材候補を用いて補修し、実際の有機系廃棄物を模擬した試料の燃焼試験を実施し、それぞれの補修材の有効性を評価した。模擬燃焼試験後において、補修材候補のうち1種について剥落や剥離及びひび割れがなかったこと、補修材が脆化することなく、耐火材と強固に密着していたこと、補修箇所の主反応器外筒の表面温度が設計温度上限を超過しなかったことから、補修材を用いた主反応器の補修は十分可能であると結論付けた。
湯口 貴史*; 山嵜 勇人*; 石橋 梢*; 坂田 周平*; 横山 立憲; 鈴木 哲士*; 小北 康弘; 三戸 和紗*; 井村 匠*; 大野 剛*
Journal of Asian Earth Sciences, 226, p.105075_1 - 105075_9, 2022/04
被引用回数：4 パーセンタイル：49.4(Geosciences, Multidisciplinary)LA-ICP質量分析法によりジルコンのシングルスポットからU-Pb年代とチタン濃度を同時に取得することで、花崗岩質マグマの時間-温度履歴を解明するのに必要なジルコンの結晶化年代と結晶化温度を推定することができる。黒部川花崗岩体は、苦鉄質火成包有物(MMEs)を多量に含む岩体である。本研究では、このMMEsに対してジルコンのU-Pb年代とチタン濃度を同時に取得する方法を適用した。MMEs及び母岩について共通の冷却過程が認められ、この冷却は150万年前から50万年前に生じたことが明らかとなった。また、ジルコンの結晶化温度から黒雲母K-Ar系の閉鎖温度にかけての冷却は、100万年以内に急冷したことが分かった。本研究によって得られた時間-温度履歴と母岩の岩石学的記載から、マグマチャンバーを通じたMMEsの浮揚、移動、拡散が150-50万年前に停止したことが示唆され、また、それ以降に大規模な温度上昇が生じていないことから、この時期に黒部川花崗岩体が定置したと考えられる。
西村 隼杜*; 北條 智彦*; 味戸 沙耶*; 柴山 由樹*; 小山 元道*; 齋藤 寛之*; 城 鮎美*; 安田 良*; 菖蒲 敬久; 秋山 英二*
鉄と鋼, 107(9), p.760 - 768, 2021/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Metallurgy & Metallurgical Engineering)本研究では、球頭パンチを用いて張出し加工を施した引張強さ1000MPa級の一般的な焼戻しマルテンサイト鋼をプレス成形部品のモデルサンプルとして採用し、その水素脆化特性を評価した。残留応力分布は、SPring-8のBL14B1の白色X線を用いたエネルギー分散XRDによって求めた。さらにFEMを用いて張出し加工後の試験片の残留応力、および塑性ひずみ分布を解析した。その結果、水素チャージにより張出し試験片の張出し側のFoot部で、面対称に2つのき裂が発生し、半径方向に伝播すること、XRDとFEMにより得られた残留応力分布によると、円周方向の引張応力はFoot部で最大値を示し、この円周方向の最大引張応力が作用した位置はき裂発生位置とよく一致し、応力がき裂発生の要因となっていることなどが示唆された。
西村 隼杜*; 北條 智彦*; 味戸 沙耶*; 柴山 由樹*; 小山 元道*; 齋藤 寛之*; 城 鮎美*; 安田 良*; 菖蒲 敬久; 秋山 英二*
ISIJ International, 61(4), p.1170 - 1178, 2021/04
被引用回数：3 パーセンタイル：25.78(Metallurgy & Metallurgical Engineering)The effects of residual stress on the hydrogen embrittlement behavior of a tempered martensitic steel sheet with 1-GPa-class tensile strength stretch-formed by a hemisphere punch simulating press-formed automotive structural parts were investigated. Cracking on the stretch-formed specimen induced by potentiostatic hydrogen charging was initiated in the foot of the impression of the specimen and propagated to the radial direction both toward the hillside and the plain. The mixture of quasi cleavage and intergranular fractures were observed whole through the fracture surface. Residual stress in the stretch-formed specimens was analyzed by using energy-dispersive X-ray diffraction method utilizing the synchrotron X-ray radiation at SPring-8. In addition, stress and plastic strain distributions in the specimen were analyzed by using Finite Element Method (FEM). These analyses depicted that the high tensile stress in the circumferential direction was in the foot of the impression, corresponding to the direction of the crack growth. The FEM analysis revealed that the high triaxial stress was in the foot suggesting accumulation of hydrogen. It was considered that the preferential crack initiation at the foot was promoted by the high residual stress in the circumferential direction and the hydrogen accumulation due to stress-induced diffusion.
笠松 良崇*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; Li, Z.; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 佐藤 哲也; 菊池 貴宏; 西中 一朗; et al.
Chemistry Letters, 38(11), p.1084 - 1085, 2009/10
被引用回数：15 パーセンタイル：48.93(Chemistry, Multidisciplinary)105番元素ドブニウム(Db)のフッ化水素酸と硝酸混合水溶液中における陰イオン交換挙動を、新規に開発した迅速イオン交換分離装置を用いて調べた。Dbのフッ化物陰イオン錯体の挙動は、近接の第6周期同族元素タンタル(Ta)の挙動とは大きく異なり、第5周期のニオブ(Nb)の挙動と似ているという特徴的な性質を示すことがわかった。
曽根 智之; 中川 明憲; 小山 勇人; 郡司 清; 野中 一晴; 佐々木 紀樹; 田代 清; 山下 利之
JAEA-Technology 2009-023, 33 Pages, 2009/06
JAEA-Technology-2009-023.pdf:8.11MB
水蒸気改質処理法は、有機廃棄物を過熱水蒸気で分解・ガス化させ、ウラン等の非揮発性の放射性核種を有機物と分離したのち、ガス化した有機物を高温空気で酸化分解するものである。ウランを含有する約2500Lの廃TBP/n-ドデカンの処理を実施し、長時間処理における装置性能を評価した。この結果、長期処理においても、装置内温度が設計通りに制御されること,排ガス中のCO濃度及びNOx濃度は規制値未満に制御されること,排ガス処理系へのウラン移行率及び廃TBP/n-ドデカンのガス化率は短時間処理と同等の性能を維持すること等が確認された。水蒸気改質処理法は廃TBP/n-ドデカンの長時間処理に対して安定した運転が可能で減容効果も高い処理技術であることが示された。
佐々木 紀樹; 曽根 智之; 小山 勇人; 山口 大美
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(3), p.232 - 238, 2009/03
被引用回数：15 パーセンタイル：68.94(Nuclear Science & Technology)実証規模の水蒸気アシスト熱分解試験装置による日本原子力研究開発機構に保管されている有機ハロゲン廃棄物の模擬廃棄物及びウランで汚染された廃TBP/n-ドデカンの処理試験を実施した。水蒸気アシスト熱分解試験装置は、焼却によって多量の酸類を発生し焼却炉に大きな損傷を与える有機廃棄物を処理するために設計されており、ガス化装置内で熱分解と水蒸気改質により放射性核種との分離を行うガス化プロセスと腐食防止のために液中燃焼型の反応装置において加熱空気による酸化分解を行う分解プロセスから構成されている。廃棄物は、処理によって98%から99.4%の重量が減少し、酸類による問題は発生しなかった。ほぼすべてのウランがガス化装置内に保持され、2次廃棄物である廃水のウラン濃度は、中和処理のみで環境へ放出できる低い濃度であった。
羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 市川 隆俊; 市川 進一; et al.
Radiochimica Acta, 95(1), p.1 - 6, 2007/01
被引用回数：15 パーセンタイル：70.27(Chemistry, Inorganic & Nuclear)逆相抽出クロマトグラフ法を用い、7.2-8.0M塩酸溶液中におけるラザホージウム(Rf)並びにその軽同族体Zr, Hfのトリブチルりん酸(TBP)への溶媒抽出挙動を調べた。Rf, Zr並びにHfの抽出率が塩酸濃度の増加とともに増加し、抽出されやすさの順列がZr
Hf
Rfであることが明らかとなった。これら三元素の塩化物錯体の形成順列を考慮すると、Rf四塩化物のTBP錯体の安定性がZr, Hfよりも低いことが示唆される。
塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.
no journal, ,
Rf及び同族元素のZr, Hfの塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べ、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。その結果、Zr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、同様の挙動を示すRfも同溶液中で[RfCl
]
という構造をとることが推測できる。
豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 塚田 和明; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人*; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 隆俊; et al.
no journal, ,
本研究では、7.0-8.0M塩酸(HCl)溶液系においてラザホージウム(Rf)のTBP逆相抽出クロマトグラフ挙動を系統的に調べ、同族元素Zr及びHfとの抽出率の順列を明らかにした。原子力機構タンデム加速器施設において、それぞれ
Cm(
O,5n)反応並びにGd(O,xn)反応によって合成した
Rf, 
HfをHe/KClガスジェット法により
線測定装置結合型化学分離装置まで搬送した。捕集した生成物を濃HCl溶液に溶解した後、Rf並びにHfをTBP逆相抽出カラム(内径1.6mm,長さ7.0mm)に吸着させた。その後、7.0-8.0M HCl溶離液を流し、溶出液をTa皿に捕集した。さらに、4.0M HCl溶離液を流してカラムに残ったRfとHfを溶出させ、溶出液を別のTa皿に捕集した。二つのTa皿を強熱して溶出液を蒸発乾固させた後、線をPIPS検出器を用いて測定し、また
線をGe検出器を用いて測定した。その結果、Rfの吸着率はHfのそれと同じかあるいは小さく、またZrの吸着率はRf及びHfのそれよりも明らかに大きいことがわかった。吸着率の順列はZrHf
Rfであることが明らかとなった。
OH mixed solution塚田 和明; 豊嶋 厚史; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 秋山 和彦*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 市川 進一; et al.
no journal, ,
タンデム加速器において合成される104番元素Rfと同族元素のZr, Hfを対象に、塩酸系並びに塩酸メタノール混合系における陰イオン交換挙動を調べた。その結果、3者の吸着挙動が類似した傾向を示すことを明らかにした。また、同溶液中におけるZr及びHfの錯イオン形成及び樹脂への吸着化学種に関する情報をEXAFS法によって得た。EXAFSから得られたZr及びHfの吸着挙動変化は、塩素が6配位した陰イオン錯体の形成とよく一致し、塩酸溶液中におけるイオン交換樹脂への吸着挙動がほぼ同じ挙動を示すRfも、同溶液中で[RfCl]という構造をとることが推測できる。
豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
Rf四塩化物錯体へのリン化合物の配位を系統的に調べるために、トリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)を抽出剤として用い、塩酸(HCl)系における抽出挙動を同族元素Zr, Hfとともに調べた。Rfの抽出率はZr, Hfとほぼ同じように2.0-7.0M HClにおいてHCl濃度の増加とともに増加することがわかった。このHCl濃度は以前行ったTBP抽出系で抽出率の変化が観測されたHCl濃度(7.0-8.0M)よりも低い。リン化合物が四塩化物錯体に配位しやすいほど、低いHCl濃度において金属イオンが抽出される。したがって、Rf, Zr, Hfのいずれの四塩化物錯体に対しても、TBPよりもTOPOの方が配位しやすいと考えられる。
豊嶋 厚史; 笠松 良崇; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 石井 康雄; 當銘 勇人; 佐藤 哲也; 西中 一朗; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
タンデム加速器で合成された104番元素Rfを対象に、塩酸溶液系におけるトリオクチルホスフィンオキシド(TOPO)逆相抽出溶媒抽出実験を行った。その結果、Rfの抽出率は同族元素のZr及びHfと同様に塩酸濃度2Mから7Mにおいて塩酸濃度の増加とともに増加することがわかった。この結果は先に報告したトリブチルリン酸(TBP)抽出において、抽出率の増加が確認された塩酸濃度(7-8M)よりも低く、RfはTBPよりTOPOの方が配位しやすいことが明らかになった。
永目 諭一郎; 豊嶋 厚史; 石井 康雄; 塚田 和明; 浅井 雅人; 當銘 勇人; 笠松 良崇; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 羽場 宏光*; et al.
no journal, ,
原子力機構タンデム加速器を用いて進めてきた、104番元素ラザホージウムのフッ化物形成についてまとめて報告する。核反応Cm(O,5n)で合成した半減期78秒のラザホージウム(Rf)のフッ化水素酸/硝酸混合水溶液中での陰イオン,陽イオン交換挙動を、自動迅速イオン交換分離装置を用いて系統的に調べた。その結果、ラザホージウムが、水溶液中で[RfF]として存在することを初めて明らかにした。またラザホージウムのフッ化物形成能力は、周期表同族元素、ジルコニウムやハフニウムよりも著しく弱いことがわかった。各元素のイオン半径などをもとにフッ化物形成の傾向を議論する。
media笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.
no journal, ,
タンデム加速器を用いてCm(
F, 5
)反応により合成した105番元素
Db(T
=34s)の0.89M HF/0.3M HNO水溶液中における陰イオン交換挙動を迅速イオン交換装置を用いて調べた。周期表上で同族元素であるNb, Ta, 擬似同族元素Paの陰イオン交換挙動もHF/HNO水溶液系で詳細に調べた。それぞれの結果の比較からDbの挙動が本実験条件下でTaの挙動とは大きく異なり、NbやPaの挙動に比較的近いことがわかった。
混合水溶液中における化学挙動笠松 良崇; 當銘 勇人; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; 石井 康雄; 西中 一朗; 佐藤 哲也; 篠原 伸夫; 永目 諭一郎; et al.
no journal, ,
原子力機構タンデム加速器施設において、Cm(F,5)反応によりDb(半減期:34秒)を合成し、線測定装置結合型イオン交換分離装置(AIDA)を用いて0.89M HF/0.3M HNO混合水溶液中における陰イオン交換挙動を調べた。また、
Ge(F,
), Gd(F,)反応により
Nb(14.3分), 
Ta(6.76分)を合成し、同様に陰イオン交換挙動を調べた。その結果、今回の実験条件において陰イオン交換樹脂に対する吸着能の順列がTaNbDbとなることがわかった。
水溶液中での陰イオン交換樹脂への吸着挙動笠松 良崇; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 羽場 宏光*; 石井 康雄; 當銘 勇人; 西中 一朗; 秋山 和彦*; 菊永 英寿*; et al.
no journal, ,
原子力機構のタンデム加速器を利用した核反応Cm(F,5n)Dbにより、超アクチノイド元素(超重元素)である105番元素、Db(半減期:34秒)を合成した。さらに、合成した核種を迅速に化学室へガスジェット搬送し、オンラインイオン交換・線測定装置(AIDA)を用いてHF/HNO水溶液系での陰イオン交換挙動を調べた。その結果を同族(5族)元素(Nb, Ta, Pa)に対する結果と比較し、Dbのフッ化物錯形成、及びその陰イオン交換樹脂との相互作用の強さについて考察した。
小山 勇人; 曽根 智之; 佐々木 紀樹; 山下 利之
no journal, ,
水蒸気改質処理法は、廃棄物中の有機物のガス化を行うガス化工程,ガス化した有機物の酸化分解を行う燃焼工程,排ガス中のリン酸等の除去を行う排ガス処理工程から構成される。水蒸気改質処理法による天然ウランで汚染したTBP/n-ドデカン廃溶媒約3000Lの連続処理試験を実施し、所定のガス化性能(廃棄物ガス化率,ウラン分離率)が得られること及び安定した燃焼特性(燃焼温度,排ガス中のCO濃度等)を維持できることを確認した。
小山 勇人; 青山 佳男; 曽根 智之; 原口 正博; 中澤 修
no journal, ,
未燃セルロースを含む焼却灰をセメント固化法により廃棄体化する場合、セルロースが放射性核種の環境への移行を促進させるイソサッカリン酸へと変化する可能性がある。したがって、廃棄体の品質保証上、焼却灰中のセルロース含有量をあらかじめ確認する必要がある。しかし、焼却灰には一般的な有機物分析法において妨害物質となる種々の成分が含まれており焼却灰中のセルロースの分析は困難であるため、標準的な分析法は確立されていない。そこで、焼却灰中のセルロースを抽出し、抽出したセルロースをフーリエ変換-赤外分光法(FT-IR)で定量することで、焼却灰中のセルロース量を求める方法について検討を行った。本件では、焼却灰からセルロースを抽出するため、セルロースを含まない実際の焼却灰(炉底灰)に対して約0.5%相当のセルロースを添加した試料を調製してセルロースの抽出を行い、回収率を確認した。そして、高い極性のイオン結合をもちながら常温で液体であるイオン液体をセルロース抽出の溶媒として用い、FT-IRにて抽出物のセルロース量を定量したところ添加したセルロースの約80%が回収され、本手法によって焼却灰中のセルロースの定量分析が可能であることを確認した。
小山 勇人; 青山 佳男; 曽根 智之
no journal, ,
焼却灰に含まれる未燃セルロースは、廃棄体化後の高い塩基性環境の下でイソサッカリン酸へと転換され、放射性核種の環境への移行を加速させる可能性があり、品質保証上、含有量を廃棄体化前に明らかにする必要がある。しかし、焼却灰には各種の分析法において妨害物質となるものが含まれており、妨害物質とセルロースを分離することが困難であるため、標準的なセルロース分析法は確立されていない。これまで、焼却灰中の各妨害物質とセルロースとを分離して定量する手法の開発を行い、一般的な組成の焼却灰を用いてセルロースの添加回収試験を実施し、約80%の回収率を得た。一方で、他の焼却灰における回収率や、実際の廃棄物(紙ウエス,綿手等)の未燃物が含まれる焼却灰のセルロース定量への本法の適用可否については不明だった。今回は、成分組成が異なる種々の焼却灰中のセルロース定量に本法を用いた場合の回収率を推定し、本法の適用可否の判断材料のひとつとするため、焼却灰中の何の物質が本法の回収率を低下させているのか確認した。また、実際の廃棄物である紙ウエス及び綿手を含む焼却灰中のセルロース定量に本法を用いた場合の回収率について調べた。
